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从空间观察中国对流层NO₂的增加

Andreas Richter¹, John P. Burrows¹, Hendrik Nuuml;szlig;¹, Claire Granier^2,3,4 amp; Ulrike Niemeier²

化石燃料的燃烧和生物质的燃烧排放，降低当地空气质量并影响全球对流层化学环境所有燃烧过程都会产生氮氧化物，并在光化学诱导的臭氧催化生产中发挥关键作用，导致夏季烟雾，对流层臭氧水平全球性地提高1。氮氧化物的释放也导致硝酸沉积，并且由于向下传播的可见光的吸收至少会引起局地辐射强迫效应的增加2。许多工业化国家的氮氧化物浓度有望下降3，但经济快速发展有可能大大增加亚洲部分地区的氮氧化物排放量4-7。在这里，我们介绍了1996-2004年从两个卫星仪器GOME8,9和SCIAMACHY10检索的对流层柱二氧化氮含量。 在欧洲和美国的一些地区，我们发现二氧化氮浓度大幅度下降，但在中国工业地区，年均增长速度加快，大幅度上涨，涨幅大约50％，超过近期逐渐下降的含量6。

卫星仪器GOME和SCIAMA-CHY的测量已被用于从空间中检索NO2对流层列8,11-13，并对本研究中使用的数据产品进行了验证14。卫星数据分析揭示了全球范围内对流层NO2的空间和时间分布（例如参见参考文献8,11-13,15和16）。 这些研究突出强调了工业化区域的严重污染，生物质燃烧排放，土壤排放和闪电特征。

与测量地面附近浓度的污染监测网络的原位数据相比，在垂直灵敏度校正后的遥感测量产生了在对流层上积分的柱量。 除了飞机和闪电之外，氮氧化物（NOx）的来源位于靠近表面的地方。 由于这种NOx源分布和相对较短的NO2化学寿命，从空间观察到的对流层NO2柱主要是边界层中的NO2量。

从空间回收的NO2柱可用于修正当前不确定的NOx排放估计。 这需要NOx的寿命和NO 2 / NOx比（参考11,17,18）的知识。 对于一阶近似，这些值独立于NOx浓度17，并且可以认为NO 2柱的局部变化与局部发射的变化成比例。 因此，本研究的目的是研究从GOME和SCIAMACHY测量中检索的全球对流层NO2模式的时间变化，从而推断1996年至2004年的NOx排放变化。

最初，来自GOME测量的对流层NO2柱的年平均值在1996 - 2002年期间以0.58times;0.58的网格形式确定，在此期间测量仪器实现了全球覆盖。对每个网格单元，进行线性回归， 得到的平均梯度如图1所示。在研究期间， 对于全球大部分地区，NO2的变化量小于6times;1014molecules cm22 （，1times;1014molecules cm22 yr21），这低于检测的下限。 然而，在欧洲部分地区和美国中东部海岸，尤其是拥有大型发电厂的俄亥俄山谷地区，观察到NO2大幅减少。 与此同时，美国东北部观察到NO2增加，中国部分地区呈上升趋势。

为了说明NO2的程度和空间分布，使用SCIAMACHY得到的对流层NO2色谱柱的平均值从2003年12月至2004年11月北美，欧洲和亚洲的测量结果如图2所示。正如预期的那样，在具有大NO2柱的区域中观察到最大的变化。对于图2选择的区域，与图3于1996年测量的NO2的时间发展柱相似。从图1这些时间序列可以看出，在欧洲和中国，起主导作用的是系统性而不是年度差异。GOME检索数据已经在几篇出版物中作出了详细讨论12，17,19。大部分的计算误差与所做假设的不确定性和辐射传递计算有关，而且都是系统误差，因为每年使用相同的空气质量因子（见方法）。所以，这些参数中只有变化才能导致相对误差，如图3，年度不确定性大约降至15％。

图1 | GOME数据1996年到2002年对流层NO2平均年变化。截至1996年至2002年的上午10时30分，从线性回归得到的梯度的对流层GOME NO2垂直柱的年平均值可以看出，在欧洲和中东东海岸观察到NO2的减少是很明显的，同时，在中国存在更大涨幅。

图2 | 2003年12月至2004年11月期间，选定的工业地区SCIAMACHY对流层NO2垂直柱平均值。SCIAMACHY测量时间大约是上午10点。由于NO2垂直列的范围的范围较大，使用一个非线性色标。编号的矩形表示图3中使用的区域.

图3|选择区域内GOME数据对流层NO2柱的时间演化。1996年在图2中定义的区域美国，美国中东海岸，西欧，波兰，日本，中国东部和中国香港，年均NO2柱量。误差条代表个别年份估计的不确定度（s.d.），由于知识的缺乏和气溶胶装载的不确定性导致中国地区数据的误差和变化。

图4|中国东部NO2对流层垂直柱的月平均值。三天复合材料月平均值图的对流层NO2垂直柱状时间为该区域由纬度308N至408N和经度1108E至1238E定义GOME数据（开放符号）和SCIAMACHY测量（填充符号）。2002年8月，SCIAMACHY测量开始，但有限的数据在2003年之前可用。阴影区域代表标准差估计为每月平均三天复合，并考虑到由此产生的测量的可变性，观察NO2的变化以及云层和任何缺失引起的数据差距。

过去二十年来报道了一些区域NOx排放量的减少。 例如， 1990年至2000年期间欧洲30％的NOx排放的减幅，以及1996年到2002年的18％，与图3中GOME数据显示结果非常一致。这些减少归功于通过在汽车上使用催化转化器来减少排放，向清洁燃料的过渡，经济情况转变等等。

NO2柱在华东地区（308N，1108E至408N，1238E;参见图2）中心区域的演变图4有详细的显示，从GOME和SCIAMACHY数据绘制月平均值。明显的季节性变化和逐年显着增长，最显的是冬季。NOx在边界层中的寿命的变化16，相关气象条件的变化可以解释NO2年度周期，也有可能是因为冬季的排放更高20。

图1中用于线性回归的年平均值是以冬季为主。但是，如果只有夏天的月份分析，同比增长42％（5月，6月，7月和6月1996–2002, ^20%)，表明中国工业化部门的NO2浓度持续增长。这一增长丛1997年4％的速度增长到2002年的12%。这些GOME结果近期得到了来自SCIAMACHY的数据支持，也在图4中示出。 这两个工具从2002年8月至2003年6月进行了重叠测量，虽然两者的测量模式和仪器（见方法）不一样，所得时间序列几乎无缝结合，表明NO2浓度持续增加，并在GOME数据记录中排除不明浮动和仪器老化问题。

为了解释观察到的NO2的行为和识别它的起源，以下潜在的影响，应该考虑在中国增加观察NO2柱。

（1）测量灵敏度的变化。如果表面反射率显着增加，卫星灵敏度则会增加。来自GOME的数据没有反映系统趋势的迹象。提高灵敏度，减少黑碳和灰尘，气溶胶^17，反射（硫酸盐）气溶胶也将增加。

中国的硫酸盐报告，气溶胶前体排放的黑碳和2000年比1995年低（参考文献6），而TOMS（总臭氧监测光谱仪）紫外线吸收气溶胶的光学深度并没有显示出这样的趋势²¹。鉴于中国气溶胶趋势信息不足，我们假设气溶胶变化引起的不确定性从1996年到2002年，气溶胶的总效果达到5-10％¹⁷。

（2）NO2 / NOx分配的变化。NO2/NO比例的变化可导致NO2在恒定NOx下明显增加。化学运输模式MOZART-2（参考文献22）被用于量化亚洲NO2 / NOx比例的可能变化。 在1990-1999年期间进行了一个模拟，其中发生了变化在MOZART中包含的所有化学物质的表面排放根据POETEMTIONS情景指定²³。 结果的模拟显示，排放量增加了60％，典型

的人为排放量的增加，GOME数据NO/NOx比例在夏季上涨了8％，冬季降低3％。从GOME和SCIAMACHY数据显示这些值显着低于NO2变化。

（3）NO2的使用寿命。这主要由从均质和异质生产HNO3化学及其在气溶胶和云层中的摄取，以及随后沉积速率决定。如果OH浓度降低，则恒定排放，观察到的NO2柱增加。OH浓度的降低可能来自较大的气溶胶装载量^24，但另一方面，来自污染的碳氢化合物的数量也在增加，可能会增加OH水平。在任何情况下，还将减少OH对许多其他大气痕迹的寿命有很大的影响。OH没有测量结果的变化浓度足以解释我们对变化的观察检索到的对流层NO2柱。

（4）NO2排放量增加。由于经济快速增长，化石能源的发电量大，预计中国的NOx排放量有所增加^4-7。MOZART-2模型表明，人为增加了60％NOx排放导致NO2柱在冬季增加50％而夏季则为中国的57％。 所以到第一个近似，变化在NO2柱中，NOx排放的变化预计为相同的数量级。

因此，在中国，NOx排放量的显着增加似乎是对观察到的NO2增加的最可信的解释。在这方面，最近有一个研究，认为中国的氮氧化物排放量比上年提高了13％1994年至2000年，1995年和2000年却显示出减速增长的迹象。有趣的是，GOME数据是不支持这个结论，显示NO2持续增长。显然，任何NOx排放量的下降，例如，改善燃煤电站受到抵制排放量或其他来源。车辆数量从10.4亿辆翻了一番，在1995年到2002年在中国有2050万²⁵，而这除了增加工业和家庭供热来源可能导致观察到NO2增加。详细的研究是需要确认从卫星观测得出的结论并将排放量分配给来。GOME和SCIAMACHY在过去十年观察到NO2快速增长，证中国经济不断强大的同时空气污染增加。

方法

GOME 和SCIAMACHY.GOME（全球臭氧监测实验）^8,9。是SCIAMACHY（扫描成像吸收光谱仪对于大气图表Y）¹⁰的一个较小的版本。两者都是被动遥感仪器，观察地球和地外的背散射辐射辐照度。 天文学家在天底的措施，而SCIAMACHY观察肢体和最低点观察。

GOME是观察四通道紫外/可见光谱仪分散的阳光在天底观察几何中（参考文献8及其中的参考文献）。GOME是ESA ERS-2平台核心有效载荷的一部分，于一九九五年四月推出，全球范围覆盖的时间为一九九五年八月至六月。该仪器同时观察到240-793nm具有0.2至0.4nm的通道相关光谱分辨率。 GOME的地面景观通常占地面积320英镑40平方公里。 与960公里的横跨轨道，在三天内实现赤道的全球范围覆盖。

SCIAMACHY于2002年3月在ENVISAT.Nadir推出，自2002年8月起开始使用。紫外/可见光测量，这里使用的SCIAMACHY类似于GOME,两大主流差异是改善的空间分辨率（大约60英里30平方公里）世界的部分地区。后者是替代的结果在赤道四面八方观察，赤道内全球覆盖。

NO2数据分析。卫星数据分析了四号对流层NO2程序。 首先，NO2吸收平均在所有光路上有贡献使用差分光吸收来确定信号（DOAS）方法在425-450nm区域¹²。在第二步，平流层通过减去日平流层NO2去除组分由卫星的3D-CTM SLIMCAT²⁶模拟。为了说明模型与测量之间的差异，SLIMCAT数据在一个干净的区域（1808-2108）缩放到GOME数据经度。 在第三步中，应用云屏蔽来消除这些情况测量的云分数大于0.2，由此确定FRESCO算法²⁷。

最后一步是将对流层残余物转换为垂直方向通过考虑辐射传递模型SCIATRAN²⁸的测绘垂直灵敏度对流层列。在最后一步，表面光谱反射率²⁹需要先验信息，表面高度，气溶胶负荷和NO2垂直分布的形状。后者是取自化学运输MOZART-2型号（参考文献22）1997年，用于确定月度平均空气质量因子2.58pound;2.58格。 虽然分析中使用的先验假设有一个

检测结果显着影响^12，13，19，观察到的NO2变化不太可能受到影响，因为所有年份都使用相同的投入(参考补充信息）。请注意，在1998年，没有GOME的数据1月份可用。 避免季节性年平均值的偏差，为了观察 NO2的变化，而使用1997年1月的数据。

GOME和SCIAMACHY的数据分析是相同的，除了（1）SLIMCAT数据在2004年还没有可用，因此也是平流层

更正是基于仅使用干净的参考部门，（2）FRESCO所有SCIAMACHY数据都不可用云分数，因此使用强度标准，其被选择为与阈值相当的20％云量覆盖。

MOZART模型。 对于灵敏度研究，aMOZART-2（参考文献22）模型运行在T63L47（分辨率为1.8-1.88）用于1990-1999年期间。1990-1999年所有物种的排放量都是基于线性的1990 - 1995年和1995 - 1997年的插值。 1997年的库存已经通过将1995年库存与区域趋势数据相结合编制1995 - 1997年的各种来源。 1997年至1999年的外推，根据1995 - 1997年的趋势，已经为每种排放量进行了排放每个物种23。 这些假设导致人为NOx增加了60％，1990年至1999年期间中国东北地区的排放量。

1. Volz, A. amp; Kley, D. Evaluation of the

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