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夏季空气污染与静稳天气之间的联系

摘要：大量有关环境空气污染的大量文献表明，大气停滞事件引发了高强度的空气污染。本文利用15年(2000-2014年)的夏季现场空气质量测量数据，结合气象再分析数据，对时间序列上污染物与空气停滞指数(ASI)在日尺度上的相关性进行了研究。我们发现虽然 ASI 与夏季 PM_2.5 和 O₃ 之间关系在美国毗邻地区的范围从接近于零到正, 但这种关系的强度非常弱(比如东北地区ASI与PM_2.5的相关系数为0.09)。此外，与ASI的日常变化与污染物之间的相关性类似的是同时出现的极端污染和停滞事件的百分比很小(例如，在东北部，只有大约三分之一的时间同时出现极端污染事件和大范围的静稳天气。美国南部是我们整体研究结果的一个例外，因为相比于其他地区，那里的ASI与污染之间的关系更强，二者同时发生的比例也更高。基于本研究结果，建议重新评估ASI作为评估气象及气候对空气质素影响的指标。

关键词: 空气质量，污染，颗粒物，臭氧，停滞，气象

1介绍

公众普遍接受大气停滞事件事件是导致臭氧(O₃)和直径为2.5 um或更低的颗粒物持续污染的主要原因(比如回看文章Jacob和Winner 2009，Fiore et al 2012, Fiore et al 2015)。最近，人们越来越关注气候变化可能导致空气停滞事件频率增加(Leung和Gustafson 2005, Horton et al . 2012, 2014)。由于PM_2.5和O₃对公众存在健康风险，所以对于静稳天气可能是导致PM_2.5和O₃浓度的原因之一的研究是有科学性和社会意义的。这两种污染物对健康造成了巨大的负面影响，尤其是对人类呼吸功能的影响((Ebi and McGregor 2008)。

静稳天气的特征是在行星边界层内，由于缺乏通风或在晴空条件下存在逆温，通常发生在行星边界层内的空气滞留现象。这种现象经常发生在缓慢移动的高压系统中 ( Logan 1989, Vukovich 1995, Wang and Angell 1999, Vautard et al 2005, Leibensperger et al 2008, Tai et al 2010, He et al 2013b, Dawson et al 2014, Oswald et al 2015, Hou and Wu 2016, Schnell and Prather 2017, Sun et al 2017);然而，在这些研究中，由于空气停滞条件引起的污染物浓度变化很小，空气停滞与污染之间的联系也很弱。因此，空气停滞对空气污染的确切影响仍然存在不确定性。

我们通过对美国周边地区PM_2.5、O₃、地表温度和停滞之间的关系以及与个别污染事件之间的关系进行量化的系统研究，研究了PM_2.5、O₃、地表温度和停滞之间的日变异性以及极端事件的发生情况。使用常见的空气停滞指数(以下简称“ASI”，见第2节)，我们对停滞事件进行诊断，发现ASI与污染之间在日常变化以及事件的共同发生方面仅有微弱的对应关系。

2 数据和方法

2.1数据

本研究使用的是美国环境保护局空气质量系统中PM2.5和O3的台站测量方法。对于PM2.5，我们分析每个站点每24小时的最大值，而对于O₃，我们分析每个站点每天8小时的最大平均浓度。

本研究的重点是北半球的夏季(6月1日至8月31日;JJA)，因为夏季出现过高浓度O₃ (Vukovich1995,Dawsonet al2007b, JacobandWinner 2009, Rieder et al 2013)，出现过高浓度PM2.5(Dawson et al 2007a, Hand et al 2012)，或者高浓度的O3和PM2.5同时发生(Schnell和Prather 2017)都出现在这个季节。我们使用了2000年至2014年夏季所有可用的AQS测量数据，包括农村、郊区和城市站点(图1)。O3测量通常每天在一个特定的站点进行，而PM2.5浓度的观测在时间上显示出更多的异质性。大多数PM2.5监测站每3天采样一次，有些监测站采样频率为每日一次，有些监测站采样频率为6天一次(Tai et al 2010, Saunders and Waugh 2015, Liu et al 2017)。我们评估ModernEra的回顾性分析的研究和应用并且进行再分析(Rienecker, 2011)。资料分辨率为1/2◦纬度times;2/3◦经度，使用2米温度的日平均值，10米高度层结的水平风速以及500百帕的风速和总表面沉淀通量（pr），每个场仅在含有AQS站的MERRA栅格中取样，并在PM2.5和O₃观测下进行。如果在一个特定的MERRA网格单元的边界内有gt; 1个AQS站，则在计算区域平均2米高度下温度和区域内停滞网格单元的百分比时，将该网格单元与其中包含的AQS站的数量按比例计算。

2.2方法

我们研究了PM_2.5、O₃、T_2m和ASI的日变化;前两个衍生自AQS，后两个来自MERRA。ASI详细描述在Horton et al(2012、2014), ASI在空气质量中的应用在文献中十分普遍。(e.g. Leung and Gustafson Jr 2005, Horton et al 2012, 2014, Oswald et al 2015, Strode et al 2015, Hou and Wu 2016, Schnell and Prather 2017, Sun et al 2017）。ASI是一个基于绝对阈值的二元索引。在这里，我们认为当每日平均Utilde;_500hPalt;13m*s^minus;1，日平均U_10mlt;3.2m* s^minus;1，以及总日prlt;1mm时，MERRA网格细胞是停滞的。

Horton等(2012,2014)对本研究中使用的ASI的定义与国家环境信息中心(NCEI，前身为国家气候数据中心)的定义略有不同，Wang 和 Angell(1999)和Korshover 以及 Angell(1982)对ASI的定义进行了详细描述。为此，我们将Horton等人(2012年，2014年)之后确定的停滞日的空间分布与NCEI网站(www.ncdc.noaa.gov/societal-impact /air-stagnation/)上给定月份的停滞日数量进行了比较，我们发现无论哪种ASI的定义都有相类似的结果。

有些人可能担心我们的结果是我们选择MERRA重新分析来计算ASI的人工产物。为了解决这一问题，我们将MERRA导出的ASI与更粗糙的NCEP再分析以及使用气候预测中心(CPC)统一降水量与基于测量的降水进行了比较。这一结果(未显示)表明使用MERRA、NCEP和CPC数据集的ASI分布相似，我们的广义结论并没有变化。然而如果使用其他的重新分析，特定的结果可能会改变。

通过敏感性分析，我们检验了污染物- ASI与用于定义ASI的三个阈值的每个阈值之间的相关性，从而更深入地这些发现(图S1可在stacks.iop.org/ERL/13/084001/mmedia中找到)。通过改变Ũ_{10 m}, Ũ_{500 hPa}以及pr阈值，使其为标准阈值的25%到175%不等。我们发现PM_2.5和O₃与ASI的相关性变化很小，并没有改变我们的总体结果。因此，我们相信我们的结果对所使用的数据和方法都是可靠的，我们的研究结论对停滞条件的精确定义并不敏感。

我们计算本研究中使用的所有四个量(PM2.5，O3，T2，和ASI)的日区域平均值或状态平均值，通过使用所有可用的EAC日数值来计算算术平均值。由于ASI是一个二元场，我们使用一种不同的方法来形成空间平均值：对于给定的一天，我们计算一个被划分为停滞的区域内AQS站的百分比(ASI = true)。因此，区域ASI在0到100%之间变化。

本研究使用两种方法来量化这四个不同量之间的关系。首先，我们计算每天对数量的时间序列之间的皮尔逊积矩相关系数r。第二，我们计算在同一时间内的“事件”(即具有高区域ASI的日子)，并计算其他数量的分布，以确定它们同时发生极端事件的频率。

我们认为某一事件的日平均量等于或超过某一特定夏季日JJA值的80%(P80)。使用一个量的百分位数作为事件的阈值，可以使每年夏天的事件数量保持一致(根据定义，每年夏天有19个事件)，因为由于环境污染物浓度在2000年至2014年期间呈下降趋势，关注超过绝对值的情况，会优先将PM2.5和O3事件分组到测量周期的开始。这种方法与Schnell和Prather(2017)以及Sun等人(2017)的方法相似，但我们选择的百分位数(P80)有所不同。对于这两种方法，我们还考虑了滞后如何影响对应关系，因为PM2.5、O3和温度事件之间存在时间偏移(Schnell and Prather 2017）。

图1 散点表示2000-2014年测量期间PM2.5或O3观测到的AQS站的位置。在随后的图中显示区域平均气象量或静止网格单元的百分比时，MERRA重新分析数据已在离AQS站最近的网格单元中采样，并在污染观测日对五个区域进行平均。

3美国东北部

我们首先考虑美国东北部的停滞和污染(图1)，并研究东北平均污染物的可变性，以及它们之间的关系，停滞覆盖的百分比和表面温度。例如，图2(a) - (c)显示了2011年夏季这些数量的日变化。所有的量都表现出较大的日变化，但是图2(a) - (c)显示这些量到，有一些迹象表明，在某些情况下，ASI可能先于污染，本节将进一步探讨滞后的作用;但总体而言，PM_2.5 - ASI与O3 - ASI的相关性较弱。相比之下，PM2.5和O3在2011年夏季的关联度较高，且通常伴随着相似的温度变化(图2(b) - (c))。

虽然我们在目前的工作中主要使用区域平均量，但是评估停滞区与污染浓度最高区域的空间重叠也会得到类似的结果。例如,在案例研究如图S3,南部地区污染物平均浓度在2011年的夏天最高，停滞的地区没有凝聚力的结构和大多局限于美国南部,不是最高的地区PM_2.5和O₃浓度(在这种情况下,东部沿海地区)。另一方面，我们观察到污染物在空间和时间上的变化规律基本相同，最高温度与东北地区的最高污染物浓度区域密切相关。

2011年夏季的结果在2000年至2014年的大部分年份都是成立的。如图2(d)所示，其中显示了每年夏季每对变量与多年平均相关系数之间的r值。在检验的配对中，PM_2.5和O₃的正相关关系始终最强，其次是T_2m - PM_2.5和T_2m - O₃。污染物与ASI的相关性较弱，PM_2.5 - ASI接近于零，几乎没有线性关系。O₃ - ASI的平均相关系数高于PM2.5 ASI(即0.28和0.09),强烈影响高r值在2003年和2010年之间。ASI与O3之间的关系近似于O₃与T_{2 m}的关系这两个夏季O₃ - ASI相关性强的原因需要进一步研究。但是总的来说，相关性很弱。

在所有分析的对中，东北地区T_2m与ASI的相关关系最弱，多年来表明，地表温度与ASI的相关系数略呈负相关。这些结果与通常将停滞状态与高环境温度联系起来的陈述不一致(Tai et al 2010, Austin et al 2014, Fiore et al 2015, Shen et al 2016b, Zhang et al 2017)。

图2 (a)为东北地区停滞监测站日平均浓度百分比，(b)为东北地区监测站的区域平均污染物浓度，并以一致的颜色标注。其中PM2.5和O3代表东北地区所有可用监测站的区域平均日浓度。(c)显示平均气温为2米，与东北各站的平均气温比较。计算了东北地区(d)每个夏季各对变量间的皮尔逊积矩相关系数(r)，表末一栏用黑体字标注多年平均r值。

考虑到东北地区的面积，各站的污染物浓度和共域气象可能有很大差异;然而，我们发现，与区域平均东北相关相比，组成东北地区的各个州具有相似的相关性(图S2)。例如，东北平均PM2.5与停滞细胞区域百分比r为0.09。考虑到东北地区14个州的相关系数，我们发现r在- 0.01到0.28之间变化。因此，尽管平稳(或准平稳)反气旋可以在特定区域内迁移，并影响污染物与区域内ASI之间的关系，但我们发现，我们的方法对大约与典型反气旋大小相同的区域在空间上是不敏感的。

我们还重复了农村、郊区或城市环境中空气质量监测站ASI与污染物之间的相关分析(图2(d))，具体分析结果见表S1。考虑污染物浓度在不同环境中可能导致不同的ASI和污染物之间的关系,例如,使用NOx滴定法，但我们发现，仅将农村、城市或郊区平均PM2.5(O3)与计算出的每个环境

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