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探究相对湿度和降水量对高海拔城市地区PM2.5污染的影响作用

摘要

城市的污染水平主要受气象条件和该地区的地形的影响。在南美一个中等城市的高海拔地区，研究了9年来相对湿度（rh）对PM2.5日均浓度的影响。在这项研究中，我们发现城市交通繁忙中心区PM2.5日均浓度和相对湿度，与工业区郊区的日均浓度呈负相关。在交通站点，强降水（ge;9mm）对PM2.5污染的去除起主要作用，而在城市郊区，PM2.5浓度随相对湿度的增加而降低，与降雨积累无关。任何高度机动化的城市，尤其是在快速增长的发展中国家，由于燃料质量差，其相对湿度高，降水量少，PM2.5浓度预计会增加。最后，当污染源是基于交通的时候，提出了两种基于逻辑回归算法的模型来描述降雨和相对湿度对PM2.5的影响。

关键词：相对湿度；降水量；燃烧效率；城市PM2.5

1. 引文

人口超过100000的发展中国家城市是高海拔地区（2000 m.a.s.l.）的主要城市。这些地区的中小型城市（lt;500万人）目前是世界上增长最快的地区之一，通常比主要城市群受到的污染更大[1,2]。大多数情况下，这是由于缺乏严格的规章制度、不适当的城市规划、机动车队或发动机技术的时代以及劣质燃料[3,4]。在这些地区，交通经常是环境PM2.5（空气动力学直径小于2.5微米的颗粒物）污染的主要来源，可占观察水平的37%[5]。

与低海拔地区相比，高海拔城市地区的气象条件不同。在高海拔地区，太阳辐射强度越大，光化学越活跃，日温差也越大。即使在热带和亚热带气候区，与海平面相同纬度相比，温度也较低。此外，高海拔地区的相对湿度（RH）在白天随温度和云的形成而变化。然而，同样的相对湿度在较高的海拔，含有较少的水蒸气。此外，大气压力随海拔高度降低，导致空气密度降低，氧气减少。

研究表明，城市污染水平会受到气象条件和该地区地形的强烈影响[6]。温度、风速和降水可能对PM2.5浓度产生负面影响，因为扩散和湿沉积效果更好[7-13]。然而，中国城市赞州（海拔1520 m.a.s.l.）的一项研究表明，不同粒径PM的降水清除效应取决于降水强度和累积量[14]。一些研究得出结论，相对湿度的增加减少了城市PM2.5污染[11,15–20]。相比之下，其他研究则显示出积极的影响，尤其是在冬季高污染时期[21-23]。这些时期的降水量很低。一些研究表明，不同化学成分的PM2.5浓度随着相对湿度的增加而增加，这是由于水相反应（二级无机物）和与水吸收（二级有机气溶胶）相关的气体颗粒分配[21,24,25]。这些效应可以解释一部分由于相对湿度增加而形成的气溶胶。然而，大多数城市规模的研究仅限于对低海拔城市使用清洁燃料地区的短期调查。

数十年的车辆规模研究表明，相对湿度和海拔高度都会提高内燃机的微粒排放[26–29]。由于气缸充气的热容量增加，相对湿度增加导致温度降低[26]。此外，烟灰颗粒、碳氢化合物和其他形成初级颗粒的未燃烧燃料化合物的增加也是由于较高的大气含水量降低了进气处的空气密度，导致氧含量降低，影响了燃烧混合物的空燃比[9,28]。海拔升高也会降低环境温度、空气密度和空气中的氧气。对高海拔地区柴油机排放的研究表明，海平面至1000 m.a.s.l.和海平面至3200 m.a.s.l.之间的大气颗粒物排放分别增加了142.3%和203.5%[30]。进一步得出的结论是，在高海拔地区，重型柴油机的烟雾排放量增加了[31]。有报告证明了相对湿度对PM形成的后燃烧、稀释和二次气溶胶过程的影响[8–10,32–34]。虽然还没有探讨相对湿度或海拔高度对汽油机排放的影响，但可以假设高相对湿度和海拔高度对不完全燃烧导致的汽油机和柴油机PM排放具有类似的影响[29]。然而，最近得出的结论是，与现代装有过滤器的柴油车相比，汽油车产生更多的含碳颗粒物[35]。

尽管有几项研究表明，在车辆规模上，排放量增加，但在高海拔城市中，一般缺乏关于相对湿度对PM2.5污染影响的研究[36]。此外，现有关于PM2.5污染的研究大多集中在大城市或大城市，在这些大城市中，燃料中的硫含量往往受到严格的管制[37]。在高海拔地区，相对湿度对内燃机燃烧的影响可能更为令人关注，而在含硫量较高的发展中国家，相对湿度对内燃机燃烧的影响更为普遍。这意味着，在相对湿度较高的情况下，与交通有关的污染可能成为这些国家的一个更大问题。虽然发达国家的硫含量低于10-15ppm，相当于欧洲6号汽车技术，但发展中国家正在流通相当于欧洲0-3号汽车技术的高含硫量燃料。例如，2017年，含硫量超过500 ppm的快速增长的厄瓜多尔通过了一项新的欧洲3号法规，这是20世纪90年代欧洲实施的标准。因此，厄瓜多尔首都基多为研究违反世界卫生组织（世卫组织）的高海拔中等城市提供了一个完美的场所。瑞士日内瓦和国家年度PM2.5标准，由于运输相关（80%）PM2.5排放[36,38]。基多全年的气候条件也相对一致，除了相对湿度和降雨积累的季节性变化（雨季和旱季）。本文以基多市为模型，研究了高海拔中等城市大气中相对湿度和降水量对细颗粒物污染的影响。我们首先搜索了更多交通繁忙的城市地区，重点研究了降雨可能如何影响相对湿度和PM2.5浓度之间的关系。然后，我们将雨水成分与数据集分离，以更好地说明相对湿度对不同PM2.5的影响。最后，提出了基于logistic回归的模型来描述降雨和相对湿度对城市不同地区PM2.5污染的对比效应。

1. 资料及方法

2.1、背景描述

基多是世界上人口最多的五个高海拔城市之一。它从北向南延伸到比基尼查火山的宽阔斜坡上（山顶海拔4800 m.a.s l.），这是安第斯山脉的一部分，平均海拔2815 m.a.s.l.[39]。根据2010年的最后一次人口普查，该市目前正经历着大都市面积（4218平方公里）的扩张，人口为2239191人。这座城市延伸到数个海拔高度在2700-3000 m.a.s.l.之间的梯田上，并延伸到周围海拔2300-2450 m.a.s.l.的山谷。大约50万辆汽车组成的机动车队造成了严重的高峰时间问题，因为复杂的地形限制了城市的蔓延。.由于其位于赤道上，中午的太阳高度全年在66.5度到90度之间，太阳强度很高。然而，由于海拔高，它全年都有春天般的气候，平均气温为14.5摄氏度[39]。基多位于高海拔热带地区，因此有两个季节：干旱（6-8月，平均降雨量约为14 mm/月）和雨季（9-5月，平均降雨量为59 mm/月），大部分降雨发生在下午。

城市中的PM2.5污染可由交通、木材燃烧、采矿、工业园区和热电厂等不同来源产生（图1）。基多市中心主要是交通拥挤的居民区。工业园区主要位于城市的北部和南部郊区。此外，在城市周围，有采石场，为建筑施工部门和两个火力发电站生产集料。
2.2、仪器和数据分析

为了解释基多复杂地形的变化性，2007-2016年期间从五个地点收集了空气质量和气象数据。所选地点因海拔高度和车辆交通密度而异。两个北部遗址（Cotocollao（海拔2739 m.a.s.l.，坐标78°29′50Prime;W，0°6′28Prime;S）和Carapungo（海拔2660 m.a.s.l.，坐标78°26′50Prime;W，0°5′54Prime;S）），一个中部遗址（Belisario，（海拔2835 m.a.s.l，坐标78°29′24Prime;W，0°10′48Prime;S）），和两个南部遗址（Camal（海拔2840 m.a.s.l.，Co.）。后者自2014年开始运营。根据美国环境保护局（美国华盛顿特区，USEPA）制定的空气质量监测标准，测量站位于相对较高建筑物的屋顶上。

对于PM2.5浓度数据，采用基于beta;射线衰减法（EPA编号：EQPM-0609-183）的Thermo Scientific FH62C14-DHS连续环境颗粒物监测仪5014I。对本研究至关重要的是，通过加热采样管以16.67 l/min的流速提取样品，其目的是减少颗粒束缚水，并减少由于相对湿度引起的测量误差范围。采样管加热器的相对湿度阈值为35%。为了收集二氧化硫浓度数据，使用了ThermoFisher Scientific（美国马萨诸塞州沃尔瑟姆市）43I型基于紫外线（EPA编号：EQSA-0486-060）的高水平二氧化硫分析仪。为了收集浓度数据，使用了基于紫外线吸收的ThermoFisher Scientific 49i臭氧分析仪（EPA编号：EQOA-0880-047）。为了收集NO2浓度数据，使用了基于化学发光法（EPA编号：RFNA-1289-074）的ThermoFisher Scientific 42I氮氧化物分析仪。最后，对于CO浓度数据采集，使用基于红外吸收的Thermofsher Scientific 48I（EPA编号：RFCA-0981-054）。使用维萨拉WXT536仪器测量所有气象参数。Kippamp;Zonnen（荷兰代尔夫特）高温计被用来测量全球太阳辐射。

卡图企业地图应用（www.carto.com）用于制作基多地图。使用igor Pro（WaveMetrics）和Microsoft Excel（MS Office）软件应用程序进行日常数据相关性分析和描述性统计。空气污染和气象数据汇编为3小时（0:00–3:00、3:00–6:00、6:00–9:00、9:00–12:00、12:00–15:00、15:00–18:00、18:00–1:00和21:00–24:00）和24小时平均值。使用scipy库的python统计模块进行推理统计（即交互测试）。采用数据挖掘方法对相对湿度和降水量的长期中值以上和以下的PM2.5浓度进行分类。数据分类是通过一种称为逻辑回归的机器学习算法获得的。使用用于Python编程语言的SciKit学习机器学习库来实现分类并构建相应的模型。

3、结果与讨论

3.1、长期空气质量和气象数据分析

卡图企业地图应用（www.carto.com）用于制作基多地图。使用igor Pro（WaveMetrics）和Microsoft Excel（MS Office）软件应用程序进行日常数据相关性分析和描述性统计。空气污染和气象数据汇编为3小时（0:00–3:00、3:00–6:00、6:00–9:00、9:00–12:00、12:00–15:00、15:00–18:00、18:00–1:00和21:00–24:00）和24小时平均值。使用scipy库的python统计模块进行推理统计（即交互测试）。采用数据挖掘方法对相对湿度和降水量的长期中值以上和以下的PM2.5浓度进行分类。数据分类是通过一种称为逻辑回归的机器学习算法获得的。使用用于Python编程语言的SciKit学习机器学习库来实现分类并构建相应的模型。

每日数据的统计分析表明，2007-2016年Quito中心地区的平均相对湿度相对较高，为69.9%，年平均PM2.5浓度升高至17.1plusmn;6.05mu;g/m3（中位数为17.0mu;g/m3）。该地区经历了一些气候变化，过去十年环境温度从13.5摄氏度上升到14.8摄氏度。同一时期，所有监测点的年相对湿度平均值从76%稳定下降到64%。贝里萨里奥和卡马尔地区的PM2.5浓度总体下降趋势分别为12.6%和2.8%，而在北部科托科洛拉和卡拉普戈地区，PM2.5浓度的总体下降趋势分别为12.9%和11.4%。如前一项研究报告所述，这些年浓度的变化是由于基多市和厄瓜多尔全境实施了燃料和交通法规，以及该市在郊区的持续增长[4]。根据位置或季节，气体标准污染物往往会升高。例如，由于高紫外线辐射（旱季，没有云量与直接太阳角相结合），臭氧往往在9月份超过世卫组织的建议，或者在靠近热电厂的Chillos地区升高了二氧化硫（见图1）。

尽管该市长期受到PM2.5污染的影响，主要是由于劣质燃料和旧技术的流动来源[4,36]，但研究颗粒物化学成分的资源有限。为了确认PM2.5与城市地区其他常见移动源排放的相关性，对所有地点的PM2.5浓度数据和CO、NO2、SO2和O3浓度进行相关性分析（表A1-A10，附录A）。不同部位的结果对比。贝里萨里奥的PM2.5日浓度与NO2（r=0.67）、CO（r=0.56）和SO2（r=0.52）的相关性最好（附录A表A1和A2）。此外，在贝利萨里奥、科托科洛洛和卡马尔（表1），观察到周末[41]臭氧效应更强，工作日PM2.5、SO2、NO2和CO浓度增加（表1）。这些结果支持了这样一个事实，即这些污染物高度来源于人为污染源，移动污染源是主要的贡献者。这项分析有助于确定该市更多与交通有关的地区。冷却区包括一个热电厂，其交流发电机由柴油、燃料油和还原原油驱动的柴油循环内燃机驱动。这座热电厂运行一周，可能不会出现周末污染物浓度下降（表1）。此外，该监测站点自2014年开始运行，因此提供的数据较少，可能影响不同的趋势。我们的研究结果与之前恢复PM2.5元素组成的研究结果一致，根据区域不同，PM2.5的贡献源从自然排放到交通和工业排放[36,42]。具体来说，锌、钒、镍、砷和铅的高富集系数意味着工业和车辆排放是基多城市空气棚的主要来源。

表1与周日相比，工作日（周一至周五）的空气污染浓度增加（正值）或减少（负值）

此外，还研究了标准污染物（PM2.5、O3、SO2、NO2和CO）与所有气象参数的相关性（表A1-A10，附录A）。除大气压力和降水对PM2.5和SO2的影响不显著外，贝里萨里奥中心地区的气象参数得到了最佳的相关性。在该地点，一旦相对湿度增加，除臭氧外，所有标准污染物都会增加（附录A表A1和A2）。除Carapungo外，所有地点的气温、风速和太阳辐射均与大气污染呈负相关，降水量与NO2、SO2和CO呈正相关，与O3呈负相关。该地区在晴天有大风天气，这一现象与风速和太阳辐射呈负相关。<!--

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