英语原文共 22 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

毕业论文英文翻译

原文标题 Nitrate-driven haze pollution during summertime over the North China Plain.

译文标题 华北平原夏季硝酸盐驱动的烟霾污染

华北平原夏季硝酸盐驱动的烟霾污染

Haiyan Li¹, Qiang Zhang², Bo Zheng³, Chunrong Chen², Nana Wu², Hongyu Guo⁴, Yuxuan Zhang², Yixuan,Zheng², Xin Li², Kebin He^1,5

1State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China

2 Ministry of Education Key Laboratory for Earth System Modeling, Department of Earth System Science, Tsinghua University, Beijing 100084, China

3 Laboratoire des Sciences du Climat et de lrsquo;Environnement, CEA-CNRS-UVSQ, UMR8212, Gif-sur-Yvette, France

4 School of Earth and Atmospheric Sciences, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA, 30332, USA

5 State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Tsinghua University, Beijing 100084, China

摘要：与华北平原（NCP）严重的冬季雾霾事件相比，夏季的霾污染引起的公众关注较少。在本研究中，我们介绍了北京和新乡在NCP地区夏季测量的亚微米颗粒（PM₁）的高时间分辨度的化学成分，以评估气溶胶污染的驱动因素。在测量期间（北京2015年6月30日至7月27日，新乡2017年6月8日至25日），北京和新乡的PM₁平均浓度分别为35.0mu;g·m^-3和64.2mu;g·m^-3。在两个地点均观察到以大幅增加的硝酸盐浓度为特征的污染事件。与PM₁中的半挥发性氧化有机气溶胶（SV-OOA）和低挥发性有机气溶胶（LV-OOA）相比，硝酸盐对北京和新乡的气溶胶污染的加剧作用几乎呈线性增长，突出了硝酸盐的形成作为夏季雾霾演变驱动力的重要性。硝酸盐快速生成主要发生在午夜后，其生成速率高于硫酸盐，SV-OOA或LV-OOA。硝酸盐行为的详细研究揭示了夏季影响硝酸盐快速形成的几个因素：NCP区域的高氨排放，与温度和相对湿度变化密切相关的硝酸铵的气体—颗粒平衡，通过五氧化二氮（N₂O₅）的非均相水解产生的夜间硝酸盐产量以及来自不同气团来源的区域性运输。最后，来自亚洲、欧洲和北美的运用质谱技术进行各种实地测量中获得的大气颗粒硝酸铵数据发现了目前中国的硝酸盐浓度和硝酸盐含量较高。虽然北京不同年份的测量结果显示近年来硝酸盐浓度有所下降，但PM₁中的硝酸盐含量仍然很高。为了有效缓解夏季的颗粒物污染，我们的研究结果迫切呼吁启动氨氮排放控制措施，并进一步减少NCP地区的氮氧化物排放。

关键词：夏季，硝酸盐，北京，新乡

1. 绪论

已知大气气溶胶颗粒会显着影响能见度（Watson，2002）和人类健康（Pope等，2009; Cohen等，2017），并通过直接和间接地改变地球大气的辐射平衡来影响气候变化（IPCC，2007）。气溶胶的影响与颗粒的化学组成有着内在的联系，颗粒的化学组成通常以有机物和二次无机气溶胶（即硫酸盐，硝酸盐和铵）为主（Jimenez等，2009）。

近年来，严重的雾霾污染已多次侵袭华北平原（NCP），其对人类健康的影响日益受到公众的关注。通过研究冬季的极端污染事件，对颗粒物（PM）的化学成分、来源和演化过程进行深入的研究（Huang等，2014；Guo等，2014；Cheng等，2016；Li等，2017）。调研发现，不利的气象条件、煤燃烧和生物质燃烧，以及通过非均相反应快速生产硫酸盐的强烈的主要排放是在NCP区域中重PM堆积的主要驱动因素（Zheng等，2015；Li等，2017b；Zou等，2017）。尽管夏季雾霾污染与冬季严重的雾霾污染相比空气质量相对较好，但夏季NCP地区细颗粒物（PM_2.5）浓度仍然较高。通过对非耐火亚微米颗粒（NR-PM₁）的一年实时测量，Sun等（2015）表明夏季气溶胶污染与北京其他季节气溶胶污染相当，夏季的NR-PM₁每小时最高浓度达到300mu;g·m^-3以上。以往对气溶胶季节变化特征的研究发现，冬季和夏季气溶胶种类的特性有很大的不同（Hu等，2017）。因此，找出夏季雾霾演变的具体驱动因素，有助于制定有效的空气污染防治措施。

自2006年以来，由于电厂烟气脱硫装置的广泛应用和小型高排放发电机组的逐步淘汰，二氧化硫（SO₂）排放量减少了70％以上（Li等，2017），但中国的氮氧化物（NO_X）排放量仍然很高，从2012年到2015年下降不到20％（Liu等，2016）。因此，由于NCP区域的高氨(NH₃)排放，预计硝酸盐在气溶胶污染中的形成作用会随之增加。然而，由于高相对湿度（RH）和煤燃烧产生的大量二氧化硫排放，在极端的冬季霾雾中，硫酸盐的产量显著提高，因此对硝酸盐行为的关注很少。在PM_2.5中，通过NH₃中和硝酸（HNO₃），硝酸盐大部分以硝酸铵的形式存在。HNO₃主要通过二次氧化过程产生，NO₂在白天被OH氧化，夜间被N₂O₅水解，前者是主要反应途径（Alexander等，2009）。由于NH₃首先与硫酸（H₂SO₄）反应形成具有较低挥发性的硫酸铵（Seinfeld和Pandis，2006），因此HNO₃的中和会受到NH₃可用性的限制。由于硝酸铵是半挥发性的，其形成还取决于气体与颗粒之间的平衡，这与温度和相对湿度的变化密切相关。最近对PM化学特征的综述总结认为，在中国的亚微米颗粒（PM₁）中，硝酸盐占16-35％(Li等，2017)。一些研究还指出硝酸盐气溶胶在NCP地区雾霾形成中的重要性（Sun等，2012；Yang等，2017）。然而，详细的调查和污染进化过程中控制硝酸盐行为的可能机制仍非常有限。在本研究中，我们深入分析了北京和新乡夏季PM₁的化学特性。基于不同气溶胶组成，随着PM₁浓度的增加，对雾霾发展的驱动因素进行评价，揭示了硝酸盐的重要性。特别是对硝酸盐的化学行为进行了详细的研究，揭示了夏季在NCP地区有利于硝酸盐快速形成的因素。

2.实验

2.1采样点和仪器

本研究数据2015年6月30日至7月27日于北京收集，2017年6月8日至25日于新乡收集。北京是中国的首都，毗邻天津市和河北省，都是大气污染物的高排放源。京津冀地区常被中国环境监测总站列为中国污染最严重的地区之一。北京的实地测量是在清华大学校园三层楼的屋顶上（40.0°N，116.3°E）进行的。采样点周围是学校和居民区，附近没有主要的工业污染源。新乡是河南省北部的一个地级市，工业生产发达。2017年2月，中国环境保护部发布了《2017京津冀及周边地区大气污染防治工作计划》，以应对中国北方地区的空气污染。《行动计划》涵盖北京、天津、河北、山西、山东、河南等省26个城市，被称为“2 26”城市，新乡被列为“2 26”城市之一。2015和2016年新乡的PM_2.5平均浓度分别为94mu;g·m^-3和84mu;g·m^-3。本实验在新乡的抽样是在南京大学的移动实验室进行的，实验室部署在市区附近的一个空气质量监测点（35.3°N，113.9°E）处。

Aerodyne气溶胶化学形态监测仪（ACSM），用于NR-PM₁的化学表征，时间分辨率为15分钟。简而言之，是通过PM_2.5旋风分离器以3L·min^-1的流速将环境气溶胶取样到ACSM系统中以除去粗颗粒，然后用硅胶扩散干燥器保持颗粒干燥（RH lt;30％）。通过安装在空气动力学透镜入口处的100mu;m临界孔口后，具有~30-1000nm的真空空气动力学直径的气溶胶颗粒将被直接传送到检测室中，将其中的非耐火颗粒在炉温下闪蒸（~600℃），并用70eV电子碰撞四极质谱仪进行化学表征。ACSM技术的详细描述可以在Ng等（2011）中找到。以10分钟的分辨率（Petzold和Schouml;nlinner，2004; Petzold等，2005），通过多角度吸收光度计（MAAP Model 5012，Thermo Electron Corporation）记录PM₁中难熔BC的质量浓度。MAAP配备有PM₁旋风分离器，并在取样管线前引入干燥系统，此外还配置了一套商用气体分析仪（Thermo Scientific），以监测气体种类（即CO，O₃，NO，NO_X和SO₂）的变化。

北京地区的观测结果表明，总PM₁质量将使用基于beta;射线的吸收式吸收法的PM-714监测仪（日本Kimoto Electric有限公司）进行测量（Li等，2016）。气象条件，包括温度，相对湿度，风速，风向数据用自动气象观测仪器（Milos520，VAISALA公司，芬兰）监测。在新乡地区的测量中，利用加热的锥形元素振荡微量天平（TEOM系列1400a，Thermo Scientific）测量PM_2.5的在线质量浓度，使用Kestrel 4500 Pocket Weather Tracker获得温度和相对湿度数据。

• 1. ACSM数据分析

在Igor Pro（美国俄勒冈州WaveMetrics公司）内使用标准的ACSM数据分析软件（v.1.5.3.0），包括有机物，硫酸盐，硝酸盐，铵盐和氯化物在内的气溶胶物质的质量浓度可以由四极质谱仪（Ng等人，2011）检测的离子信号来确定。假定有机物（1.4），硝酸盐（1.1）和氯化物（1.3）的默认相对电离效率（RIE）值。通过用纯硝酸铵和硫酸铵校准，铵和硫酸盐的RIE分别为7.16和1.08。为了解决气溶胶颗粒的不完全检测(Ng等，2011)，将恒定的收集效率(CE)0.5施加到整个数据集。经校正后，ACSM NR-PM₁加上BC的质量浓度与北京PM-714获得的总PM₁密切相关（r2=0.59;图S1），其斜率略高于1，可能是由于不同仪器的不同测量方法和不确定性所致。在新乡的测量中，ACSMNR-PM₁加BC的质量浓度也与由TEOM测得的PM_2.5浓度具有良好的相关性，斜率为0.83（r2=0.85;图S1）。

利用PMF2.exe算法（Paatero and Tapper，1994）对ACSM有机质谱进行正矩阵分解（PMF），以探索有机气溶胶（OA）的各种来源。只有当m/z高达120时，被认为是由于m/z较大的不确定性以及m/z127-129的萘内部标准的干扰。一般来说，m/zgt;120的信号只占总信号的一小部分。因此，这种处理对OA来源分配的影响不大。在Ulbrich等人(2009)和Zhang et al.(2011)的程序中，对P

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[22375]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word