论文总字数：17796字

摘 要

酸化炭黑-聚四氟乙烯（PTFE）气体扩散电极拥有较好的电催化性能，在染料废水降解过程中起着重要的作用。本研究通过压制煅烧法制备酸化炭黑-PTFE气体扩散电极作阴极，钛基二氧化铅涂层电极作阳极，以构建电芬顿催化系统开展亚甲基蓝模拟废水处理的研究。首先，考察了不同电催化条件：电流（50~200 mA）、曝气量（0.2~1.2 L·min^-1）、pH值（3~9）、不同电解质（Na₂SO₄ / NaCl）对H₂O₂产生的影响，以获得优化条件后的H₂O₂产量和电流效率与时间变化。实验结果表明：在曝气量为1.0 L·min^-1时，经过200 mA的电流电解120 min，在pH值为3的0.05 M Na₂SO₄水溶液中得到了265.77 mg·L^-1的H₂O₂产量，电流效率为41.9 %。

然后，进一步开展电芬顿催化系统处理亚甲基蓝废水实验，优化了系统内关键参数：电流（50~200 mA）、pH值（3~9）以及Fe² 的用量（0.2~0.5 mM）对电催化处理模拟废水的影响，污染去除率随时间的变化并获得污染物降解动力学过程。在200 mA的电流密度下、Fe² 用量为0.5 mM和在pH=3的条件下，120 min后亚甲基蓝降解效率达到了96.33 %，结论说明其在降解染料废水上的巨大潜力。

但还需研究去除废水中的方法，进一步提高电芬顿效率，增强对染料废水的降解能力，提高废水回用率，改善水资源利用的现状，节约能源，保护环境。

关键词：酸化炭黑 气体扩散电极 电芬顿 染料废水 降解处理

Study on the electro-catalytic properties and applications of acidified carbon black-PTFE gas diffusion electrode

Abstract

The acid carbon black - PTFE gas diffusion electrode has good electro-catalytic performance and plays an important role in the degradation of dye waste water. In this study, acidified carbon black - PTFE gas diffusion electrode was prepared as the cathode and Ti-based lead dioxide coated electrode as the anode by pressing calcination method, so as to build an electro-Fenton catalytic system for methylene blue simulated waste water treatment. First, the effects of different electro-catalytic conditions on H₂O₂ were investigated: current (50~200 mA), aeration (0.2~ 1.2 L·min^-1), pH value (3~9), and different electrolytes (Na₂SO₄ / NaCl), so as to obtain H₂O₂ yield and current efficiency and time changes under optimized conditions. The experimental results showed that: when the aeration volume was 1.0 L·min^-1, the H₂O₂ yield of 265.77 mg·L^-1 was obtained in aqueous solution of 0.05 M Na₂SO₄ with pH value of 3 after electrolysis at the current of 200 mA for 120 min, and the current efficiency was 41.90 %.

Then, the experiment on methylene blue wastewater treatment by electro-Fenton catalytic system was further carried out, and the influence of current (50~200 mA), pH value (3~9) and Fe² dosage (0.2~0.5 mM) on the electro catalytic simulated waste water treatment was optimized. The change of pollution removal rate with time was achieved, and the kinetic process of pollutant degradation was obtained. The degradation efficiency of methylene blue reached 96.33 % after 120 min at the current density of 200 mA, the dosage of Fe² was 0.5 mM and the pH value was 3. The conclusion showed the great potential of methylene blue in the degradation of dye wastewater.

However, the method of removing from waste water needs to be studied to further improve the electric-Fenton efficiency, enhance the ability to degrade dye waste water, increase the rate of waste water return, improve the current situation of water resource utilization, save energy and protect the environment.

Keywords：Acid carbon black; Gas diffusion electrode; Electro-Fenton; Dye waste water; Degradation treatment

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 前言 1

1.1 研究的意义 1

1.2 电芬顿技术研究现状 2

1.3 电芬顿阴极材料 2

1.3.1 石墨电极 2

1.3.2 石墨毡电极 3

1.3.3 活性炭纤维电极 3

1.3.4 碳纳米管电极 4

1.3.5 气体扩散电极 4

1.4 研究目的和内容 4

第二章 实验材料与方法 6

2.1 实验试剂 6

2.2 实验仪器 7

2.3 实验方法 8

2.3.1 酸化炭黑-PTFE气体扩散电极的制备 8

2.3.2 H₂O₂标准曲线的绘制 9

2.3.3 H₂O₂产率影响实验 10

2.3.4 亚甲基蓝降解实验 11

2.4 分析方法 11

2.4.1 H₂O₂浓度测定 11

2.4.2 亚甲基蓝降解效率测定 12

第三章 结果与讨论 13

3.1 H₂O₂的产率 13

3.1.1 电流对H₂O₂产率的影响 13

3.1.2 曝气量对H₂O₂产率的影响 13

3.1.3 初始pH对H₂O₂产率的影响 14

3.1.4 电解质对H₂O₂产率的影响 14

3.2 电芬顿法降解亚甲基蓝 18

3.2.1 电流对亚甲基蓝降解的影响 18

3.2.2 初始pH对亚甲基蓝降解的影响 18

3.2.3 Fe² 对亚甲基蓝降解的影响 19

第四章 结论与展望 21

参考文献 22

致谢 24

第一章 前言

我国水资源特点是总量丰富，人均占有量少，且水资源在地域和季节上也存在着不平衡^[1]。随着我国工农业的不断进步和快速增长的居民总数，在众多亟待中国解决的重要危机之中，能源危机更关乎全人类的生存保障，其中水资源属于不可再生的能源，所以对于人类来说，赖以生存的水更加珍贵，而水体污染又严重破坏了人类所剩不多的赖以生存的珍贵生命之源。

改革开放以来，快速发展的经济以及不断提高的工业技术证明了我国正处在一个蓬勃发展的重要阶段，但是直接向环境中排放的污水也在逐年增多。在各类废水中，染料行业排水量占比很大，约占工业废水排放总量的35 %，由此对环境形成的破坏以及对水资源的污染已经影响到了我国人民的生命财产安全，对居民形成的身体与精神上的损害也已经越来越严重。目前中国染料废水年排放量已达20亿吨，居中国工业废水排放第五位^[2]。但尽管排放量如此巨大，回收利用率却不到10 %，对水资源造成了非常严重的浪费，并且因此而造成的环境破坏更加严重，因为这样而对我国的经济也带来了巨大的损失，并且呈现上升的趋势。由此可见，水资源的巨大污染与浪费对我国今后的可持续发展的脚步产生了严重的限制，它甚至可能对社会的稳定产生十分严重的影响。

1.1 研究的意义

为了践行“绿水青山就是金山银山”的发展理念，更好地实现水资源节约和保护，高耗水化工行业实行废水的“近/零排放”是发展趋势。由于废水排放要求日益严格，现阶段废水处理技术及工艺采取了多种水处理技术协同处理方式，不但包括单一的水处理技术如物理沉淀、过滤、离心分离、化学沉淀、氧化还原、离子交换、活性污泥、生物膜等方法^[2]，还采取多种水处理技术联用和协同处理，尤其是高级氧化处理及其协同高级氧化技术。

请支付后下载全文，论文总字数：17796字