论文总字数：19347字

摘 要

好氧硝化反应是当今废水处理中不可或缺的，随着长链全氟化合物的禁用，短链全氟化合物作为替代品在各行业被广泛使用。全氟化合物会在日常使用时流入生活污水和工业废水，排入污水处理厂，可能会对污水处理系统造成一定的影响。

本论文主要对短链全氟化合物PFBA的成分及性质对于好氧硝化过程的影响进行分析研究。选择具有代表性的机理SOUR、COD、pH、氨氮等进行实验，分别加入不同浓度的PFBA（0.1mg/L、1mg/L、10mg/L、100mg/L）进入细菌溶液中观察细菌溶液各个指标的变化，记录数据并绘画出曲线图，对含有相关影响的物质或机理找出最佳原因解释，并对处理过程中得到的数据分析实验结果。结果表明当PFBA投加浓度在0.1mg/L、1mg/L、10mg/L时对于好氧硝化反应的影响不大。PFBA投加浓度在100mg/L时会对好氧硝化反应产生明显的影响，细菌的pH值、对有机物的降解能力COD值、对氮元素的转化率、好氧呼吸速率以及关键酶的活性对比不加入毒物的对照组0mg/L溶液都有较明显的区别，100mg/L时溶液pH相对无变化，COD去除率、氨氮去除率明显降低，对酶活性的抑制率明显升高。

本次实验的意义在于全氟化合物PFBA目前已经广泛存在于我们的生活中，好氧硝化过程又是当今社会废水处理中关键的一环，探究全氟化合物PFBA可能会对硝化反应造成的影响是必不可少的。

关键词：全氟丁酸 硝化过程 暴露实验 毒性

Effect of PFBA on Aerobic Nitrification Process

Abstract

Aerobic nitration is indispensable in wastewater treatment nowadays. With the ban of long-chain perfluorinated compounds, short-chain perfluorinated compounds are widely used as substitutes in various industries. Perfluorinated compounds will flow into domestic wastewater and industrial wastewater during daily use and be discharged into sewage treatment plants, which may have some impact on the sewage treatment system.

In this paper, the effects of composition and properties of short-chain perfluoro compound PFBA on aerobic nitrification process were analyzed and studied. Representative mechanisms such as SOUR, COD, pH and ammonia nitrogen are selected for experiments. PFBA with different concentrations (0.1mg/L, 1mg/L, 10mg/L and 100mg/L) are respectively added into the bacterial solution to observe the changes of various indexes of the bacterial solution, data are recorded and graphs are drawn, the best explanation is found for substances or mechanisms containing relevant influences, and the experimental results are analyzed for the data obtained in the treatment process. The results showed that the concentration of PFBA at 0.1mg/L, 1mg/L and 10mg/L had little effect on aerobic nitrification. PFBA dosage concentration at 100mg/L will have a significant impact on aerobic nitrification reaction. The pH value of bacteria, COD value of organic matter degradation ability, conversion rate of nitrogen element, aerobic respiration rate and activity of key enzymes are obviously different from those of the control group of 0mg/L solution without adding poison. At 100mg/L, the pH value of the solution is relatively unchanged, COD removal rate and ammonia nitrogen removal rate are obviously reduced, and the inhibition rate on enzyme activity is obviously increased.

The significance of this experiment lies in the fact that PFBA, a perfluorinated compound, has been widely used in our life. Aerobic nitrification is also a key link in wastewater treatment in today's society. It is essential to explore the possible influence of PFBA on nitrification.

Keyword: PFBA；Nitrification process; Exposure experiment; Toxicity

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.2全氟丁酸PFBA全球分布 1

1.2.1空气 1

1.2.2土壤堆积物 1

1.2.3湖泊 2

1.2.4海洋 2

1.2.5生物圈之中 2

1.2.6污水处理厂 3

1.3硝化过程 3

1.3.1硝化过程介绍 3

1.3.2影响硝化过程的因素 3

1.3.3生物脱氮 4

1.4研究目的和内容 5

第二章 实验部分 6

2.1实验材料 6

2.1.1实验菌种 6

2.1.2培养基与投加的微量元素 6

2.2研究目标 7

2.3实施方案 7

2.3.1毒物耗氧速率SOUR的测定 7

2.3.2毒物对有机物降解的影响 7

2.3.3毒物对pH变化的影响 7

2.3.4毒物对氮元素变化的影响 8

2.3.4酶活性的测定 8

2.4实验测定方法 9

2.5药品与仪器 10

第三章 数据处理与分析 11

3.1 PFBA的毒性对好氧硝化反应pH值的影响 11

3.2 PFBA对有机物降解的影响 12

3.3 PFBA对氨氮变化的影响 12

3.4 PFBA对亚硝态氮影响 13

3.5 PFBA对硝酸盐氮的影响 15

3.6 PFBA对于呼吸速率的影响 15

3.7 PFBA对于酶活性的影响 16

3.7.1 毒物对乳酸脱氢酶的影响 16

3.7.2 毒物对氨单加氧酶的影响 17

3.8毒物去除后细菌的恢复 18

第四章 结论与建议 20

4.1结论 20

4.2建议 20

参考文献 21

致 谢 23

第一章 绪论

1.1研究背景

全氟丁酸是全氟化合物的一种，因为含有很高的化学稳定性、疏水等良好的表面活性等特性，被广泛应用于纺织业、电镀、农业、航空等领域^[1]。目前，全氟化合物已广泛存在于包括极地在内的许多环境介质、动物体以及人体内，被应用于不粘锅，食品包装，灭火器，表面活性剂，日化用品，纺织等领域，已经对环境造成了严重的污染，对生态系统和人类健康的潜在危害已引起了社会的高度关注^[3]。

好氧硝化反应是当今废水处理中不可或缺的，随着长链全氟化合物的禁用，短链全氟化合物作为替代品在各行业被广泛使用。全氟化合物会在日常使用时流入生活污水和工业废水，排入污水处理厂，可能会对污水处理系统造成一定的影响。因此探究全氟化合物PFBA可能会对硝化反应造成的影响是必不可少的^[4]。

1.2全氟丁酸PFBA全球分布

1.2.1空气

全氟化合物通过空气在全球内迁徙移动，在德国汉堡的两个监测点发现并采集了中性挥发性和半挥发性的全氟化合物。2010年Goo等人对加拿大、德国、泰国等生活中的汽车、教室及办公室内灰尘中全氟丁酸进行研究，发现教室灰尘中的全氟化合物低于汽车、住房还有办公室中的含量，住房是暴露空气中化合物最主要的媒介。其次偏远地区空气中的PFBA浓度相对城市地区的浓度偏低。

1.2.2土壤堆积物

土壤为自然水域环境组成成分之中很重要的一部分，土壤的堆积物是有机污染物的重要聚集地、含量较高。2008年在韩国河口的沿海地区收集了多个土壤样品和沉积物的样品，并且对其中的化合物进行的大量分析发现PFOS是土壤堆积物中检查出最高的化合物。全氟化合物检测出的浓度相比所占比值而言含量较低，大多数的样品指标之都没有检测出来所需要的全氟化合物。2010年Li等人在上海采集的8个土壤和8个沉积物样品中检测三氟酸是最主要的污染物，比重占全部氟化物的百分之20到百分之90，虽然检测出的PFBA和PFOS的浓度也不低，但是在所有的土壤堆积物中PFBA依旧为主要的全氟化合物。

1.2.3湖泊

2014年，Pan等十余人在太湖采集了多个地表水样品，在表层水中全氟化合物进行检测和分析，分析检测的结果多种目标化合物被检测出来，其中全氟丁酸为主要污染物，浓度较高，太湖水中这种短链全氟化合物为主要的存在物质。检测表明在工业园区附近的大多说河流中全氟化合物全氟丁酸含量浓度都偏高，偏远的湖泊就浓度偏低了。这表明是由于河流对污染物的稀释作用使得污染物进入湖泊水体是浓度偏低。Stock等人对于位于加拿大的三个湖泊之中的沉积物进行了检测研究，发现了三个湖泊中都包含了主要的目标污染物，其中PFBA为主要的污染物质，研究分析其主要的原因是由于这三个湖泊受到附近机场排出的废水和大量的使用水膜灭火剂的影响。

1.2.4海洋

大气中大部分污染物会经过沉降作用进入到地表水、以及止壤系统，通过地表中的河流最终将所有的污染物汇集进入海洋的系统之中，海洋变成了污染物最终汇集之处。2009Lutz等人报道了北海、大西洋等多处海洋的污染物进行研究。在赤道周围的全氟丁酸浓度含量较高，大概率因为赤道周围的区域海水温度相对较高，降雨的概率较大导致大气中的全氟丁酸化合物通过湿沉降作用随即传导到海面上^[4]。

1.2.5生物圈之中

生物体内含有少数PFBA及多数全氟化合物，2003年二月在日本北海的札幌医院采集了大量孕妇及生物母体的样本，还有母体血液和脐带血液等样本，全氟化合物在孕妇样本中检测出来，从而得到日本的胎儿可能会受到全氟化合物的污染，胎儿的全氟化合物浓度与母亲体内的浓度有较大关系。同年Perez等人对人体的99个组织器官样本（脑、肺、肾、肝、骨）的23种全氟化合物研究观察，样本选取的是常年生活在西班牙塔拉纳省的一些居民，结果发现在人体内存在的常见化合物就是我们研究的对象全氟丁酸，浓度最高的部分在肝和脑组织中而肺组织和骨头组织中则没有全氟丁酸而是全氟辛酸和全氟已酸。还有全氟丁酸进入生物体内原因是例如一些放养鸡会自己去寻找食物，这种放养鸡所吃的食物会因为全氟化合物对地表水和土壤的影响，然而被圈养的鸡吃的就是给定的食物，几乎是不会受到外界因素的干扰。

1.2.6污水处理厂

目前工业废水还有人类生活产生的生活污水都是通过大量的污水处理厂进行处理，达标后才可以进入水体或者是城市管道之中。但是污水厂的目前处理工艺对于新的污染源没有很好的处理方式，导致某些污水处理厂出水的浓度竟然高于进水的浓度。这类新的污染源就是本文所介绍的全氟化合物，目前对于这类污染物所有的污水处理厂都检测出来其浓度颇高，很需要及时的研究并治理。2005年S.K等人对于纽约的6个污水处理厂进行了分析与测定，发现其中含有大量的全氟化合物PFOA、PFBA、PFOS等等，其中PFOA占大多数，当中两个污水的处理厂采用相同的污水处理工艺而不同之处在于一个污水处理厂处理生活污水和一些商业废水，而另一个则是处理工业废水的污水处理厂。研究发现处理工业废水的污水处理厂明显会使PFBA等全氟化合物浓度升高，并且在污水处理厂一级处理后对于全氟化合物并没有很大去除作用，在经过二级处理之后，发现PFOA、PFOS、PFBA等全氟化合物的浓度显著增加了^[4]。

1.3硝化过程

1.3.1硝化过程介绍

硝化菌把氨氮转化为硝酸盐的过程即为硝化过程。其作用步骤为：首先由氨化细菌将有机氮转化为氨氮，再利用硝化菌（亚硝酸盐菌和硝酸盐菌）把氨氮转化为亚硝酸盐氮和硝酸盐氮。

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