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关键词：砷 ，饮用水，铁氧化物，铁矿石

利用铁矿开采废料吸附去除水体中的砷

摘要：开发低成本技术去除个人家庭供水中的砷目前已成为全球性的需要。本次研究采用从越南太原省Trai Caursquo;铁矿开采中产生的一种磁铁矿废料（TMW)，将其提纯和浓缩后，检验了其除砷能力。该种磁铁矿废料（TMW)的75%是由氧化铁和氧化亚铁的混合物（即Fe3O4)组成，表面积可达89.7 m2/g。实验时用TMW填满整个水处理系统，并控制0.05m/h的过滤速率来处理地下水，水中砷的浓度为380 ug/L，铁、锰和磷酸盐的浓度分别为2.07 mg/L、0.093 mg/L和1.6 mg/L。几次实验结果表明，该新材料对砷的吸附能力可达0.74 mg/g，对水中砷的去除率高达90%以上，使出水中的砷浓度低于30ug/L时，同时还可去除污水中80%的Mn2 和PO4。这是一种很有发展前景和经济效益的新材料，可用于去除地下水中的砷和其它金属。

前言

水是生命之源。然而，在世界上许多国家和地区，特别是发展中国家，仍有许多人的饮用水得不到安全保障，危害人体健康，甚至导致严重疾病。目前最令全世界关注的水问题之一就是数百万的人还在饮用含砷污水。地下水中砷浓度较高的地方主要集中在孟加拉国和其他一些国家（如越南、印度、尼泊尔、中国和美国）。其中，孟加拉国有120万口井中的水体被砷污染，约占全国总数的29%，据估计可能导致8500万人处于砷污染的危险之中。在印度，约有20万人由于饮用了砷浓度高达1.8mg/L的井水出现慢性中毒的情况。

一项对越南红河三角洲700平方公里内的私人水井中水样的调查显示，井水中的砷含量在1—3050ug/L之间。其中，48%的水样中砷浓度超过50ug/L，20%的水样中砷浓度超过150ug/L。在受到严重污染的农村地区，水体中砷浓度平均可达430ug/L。据联合国儿童基金会估计，17%的越南人是从自家水井中取水饮用。这项针对井水中砷含量过高的调查表明还有数百万人正使用未经处理过的水而处于慢性中毒的危险期。在美国，大约有一半的饮用水来是地下水。据1992年Smith等人的报道，33万人的饮用水中砷浓度超过了50 ug/L。医学研究表明饮用含砷的水会引起泌尿，膀胱癌，肺癌和皮肤癌症，胃肠功能紊乱，肌肉无力，食欲不振，神经组织损伤和乌脚病等疾病。由于砷具有高毒性，所以各国都制定了很严格的砷浓度标准。不同的卫生和质量管理部门制定的标准不同，但都在7—50ug/L之间。

常用来去除饮水中的砷、生产安全用水的方法主要有混凝、离子交换、吸附和膜处理工艺等，其处理效果受到多个方面的影响，包括砷浓度、水体组分、PH值和成本。相对于氰化物，砷污染物更难去除。

一些研究人员调查了晶态氧化铁和针铁矿对砷的吸附性能。根据以往的研究，铁氧化物能很好地吸附砷，但是砷吸附效率会受到很多因素的影响，包括氧化态，氧化铁，pH值等矿物学性质以及一些山梨酸盐如磷酸盐和硅酸等。根据Bowell的研究，铁氧化物对五价砷的吸附效率远远高于三价砷。Matis 等人的研究也证明了针铁矿对砷的吸附性能随着PH的升高而降低。1996年 Singh等人研究了赤铁矿和长石对五价砷的吸附效果。实验结果表明五价砷的吸附符合一级动力学，当砷浓度在13.35毫摩尔/升的最佳条件下，赤铁矿可完全吸附除去五价砷。另外，还有研究表明，磷酸盐对铁氧化物的吸附效率也有很大的影响。

目前有关磁铁矿对砷的吸附性能的研究还比较少。磁铁矿对砷的吸附效果主要取决于PH值。当PH值低于10时，磁铁矿对砷的吸附效率随着PH的增加而升高，但是当PH在大于10的强碱性条件下，砷吸附效率会有稍微降低。Parga等人采用电凝法去除墨西哥被污染的地下水。从现场初步研究结果表明，当被污染的地下水的浓度在25—50ug/L之间，PH在5.5—7.1时，电凝技术中的磁铁矿颗粒对砷的去除率可高达99%。Gimeacute;nez等人的研究表明，砷吸附符合Langmuir吸附等温线，并且不到两天就可达到吸附平衡。

现在有很多模型都可用于描述水处理过程中的吸附现象。其中，Langmuir、Freundlich和Sips等温线最常用于单溶质吸附。Langmuir吸附等温线可用下式表示：

式中：Ce——平衡浓度，mg/L；

b——与吸附结合能相关的Langmuir常数，L/mg；

qm——饱和最大单分子层吸附量（mg/g）。

Freundlich等温线是一个经验公式，该公式是根据一个假设提出来的：吸附剂的异构表面存在许多不同类别的吸附位，每个吸附位可用下列等式表示：

式中：KF——Freundlich常数，指示吸附剂的吸附能力；

n——实验常数，指示吸附剂的吸附强度。

Sips等温线是一种不同的经验模型，可显示吸附平衡数据。该模型兼具Langmuir等温线和Freundlich等温线的功能，由这两个模型结合而成，包括三个参数：qm、b和 n，可以通过拟合来评价实验数据。对于单溶质平衡数据，Sips吸附等温线模型可以写成如下形式：

在越南太原省的Trai Cau矿中铁矿的总储量约为900万吨，以磁铁矿和丰富的褐铁矿为主。磁铁矿中铁含量超过62%(有害杂质在允许范围之内)，褐铁矿中铁含量超过55%，镁含量在3—4%。自1963年就开始开采这种矿石，提供给太原钢铁公司。截至目前，已经产生了数万吨的废弃矿渣，包括磁铁矿、褐铁矿、高岭粘土、铁锈色粘土和硅石等。

本次研究采用从越南太原省Trai Caursquo;铁矿开采中产生的一种磁铁矿废料（TMW)，将其提纯和浓缩后，研究其对越南地下水和实验室合成砷废水的除砷能力。使用这种矿物作为吸附剂，不仅来源广泛，而且成本较低。

实验材料和方法

材料

(1)水

本次实验用水是地下水和合成砷废水。为了评估这种材料的实际应用效率，实验同时采用了从越南河内取来的地下水样。其水质情况如表一所示：

表1 水质参数

注

注：所有参数的单位都是mg/L；ND表示没有。

（2）TMW材料

本实验采用 Trai Caursquo;矿开采中产生的铁尾矿作为吸附剂，提纯，并采用筛选、浮选和重力离心对其进行富集。

（3）标准试剂

研究中使用的所有化学物质均为试剂级，不经任何纯化即可使用。

实验方法

静态批式动力学研究

在动力学实验中，取200ml浓度为2000ug/L的亚砷酸盐溶液倒入Erlenmeyer烧瓶中，并加入0.2克TMW吸附剂。烧瓶用封口膜密封。将样品放在机器摇床上以130r/min的转速振荡。每隔一段时间就取样一次分析残留砷浓度。

静态吸附平衡研究

吸附平衡研究是在中性条件下进行，温度控制在25.8℃，并向自来水中加入预先制备好的三价砷溶液，用TMW作为吸附剂去除砷。首先，先将100ml的亚砷酸盐溶液倒入250mL的三角烧瓶中，分别加入不同量的TMW吸附剂（添加量控制在0.1—2g）。然后把烧瓶放在摇床上，以130r/min的转速振荡96小时。最后取出每个烧瓶中的砷溶液，测量残留的砷浓度。

动态柱实验

实验采用直径为40mm、高度为600mm的玻璃柱。合成水采用向下流动模式分别以0.1m/h、0.15m/h的流速流过填充了430g、1400gTMW吸附剂的填充柱。

水桶实验

实验中将13kg的TMW吸附剂放入实验桶中，用来净化砷浓度为380mg/L的地下水。地下水是通过塑料污水引入管定期抽取至桶中。桶底部还设有收集管，并在进水管和收集管开有一些小孔以方便取样。实验中控制过滤速率为0.05m/h。

结果与讨论

TMW吸附剂的性质

实验采用日立4800的电场枪扫描电子显微镜与X射线能谱分析对样品进行形态学分析。粉末样品在镀铂之后将其固定在碳带上才能开始分析，其组成成分详见表2。

表2 TMW的组成成分

根据定量能谱的峰面积分析结果显示，该吸附剂的主要成分是54.6％的Fe和32.1%的O，也含有一些钴、锰、铝和硅，其含量分别为7.4％、1.9％、1.1％和1％。由扫描电镜观察到TMW的尺寸在15—70mm之间。用麦克ASAP 2010分析仪测量TMW的表面积为89.7m2/g，比天然

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