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Journal of Cleaner Production 187 (2018) 308e317

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清洁生产杂志

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中国化学工业中氮代谢及其驱动力的历史观点:对清洁生产政策和实践的启示

Zhibo Luo, Shanying Hu^*, Dingjiang Chen

Center for Industrial Ecology, Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China

文章信息

文章历史:

2017年12月4日收到2018年3月22日修订版

2018年3月23日

2018年3月26日在线

关键词:

氮素 代谢

驱动化学工业的历史观点

空间变化摘要 :

中国的化学工业极大地改变了活性氮(Nr)生成和排放的过程。然而，化学工业生产的天然橡胶的通量、命运和环境后果仍然缺乏了解和量化。我们在此报告，从1963年到2015年，天然橡胶的创造和化学工业的天然橡胶排放分别增长了47倍和37倍。化学工业中Nr的固定主要来源于氮肥的生产，但近15年来，化石燃料燃烧和化学N产品(除氮肥外)对Nr的固定迅速增加。同时，化工原料和化工产品的生产是废Nr生产的主要来源。Nr创造和Nr排放的驱动力s表明，人口增长的正向效应最大，城镇化也有不同程度的影响。此外，在简要展望未来天然橡胶的产生和排放的基础上，提出了减少化学工业天然橡胶排放对环境影响的政策建议。这些发现将为决策者提供Nr代谢和环境破坏的综合观点，以应对与减少化学工业排放相关的重大挑战。

copy; 2018 Elsevier Ltd. All rights reserved.

1. 简介

氮(N)占地球大气的78%，但这种形式的氮(N2)是惰性的，一般认为不会与其他元素发生反应(Galloway et al.， 2008)。当无反应的N2气体转化为反应性N (Nr)物种(如一氧化二氮(N2O)、氮氧化物(NOx)、氨(NH3)、硝酸盐(NO-3)和亚硝酸盐(NO-2)时，它就可以被生物体利用，从而使粮食生产维持全球人口(Fowler et al.， 2013)。直到20世纪头几十年，许多工业过程都依赖于有限的天然天然Nr储藏库，特别是从煤中提取的秘鲁鸟粪、智利硝石和氯化钠(Erisman et al.， 2008)。在Haber-Bosch固氮法(HBNF)发明之前，早期的固氮尝试都是低效的，而且在能量上也很昂贵(Smil, 2004)。HBNF流程发起的重大发明Nr的广泛传播使用,这是一个重要的基石农业化肥工业规模的生产,从而极大地提高了全球农业生产率在大多数世界重新祗园,导致世界范围内快速popula,增长在过去的一个世纪里(Galloway et al ., 2017)。同时,HBNF过程促进生产的日常含氮的化学物质(Gu et al ., 2013)(如塑料、合成橡胶、合成洗涤剂、化学药物等),ammu -定义(费雷拉et al ., 2016)(例如,硝酸铵、硝化甘油,TNT(三硝基甲苯)等等)和建筑材料(例如,油漆、染料、木材等等)。因此，HBNF工艺可以被认为是世界含氮化学品供应的基础

* Corresponding author.

E-mail address: hxr-dce@tsinghua.edu.cn (S. Hu).

除了城市化和工业化，化学工业的N代谢对人类福利(通过提供食物、非食物商品和能源)、社会劳动力和国家层面的经济做出了显著的贡献(Gruber和Galloway, 2008)。然而，人类在产品中只消耗了一小部分Nr。加速发展对环境的负面影响(如全球变暖、臭氧损耗、生物多样性丧失、酸雨、森林砍伐、沙漠化、空气污染、水污染、海洋污染和固体废物污染)是显著的(Galloway et al.， 2003;顾等，2013c)。因此，确保化学N产品的稳定供应，同时减少Nr排放的级联效应，是实现可持续发展必须解决的课题(Gu et al.， 2015)。因此，这一重要的科学问题需要对N代谢的了解，以及对化学工业Nr排放量的量化。

https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2018.03.240

0959-6526/copy; 2018 Elsevier Ltd. All rights reserved.

近年来，天然橡胶在食品生产中使用和化石燃料燃烧生成的天然橡胶的命运和影响受到了相当大的关注(Canfield et al.， 2010;Erisman等，2013;Liu等，2016)。然而，除了在化学工业一级量化天然橡胶的排放量之外，很少注意到全球、国家和区域范围内化学工业中天然橡胶的创造。为了解决这个问题,我们研究Nr的角色创建和Nr发射的时间(从1963年到2015年)和空间(省级尺度)化工的维度,分析其快速增长的驱动力,并讨论未来的视角提供了一个新颖的观点和全面的可持续工业发展和营养管理方法。最后，我们讨论了减轻化学工业生产天然橡胶的负面影响的政策含义。

1. 方法

化学工业描述和Nr物种分类

国家经济活动的产业分类显示由中国国家统计局(national Bureau of Statistics)(相关,GB / T 4754 - 2017)(相关,2017),化工行业涵盖了六子行业,即开采石油和天然气,石油加工、炼焦、核燃料加工业生产化工原料和化工产品,生产药品、化学纤维的生产和制造橡胶和塑料。在HBNF工艺被发现之前，食品和非食品(如皮革、棉绒、木制家具)中的Nr主要由农业和自然生态系统中的生物固氮提供(Galloway et al.， 2013)。然而，在HBNF过程被发现后，通过将合成NH3及其衍生物与不同的碳骨架相结合，许多新的Nr物种作为中间产物或最终产物被创造出来，形成了新的N同化途径(Erisman et al.， 2008)。根据NBSC对工业产品的分类，这些新型天然橡胶化工产品可分为10大类:氮肥(纯氮肥和复合氮肥)、塑料、合成橡胶、合成缓凝剂、化学药品、化纤、染料、油漆和工业炸药。

流程描述和数据采集

考虑到化学工业产品的总产量和氮浓度，对其氮通量进行了估算。1963年至2015年化工产品的数据取自

《中国统计年鉴》(盛，1964e2016)，中国工业出版社

统计年鉴(Chen and Gao, 1964e2016)、中国化工年鉴(Liu, 1964e2016)、中国农业年用书(Lei and Yuan, 1964e2015)。N的含量由

科学论文和报告(Domene and Ayres, 2001;顾等，2013a, 2013c)。通过将各子部门的总能源消耗乘以氮氧化物排放因子，研究了矿物燃料燃烧的固氮作用。总能量的数据

各分项消费分别来自《中国能源统计年鉴》(Wen, 1964e2015)和《中国统计年鉴》(Sheng, 1964e2016)。NOx排放因子取自已有文献(Gu et al.， 2013b;罗等，2018;施等，2014)。以化工产品生产过程中的污染物排放系数来估算Nr排放量。污染物排放系数提取自污染源普查污染物系数手册(Zhang, 2011)。

用于驱动力分析的社会经济数据(人口、名义人均GDP、城市化率、能源强度)取自《中国统计年鉴》(盛，

而经济指标中的化学物质在-工业，包括企业总数、总产值、销售总额和利润总额，均来自《中国化工年鉴》(Liu, 1964e2016)。

图 1.

1963年至2015年中国化工生产天然橡胶的变化。(a)化学工业总氮流量的时间变化;(b)化肥的氮流量趋势;(c)主要化学品(氮肥除外)的氮流量趋势;(d)化学工业各分部门化石燃料燃烧固定氮的趋势。

1. 结果和分析

中国化学工业氮通量的时间变化

HBNF发明之前，满足消费需求的食品和非食品(如皮革、棉绒、木质家具)中的Nr主要由农业和自然生态系统中的生物固氮(BNF)提供(Fowler et al.， 2013)。然而，自从HBNF的发明以来，化学工业在满足日益增长的需求的过程中，向生态系统投入了大量的Nr。图1a显示了从1963年到2015年，中国化学工业的总固氮量的增长。在过去的半个世纪里，全N固定增加了47倍多。

氮肥对这一增长贡献最大。我国氮肥总产量从1963年的0.7837 Tg N yl - 1 (1 Tg 106 t)增长到2015年的31.2306 Tg N yl - 1，增长了39倍以上。2000年以前，氮肥产量以年均10%左右的速度增长，2000年以后增长速度有所放缓。图1b显示了纯氮肥和复合氮肥的趋势。中国农业从1985年开始使用复合肥，这意味着农业部门开始考虑元素相容性。2015年，复合氮肥占我国氮肥施用量的24%。

在过去的半个世纪里，化学工业和化学N产品(除氮肥外)的化石燃料燃烧固氮量分别增长了155倍和31倍。值得注意的是，这些元素的增长在2000年以后增加得更多(图1c和d)，特别是在过去20年里，化学N产品的平均年增长率约为14%(图1c)。在化学氮素产品中，化学合成纤维是主要产品，2015年占化学氮素产品(氮肥除外)的62%。化石燃料燃烧固氮的主要能源消耗子行业包括化工原料和化工产品制造、石油加工、焦化、核燃料加工。从图1d可以看出，石油加工、焦化、核燃料加工发展迅速，1963年至2015年年均增长9.2%。

化工生产中氮的损失

随着城市化进程的加快和工业化的发展，化学工业的总固氮量逐渐增加。然而,生产、反式- portation和消费过程的化学工业将不可避免地造成一定程度的环境污染(如化石燃料燃烧所排放的氮氧化物、硝酸和亚硝酸盐废水排放在生产过程中,产品由副反应,物品浪费造成不完全反应,等等)。图2显示了过去半个世纪中国化学工业氮损失的变化情况。化工废氮排放总量由1963年的0.0795 Tg N yl - 1增加到2015年的2.9774 Tg N yl - 1，增长了37倍以上。在这些细分行业中，化工原料和化工产品的制造是产生废氮的主要原因。通过比较化学工业中氮固定总量与Nr排放总量，可以确定N产品生产过程中产生的Nr排放。这相当于1963年生产100甘油三酯的N产品产生8.91甘油三酯的Nr排放量，而2015年生产100甘油三酯的N产品产生7.08甘油三酯的Nr排放量。因此，生产技术的突破和工业的进步极大地提高了氮的有效利用。

在化学工业的废Nr排放中，本研究主要考虑空气和水的排放，分别如图3和图4所示。在我国化学工业中，废Nr主要排放到大气中，约占年排放总量的90%(图2和图3a)。特别是化石燃料燃烧约占全年总量的70%

废Nr排放(图1d)。生产过程中的空气排放约占化学工业总空气排放的15e25%(图3b)。大气排放年均增长7%，不容忽视。在工艺排放方面，增长速度更为明显，平均年增长率超过8%。

Fig. 2.从1963年到2015年中国化学工业N损失的变化。

虽然污水排放量所占比例较小，但其增长速度显著。化工废水产量从1963年的0.0058 Tg N yl - 1增加到2015年的0.6475 Tg N yl - 1，增长了110多倍(图4a)。含氮废水的主要来源是化工原料和化工产品的制造以及橡胶和塑料的制造。化学工业产生的一些废水经处理后变为无害后被排放。废水处理比例约为50%(图4b)。在过去的半个世纪里，加工速度呈先上升后下降的趋势。从图4b可以看出，废水处理后，水排放的主要来源是化工原料和化工产品的制造，而橡胶和塑料制造的水排放则大大减少。

中国化学工业Nr排放的空间变化

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