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2003年秋冬季西安大气中有机碳和元素碳的

理化特征及其来源解析

J.J.Coo 1，F.Wu 1,2，J.C. Chow 3，S.C.Lee 4，Y.Li 1，S.W.Chen 5，Z.S.Al 1，K.K.Fung 6，

J.G.Watson 3，C.S. Zhu 1，and S.X.Liu 1

1SKLLQG，中国科学院地球环境研究所，西安710075 2中国科学院研究生院，北京100049

3Desert研究所，里诺，内华达，美国

4香港理工大学，香港，中国

5同济大学，上海200092

6 Atmoslytic，Inc.，Calabasas，CA，USA

收到：2005年3月14日 - 发布在Atmos。 Chem。物理讨论：2005年6月1日

通讯作者：J. J. Cao（cao@loess.llqg.ac.cn）

燃烧，燃烧9％，生物质燃烧3％，柴油发动机排放3％。

摘要：

2003年9月至2004年2月在西安站点开展了大气PM2.5。和PM10中碳气溶胶的连续观测，并采集了三类主要污染来源样品(燃煤，机动车尾气和生物质燃烧)进行对比分析，采用IMPROVE-TOR方法准确地测量了样品的有机碳(OC)，元素碳(EC)及其中的8个碳组分含量.西安秋季和冬季大气PM2.5中OC的平均含量分别为(34.1plusmn;18.0), (61.933plusmn;2) mu;gm^-3, EC的平均含量为(11.3plusmn;6.9),(12.35.plusmn;3)mu;gm^-3. OC和EC均主要赋存于PM2.5粒级中.秋季OC和EC的相关性好(Rsup2;＞0.90)，冬季一般(Rsup2;=0.66).总碳气溶胶在秋季PM2.5中占(48.8土10.1)%，在冬季也达到了(45.97.5)%，所有观测日的OC平均含量与EC平均含量的比值均大于2.0 ,秋季PM2.5中OC平均含量与EC平均含量的比值平均为3.3 ,冬季为5.1，这可能主要与直接排放来源有关.由碳气溶胶的8个碳组分数据，采用绝对主分量分析获得了主要排放来源对总碳的贡献份额，即秋季汽油车尾气占73%,柴油车尾气占23%，生物质燃烧占4%，而冬季燃煤占了44%，汽油车尾气占44%，生物质燃烧占9%,柴油车占3%。

1.介绍: 本研究考察了中国西安PM2.5和PM10有机元素和元素浓度（OC和EC）浓度的时间变化。（PM2.5是空气动力学直径小于2.5微克[mu;m]的颗粒物质，PM10是空气动力学直径小于10mu;m的颗粒物质）。这项研究还量化了西安煤炭燃烧，车辆尾气，扬尘和沙尘暴对有机元素和元素碳的贡献（Cao et al。，2005; Gao et al。，1997; Zhang et al。，1993; Zhuang et 1992)。陕西省西安人口500万，是西北地区最大的城市。长达一千年以来，曾经是中国十三个王朝的首都。自从1974年发现数以百计埋藏的大小的兵马俑，这座城市一直是主要的旅游景点。西安也是中国城市空气污染最严重的一个（Zhang etal。，2001,2002），其中高碳水化合物气溶胶组分有助于高PM水平。中国发达的沿海城市，如北京，上海，广州，香港等地进行了三次研究（Cao et al。，2003,2004; He et al。，2001; Louie et al。，2005a， b; Ye et al。，2003）但西安等内陆城市的测量数据很少。OC和EC在悬浮颗粒物（PM）中在健康，可见度和气候影响方面发挥重要作用（ACE-Asia，1999; Cooke et al。，1999; IPCC，2001; UNEP和NOAA，2003; Vedal，1997 ;

图1.采样点的位置，在西安，J.J 曹等人OC和EC的源解析研究

1. Watson，2002）EC，即（BC）通常等效于光学衍生的吸收光的黑碳，可以在空气中引起大规模的加热，从而改变大气稳定性和垂直混合，并影响大规模循环和水力学逻辑循环（Menon等，2002）。由于全球大约四分之一的BC排放量来自中国（Cooke et al。，1999），中国的排放量减少可能对全球变暖产生积极影响（Ja-cobson，2002）。

2抽样分析

2.1采样点

西安位于黄土高原南侧关中平原，海拔400米，分别为33◦290-34◦440N，107◦400-109◦490E（图1）。监测点位于西安市区以南15公里处没有主要工业活动的城市规模区域（Chow等，2002），周边地区也没有尘埃源。 PM2.5和PM10样品从2003年9月13日至2004年2月29日从中国科学院地球环境大楼地面屋顶10米处获得。2003年9月13日至2003年10月31日期间，根据当地气象特点和住宅供热季节（11月中旬至2月）作为秋季，2003年11月1日至2004年2月29日期间被指定为冬季。

2.2样本收集

每天PM2.5和第三天PM10采样采用两台电池供电的微量采样器（Airmetrics，俄勒冈州，美国），每分钟流速为5升（L min-1; Cao，2003 ）。在现场操作之前，校准的MiniVol采样器与低体积PM2并置。 5和PM10 Partisol取样器（2000型，Rup-precht＆Patashnick，Albany，纽约，美国）在香港理工大学。对于PM2.5和PM10质量，两种采样器之间的差异小于5％。

表1. 在中国西安2003年9月到2004年OC和EC的平均浓度

在采样前在900℃预热3小时的47mm Whatman石英微纤维过滤器（QM / A）上收集PM样品。暴露的过滤器在化学分析前在4℃下储存在冰箱中，蒸发以最小化挥发性组分的。使用具有plusmn;1mu;g灵敏度的Sartorius MC5电子微量天平（Sartorius，Gottingen，德国），在20℃至23℃的温度下等温分析后，使用重量分析石英纤维过滤器进行质量浓度分析，相对湿度（RH）在35％到45％之间。每个滤芯在采样前后称重至少三次，预取样本的平均值抽样重量， 重复称重之间的差异空白lt;10mu;g，样品lt;20mu;g。 十六收集现场空白以校正吸附气相有机成分。 颗粒相器官 - 取样之前和之后的ics不是quan-提到 共有165个PM2.5和53个PM10样品在环境采样期间收集。 五PM2.5来源样本从住宅炉灶燃烧， 六号从重型高速公路搭载在玉米残留物时，烟雾羽流和五次烟草流失收获后燃烧。风速/风向仪是对气象数据不断的监控（中国吉林长春气象仪器研究所）分析每个样品的0.5cm 2冲孔的OC和EC。与沙漠研究所（DRI）模型2001热/光学碳分析仪（Atmoslytic Inc.，Calabasas，CA，USA）IMPROVE（保护视觉的机构间监控环境）热/光反射（TOR）协议（Chow等，1993,2001,2004a，2005; Fung等，2002）。产生四个OC级别（OC1，OC2，OC3和OC4）分别为大气层温度120℃，250℃，450℃，和550℃）;热解的碳分数（OP，测定当反射的激光达到其初始强度时，在分析气氛中加入O 2）;和三个不同EC（EC1，EC2和EC3，550℃，700℃和800℃，分别为2％O2 / 98％He气氛）。提高OC定义为OC1 OC2 OC3 OC4 OP，EC为定义为EC1 EC2 EC3-OP。实验室间比较的IMPROVE协议与DRI Model之间的样本2001仪器和TMO（热锰二氧化锰）ide氧化）方法（由AtmAA，Inc.，Calabasas，CA）的总碳（TC）差异不大于5％和OC / EC的10％（Fung等，2002）。 与其比较其他OC / EC方法（Watson等，2005）表明，IM-PROVE TOR OC和EC靠近分销中心，对所有方法的平均差异的比较。得出OC和EC的时间段空白分别为1.56和0.42gm-3。

1. 结果与讨论

3.1 OC和EC的时间变化

表1说明按季节每月平均OC / EC浓度总结。冬季PM2.5和OC和EC分别为秋季的1.8倍和1.1倍；而冬季PM10 OC和EC分别为为秋季的2.2和1.5倍。12月份月平均OC和EC最高，9月份为最低。 12月，OC在PM2.5和PM10是81.7plusmn;36.2mu;gm-3和124.8plusmn;54.8mu;gm-3；PM2.5和PM10的EC分别15.2plusmn;4.6mu;gm-3和分别为28.9plusmn;8.9mu;gm-3。最大到最小PM2.5和PM10的比例分别为3.3和4.2，OC和1.8EC为2.6。 OC变化相对较高可能是由于不同的emis-sion来源。

图2 2003年9月13日至2004年2月29日西安大气中PM2.5的质量浓度(Pm) , Poc , PEC ,总碳气溶胶( PTCA=1.6*Poc-l-PEc)占PM2.5:质量的百分比TCA及Poc /PEc。比值的时间变化序列

图2显示了PM2.5 OC-在大量的情况下，以及在较小程度上与EC， OC与PM2.5不同高度分布，EC与PM2.5呈中度相关。 9月至11月PM2.5 OC逐渐上升，2003年12月达（189.6mu;gm-3）。主要排放源在中国的OC和EC包括煤燃烧（主要是住宅），机动车排气和生物质燃烧（Streets et al。，2001; Zhang et al。，2001），在西安这些都很明显。在秋季收获季节，10月份，农民用于生活导致的玉米和稻米等多种作物的残留被烧了生物燃料。张et al。 （2001）显示，冬季的西安总悬浮颗粒（TSP）达到最高水平，春节随后，二月份进一步下降。一个sim-EC发现了非常的趋势，但EC浓度为在节日期间最低，2004年1月至2004年2月5日从22降低至5。

3.2 OC与EC之间的关系

如图3所示，OC / EC比值高时，由秋季的相关性（0.95-0.97）表明，共同来源于（即住宅）商业煤燃烧，生物质燃烧，汽车尾气排放）。 OC / EC相关性（0.81）较低时，在冬季，与不断变化的源头混合物一致，1997年对住宅煤炭燃烧的量为贡献了TSP的大约50％以上（Zhang，2001）。西安很多居民用煤矿替代煤炭，氡气，大量低收入家庭仍在使用煤炭用于烹饪和取暖。1998年以来燃煤锅炉已被禁止，但由于煤炭成本低，许多中小规模锅炉仍在使用中。冬季的OC与EC的斜率分别为5.12，PM2.5和3.83为PM10，与秋季（2.46）（图3）相比，意味着冬季的碳排放量相对增加EC排放。差异可归因于变化的两个季节之间的排放源，主要是由于玉米和稻田的燃烧。

3.3 OC / EC比率的变化

OC/EC比例受到以下影响：（1）排放源； （2）有机气溶胶（SOA）形成；（3）通过沉积不同OC/EC去除率（Cachier等，1996）。大气EC直接排放，而OC可以两者兼容。

如表1所示，月平均OC/EC比率PM2.5和PM10在秋季3.0〜3.4级，3.6〜6.4冬季 1月份录得最高比例，PM2.5中为6.4，PM10为5.1。 PM2.5的每日变化OC / EC比率。 2显示较低的比率和变异性秋季和冬季的比例和变化。

关于来源样本，平均OC/EC比率分别为煤燃烧12.0，汽车尾气4.1，汽车尾气排放量60.3用于生物量燃烧。 这些比例远高于煤炭燃烧和其他燃烧，的其他地区的值用于机动车辆1.0（Watson等人，2001）和用于生物质燃烧9.0（Cachier et al。，1989）。 OC/EC对于PM2.5和PM10，这项研究的测试超过2.0分数（图2），这可能反映了组合的燃煤燃烧，机动车尾气等生物质燃烧源。 升高的OC/EC比率（8.0）12月中旬可归因于生物质燃烧煤燃烧。 OC/EC比率高（6.0-9.0）是由于中国春节，以及住宅煤炭公司等。

图4 在秋冬季PM2.5和PM10质量浓度分布。表示平均24小时浓度，第一，第二十五，第五十，第七十五，第九十九和最大百分的曲测量图

3.4 对PM2.5和PM10质量的贡献

图4 显示了PM2.5和PM10的季节分布，冬季每日PM10平均分布5.7，从155mu;gm^-3（2003年11月06日）下降至885mu;gm^-3（2003年12月14日），平均下降450.6mu;gm^-3。 跌幅为261.9亿立方米。 秋季PM2.5平均值是140.1mu;gm^-3，冬季为258.7mu;gm^-3。 PM2.5占PM10的55.6％，在44.3％和77.4％处于下降趋势。冬季，PM2.5占PM10的60.4％，比例分别为33.0％和97.6％。与西安相比，PM10中PM2.5的百分比在其他中国城市是：2001，深圳为73.3％（曹et al。，2003）；2001，珠海70

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