摘 要

二噁英被称为“世纪之毒”，人类轻微接触二噁英便会引起皮肤疾病，若长期或过度接触二噁英，则会降低人类的免疫力，从而造成不可逆的危害，影响人体和神经发育，甚至影响到人类后代的生存和繁衍；氮氧化物会麻痹人体里的中枢神经，影响人体的造血系统，对人体的各项脏器和血液组织有严重危害，还破坏了臭氧层，加速了酸雨的形成。

NH₃-SCR催化剂既能脱除氮氧化物（脱硝）又能催化分解二噁英，可脱除百分之八十五的二噁英，活性温度区在200～300℃之间，而其脱硝的活性温度为300～400℃，脱除率可达百分之九十五。

本实验研究了V/TiO₂、Mn/TiO₂以及各比例的Mn-V/TiO₂多种NH₃-SCR催化剂的制备及其在200～300℃脱硝、脱除二噁英的各项情况，并用XRD、TPR和BET进行表征。由于二噁英毒性太大且成分复杂，所以用邻二氯苯作为替代物代替二噁英来进行研究。

实验结果表明，在NH₃-SCR催化剂中添加锰可以让钒钛催化剂脱硝的活性温度区间由300～400℃往200～300℃偏移从而更高效地脱硝，锰系NH₃-SCR催化剂脱硝效果更好，钒系NH₃-SCR催化剂脱除二噁英效果更好，加了锰作为催化助剂的Mn-V/TiO₂（3：1）在250℃时脱硝和脱除二噁英的效果最好。

关键词：二噁英；氮氧化物；NH₃-SCR催化剂；活性温度区间

Abstract

Dioxin is called "the poison of the century". Human contact with dioxins can cause skin diseases. If it is exposed to dioxin for a long time, it will reduce human immunity, causing irreversible harm and affecting the human body. Nerve development, even affecting the survival and reproduction of human offspring; nitrogen oxides will paralyze the central nervous system in the human body, affecting the body's hematopoietic system, causing serious damage to various organs and blood tissues of the human body, and destroying the ozone layer and accelerating The formation of acid rain.

The NH₃-SCR catalyst can remove nitrogen oxides (denitrification) and catalyze the decomposition of dioxins, and can remove 85 percent of dioxins. The active temperature range is between 200-300 ℃. The denitration activity temperature is 300-400 ℃, and the removal rate can reach 95%.

In this experiment, the preparation of V/TiO₂, Mn/TiO₂ and various ratios of Mn-V/TiO₂ NH₃-SCR catalysts and their denitrification and removal of dioxins at 200-300 °C were studied. Characterized by XRD, TPR and BET. Because dioxin is too toxic and complex in composition, it was studied using o-dichlorobenzene as a substitute for dioxins.

The experimental results show that the addition of manganese to the NH₃-SCR catalyst can degrade the active temperature range of vanadium-titanium catalyst from 300-400 °C to 200-300 °C to denitrify and remove dioxins, manganese-based NH₃-. SCR catalyst has better denitrification effect. Vanadium-based NH₃-SCR catalyst has better effect on removing dioxin. Mn-V/TiO₂ (3:1) with manganese as catalytic aid denitrifies and removes dioxins at 250 °C. English works best.

Key Words: Dioxin; Nitrogen oxides; NH₃-SCR catalyst; Active temperature interval

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 课题研究背景及其意义 1

1.2 国内外研究现状 1

1.3 二噁英的性质、危害和防护 2

1.3.1 二噁英的性质 2

1.3.2 二噁英的来源 2

1.3.3 二噁英的危害 2

1.3.4 二噁英的防治措施 3

1.4 氮氧化物的性质、危害和防护 3

1.4.1 氮氧化物的性质 3

1.4.2 氮氧化物的来源 4

1.4.3 氮氧化物的危害 4

1.4.4 氮氧化物的防治措施 4

1.5 NH₃-SCR催化剂脱硝和降解二噁英机理 5

1.5.1 NH₃-SCR催化剂脱硝机理 5

1.5.2 NH₃-SCR催化剂降解二噁英机理 6

第二章 实验内容 8

2.1 实验原料 8

2.2 主要仪器及设备 8

2.3 实验步骤 9

2.3.1 NH₃-SCR催化剂的制备 9

2.3.2 NH₃-SCR催化剂脱硝活性测试 10

2.3.3 NH₃-SCR催化降解二噁英活性测试 12

2.4 NH₃-SCR催化剂的表征 13

2.4.1 XRD 13

2.4.2 TPR 13

2.4.3 BET 14

第三章 实验结果 16

3.1 NH₃-SCR催化剂脱硝结果 16

3.2 NH₃-SCR催化剂脱除二噁英结果 17

3.3 NH₃-SCR催化剂在200～300℃脱硝和脱除二噁英结果 18

3.4 NH₃-SCR催化剂的表征结果 21

3.4.1 XRD表征结果 21

3.4.2 TPR表征结果 22

3.4.3 BET表征结果 22

第四章 总结与展望 24

4.1 总结 24

4.2 展望 24

参考文献 25

致谢 28

第一章 绪论

1.1 课题研究背景及其意义

在我国各种类型的城市中，垃圾焚烧技术凭借“三化”（减量化、资源化和无害化）的优势，得到了丰富的应用。但是，垃圾焚烧后产生的二次污染仍然不容我们小觑，特别是所排烟气中的氮氧化物和二噁英，成为了垃圾焚烧技术发展的一大拦路虎。且随着最近环境相关的法律法规的完善和加强，常规污染物的排放标准也日渐提高，二噁英等痕量有机污染物也被归入监测范围 [1]。

本实验通过浸渍法制备了多种NH₃-SCR催化剂，并对其在200～300℃温度区间下脱硝和脱除二噁英的效果进行了研究。

1.2 国内外研究现状

吴凡等认为，组分及载体不同的NH₃-SCR催化剂主要分四种，分别是分子筛催化剂、碳基催化剂、贵金属催化剂以及金属氧化物催化剂 [2]。具体分类如下：①分子筛催化剂：又被称作沸石催化剂，催化效率较高，抗硫性也较好，是流行的研究方向之一，常见的类型有X型、Y型和ZSM-5型催化剂等；②碳基催化剂：是近年来比较流行的一种催化剂，化学稳定性高，载体为碳基，其载体比表面积大，可在反应过程中提供更多的基础活性位和酸性位，提升了催化效率；③贵金属催化剂：理论上说，只要是贵金属就都可用作催化剂，比较常见的贵金属有银、铂等，其催化效率高、热稳定性强并且使用寿命长，不过由于其造成的经济负担大且抗硫性差而不被列为主流研究方向；④金属氧化物催化剂：此类催化剂有Cu系、Co系以及Fe系等 [3]，比较常见的的有Mn系和Ce系,优点使催化效果好、使用寿命长且经济实惠，是最受广泛使用的一种低温SCR催化剂。

张建超等 [4]研究表明，NH₃-SCR催化剂既能脱除氮氧化物（脱硝）又能脱除二噁英。R. Boos等发现NH₃-SCR催化剂可脱除百分之八十五的二噁英，其活性温度区在200℃到300℃之间，而其脱硝的活性温度为300～400℃，脱除率可达百分之九十五 [5]。可见NH₃-SCR催化剂对脱硝和催化降解二噁英具有同样的效果，但是NH₃-SCR催化剂脱硝的活性温度区间比脱除二噁英时的活性温度区间高。

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