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摘 要

为解决目前第三代氟喹诺酮类氧氟沙星抗生素对环境的污染问题，以氧氟沙星（Ofloxacin, OFL）为研究对象，以轮胎为活性炭制备原料，以盐酸为改性剂，探究各种单因素如不同浓度盐酸改性剂制备的活性炭、初始OFL浓度、反应温度和反应时间等对吸附效果的影响，并对其吸附机理进行研究。

结果表明，（1）在20℃下，以1mol/L盐酸为改性剂，处理10mg/L OFL溶液的去除率达41.03%。当OFL溶液初始浓度在增加时，去除率呈下降趋势，而平衡吸附量在上升。（2）温度升高，吸附量与去除率均在增加；Langmuir等温模型对实验数据拟合程度更佳（R²gt;0.98）。（3）吸附热力学参数计算结果，ΔGlt;0，ΔSgt;0，ΔHgt;0。

关键词：盐酸改性 活性炭 氧氟沙星 吸附 温度

Effect of temperature on ofloxacin adsorption by hydrochloric acid modified tire activated carbon

Abstract

In order to solve the problem of environmental pollution caused by the third generation of fluoroquinolones, ofloxacin was used, OFL) as the research object, the tire as the raw material for the preparation of activated carbon, hydrochloric acid as the modifier, to explore various single factors such as different concentrations of hydrochloric acid modified active carbon, the initial concentration of OFL, reaction temperature and reaction time on the effect of adsorption, and its adsorption mechanism.

The results showed that: (1) at 20 ℃, the removal rate of 10mg / L OFL solution was 41.03% with 1mol / L hydrochloric acid as modifier. When the initial concentration of OFL solution increased, the removal rate decreased, while the equilibrium adsorption capacity increased. (2) With the increase of temperature, the adsorption capacity and removal rate are increasing; Langmuir isotherm model has a better fitting degree to the experimental data (R²gt;0.98). (3) Adsorption thermodynamic parameters are calculated as a result, ΔGlt;0, ΔSgt;0, ΔHgt;0.

Key words: Hydrochloric acid modified; activated carbon; ofloxacin; adsorption; temperature

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 前言 1

1.1 第三代氟喹诺酮类氧氟沙星的背景介绍及现状 1

1.2 处理OFL的技术 1

1.2.1 水处理技术-高级氧化技术（AOPs） 1

1.2.2 水处理技术-吸附法 2

1.2.3 水处理技术-生物法 2

1.3 活性炭 2

1.3.1 制备活性炭的原料 2

1.3.2 废旧轮胎活性炭 3

1.3.3 活性炭的改性方法及应用 3

1.4 研究内容及意义 4

1.4.1 研究内容 4

1.4.2 研究意义 4

第二章 活性炭吸附OFL实验方案设计 5

2.1 实验部分 5

2.1.1 器材设备及药品试剂 5

2.1.2 实验试剂制备 6

2.1.3 轮胎活性炭的改性处理 6

2.1.4 吸附实验 6

2.1.5 分析方法 7

2.2 实验方法 8

2.2.1 吸附等温线模型 8

2.2.2 吸附热力学 9

第三章 数据处理与结果分析 10

3.1 不同盐酸浓度的改性剂对吸附效果的影响 10

3.2初始OFL浓度对吸附效果的影响 11

3.3 温度对吸附效果的作用 12

3.4 时间对吸附效果的影响 14

3.5 吸附等温线模型 15

3.6吸附热力学 17

3.7 氧氟沙星热解 错误!未定义书签。

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 不足与展望 19

参考文献 20

致谢 23

附录 24

第一章 前言

1.1 第三代氟喹诺酮类氧氟沙星的背景介绍及现状

氟喹诺酮类抗生素(FQs)是一种常用于治疗人类和动物疾病的抗生素，包括诺氟沙星(NOR)、氧氟沙星(Ofloxacin，OFL，C₁₈H₂₀FN₃O₄，分子量为361)、环丙沙星(CIP)等，能抑制细菌的DNA、螺旋酶的合成^[1]。OFL属于第三代氟喹诺酮类，具有广谱、抗菌作用强等优点^[2]。但OFL有严重的副作用，对人体造成肌腱损伤和周围神经病变，产生一系列精神疾病^[3]。

由于人体或动物不能完全吸收OFL，约50%～90％的OFL以原药或者代谢产物的形式通过排泄进入环境^[4]，目前在多个水环境中检测出纳克每升至微克每升级别的OFL^[5]。由于残留在水环境中的OFL能对细菌进行基因修饰，从而产生对OFL免疫的微生物，增强病菌的耐药性，长期下来威胁自然生态系统和人类生命健康^[6]。

OFL在自然环境中的降解途径主要分为直接、间接和自敏化光降解，而水体中的阳离子(如Ca² ，Fe³ )、NO^3-以及溶解性有机物会阻碍水中OFL的降解^[7]。OFL能抵抗水解和热分解，其生物降解能力有限，导致氧氟沙星在环境中蓄积^[8]。研究去除环境中抗生素已经成为近年来环境热点问题之一。

1.2 处理OFL的技术

目前，去除水中的OFL的水处理技术，如高级氧化技术（AOPs）、吸附法、生物法等。

1.2.1 水处理技术-高级氧化技术（AOPs）

高级氧化技术（AOPs）是利用羟基自由基（•OH），该自由基具有氧化性强的特点，使有毒的难降解的大分子有机污染物直接矿化或氧化成低毒或无毒的小分子物质^[9-10]，具有稳定性和高效性。现阶段该技术在废水中抗生素的处理运用较多。

AOPs有臭氧法、芬顿法、光催化法和电化学处理法等^[11]。Rivas^[12]等人研究了臭氧法（O₃和O₃/UV）对诺氟沙星的降解，发现其降解率较低。孙影^[13]等人利用Fenton技术去除盐酸左氧氟沙星，在20℃下，H₂O₂投加量为15mL/L，Fe² 与H₂O₂摩尔之比为0.1，去除效果达96.4%。Bhatia^[14]等人用solar-Fenton法降解水溶液中OFL，当H₂O₂的消耗率为35.8%时，可溶有机碳的去除率为40.5%。

1.2.2 水处理技术-吸附法

吸附法是指利用多孔结构的固体材料作为吸附剂，选择性吸附水中污染物质的过程，当吸附完成时，吸附质被吸附剂表面富集，实现去除水中污染物质的过程，从而净化废水^[15]。该方法的优势在于污染物的去除同时不会产生有毒有害的代谢物^[16]。

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