全文总字数：4355字

1. 研究目的与意义及国内外研究现状

研究目的：

本研究的目的是：探索多氯代联苯醚（pcdes）水环境光化学降解机理，预测和揭示环境中持久性有机污染物的行为和命运。目前关于pcdes直接光解的实验数据很少，光化学反应的机理仍在阐明。本论文旨在现有研究基础上，进一步探索更好的计算方法，论文主要阐述了采用理论化学计算来研究pcdes在光解氯化过程中的直接光解机理。

2. 研究的基本内容

1.采用理论化学计算来研究pcdes在光解氯化过程中的直接光解机理，通过co键解离光解和光解形成pcdfs；

2.预测pcdes的主要光产物，并将此理论研究与以前的实验结果进行比较；

3.通过评估平均cl原子电荷（qcl），ccl键解离能（bdec-cl）和co键解离能（bdec-o），研究氯化程度对pcdes光活性的可能影响。

3. 实施方案、进度安排及预期效果

实行方案：

明确研究方向和目的，查阅资料阅读大量文献，了解当前多氯代联苯醚（pcdes）的应用、性质以及相应环境影响方面的研究进展，根据pcdes性质结合研究基础，考虑实际情况选择相应的研究对象。通过与导师讨论及查阅文献书籍等途径制定出具体的研究方案：预测pcdes的主要光产物，并将此理论研究与以前的实验结果进行比较；评估平均cl原子电荷（qcl），ccl键解离能（bdec-cl）和co键解离能（bdec-o），研究氯化程度对pcdes光活性的可能影响；预测多溴二苯醚的溴原子电荷和电子激发能的计算，探索随着溴化程度的增加对多溴联苯醚的光活性的影响；利用ccl键键解离能的密度泛函理论（dft）计算六氯苯和多氯联苯的光解氯化路径。

课题进度：

4. 参考文献

[1] Bendig, P., Vetter, W., 2013. UV-induced formation of bromophenols from polybrominated diphenyl ethers. Environ. Sci. Technol. 47, 3665–3670.[2] Chen, S.-D., Zeng, X.-L., Wang, Z.-Y., Liu, H.-X., 2007. QSPR modeling of n-octanol/water partition coefficients and water solubility of PCDEs by the method of Cl substitution position. Sci. Total Environ. 382, 59–69.[3] Choudhry, G.G., Sundstrm, G., Ruzo, L.O., Hutzinger, O., 1977. Photochemistry of chlorinated diphenyl ethers. J. Agric. Food Chem. 25, 1371–1376.[4] Corsolini, S., Kannan, K., Imagawa, T., Focardi, S., Giesy, J.P., 2002. Polychloronaphthalenes and other dioxin-like compounds in Arctic and Antarctic marine food webs. Environ. Sci. Technol. 36, 3490–3496.[5] Domingo, J.L., 2006. Polychlorinated diphenyl ethers (PCDEs): environmental levels,toxicity and human exposure – a review of the published literature. Environ.Int. 32, 121–127.[6] Eriksson, J., Green, N., Marsh, G., Bergman, ., 2004. Photochemical decomposition of 15 polybrominated diphenyl ether congeners in methanol/water. Environ.Sci. Technol. 38, 3119–3125.[7] Fang, L., Huang, J., Yu, G., Li, X., 2009. Quantitative structure–property relationship studies for direct photolysis rate constants and quantum yields of polybrominated diphenyl ethers in hexane and methanol. Ecotox. Environ.Safe. 72, 1587–1593.[8] Fang, L., Huang, J., Yu, G., Wang, L., 2008. Photochemical degradation of six polybrominated diphenyl ether congeners under ultraviolet irradiation in hexane. Chemosphere 71, 258–267.[9] Feltens, R., Mgel, I., Rder-Stolinski, C., Simon, J.-C., Herberth, G., Lehmann, I., 2010. Chlorobenzene induces oxidative stress in human lung epithelial cells in vitro.Toxicol. Appl. Pharm. 242, 100–108.[10] Fernandez-Alvarez, M., Lores, M., Jover, E., Garcia-Jares, C., Bayona, J.M., Llompart,M., 2009. Photo-solid-phase microextraction of selected indoor air pollutants from office buildings. Identification of their photolysis intermediates. J. Chromatogr. A 1216, 8969–8978.