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摘 要

随着我国水污染危机越来越严重，芬顿氧化法作为一种新型，环保的水处理方法受到广泛的关注。电芬顿法因为能现场产生过氧化氢不需外投过氧化氢，避免了过氧化氢在贮藏和运输过程中的安全风险和浪费的特点而备受人们青睐。

诸多影响因素影响了芬顿法中过氧化氢的产量，如pH，曝气量，电流密度，电压，电解质浓度以及阴极材料，其中，阴极材料对过氧化氢产生效果影响重大。本文尝试用软模板法制备多孔炭，并将其修饰在碳纤维上制备出电极，用作阴极还原产生过氧化氢，并且尝试改变模板剂的量考察对多孔炭前驱体的影响，以及对还原性能的影响。本文的主要研究内容和结果如下所示：

（1）实验以对苯二酚，甲醛为原料，以三嵌段共聚物F127作为模板剂，以己二胺为催化剂制备酚醛树脂/表面活性剂共聚物，然后将其涂抹在碳纤维上，最后经高温碳化制成多孔炭材料电极。通过改变F127的量，共制成三组多孔炭材料。

（2）以上述实验所制备的多孔炭材料电极为阴极，考察电极不同的工艺条件产生过氧化氢效果的影响。实验结果表明，经多孔炭修饰过的碳纤维电极产生过氧化氢的能力明显大于未修饰过的电极；而且在酸性条件下过氧化氢的产量最高。

关键词： 过氧化氢 多孔炭 电极 碳纤维

Study on the preparation of mesoporous carbon fiber electrode and its influencing factors of hydrogen peroxide

ABSTRACT

As China's water pollution crisis has become more and more serious, Fenton oxidation method as a new type of environmental protection water treatment method has been widely concerned. Electro-Fenton method has attracted people’s attention because it can produce hydrogen peroxide without adding external hydrogen peroxide and avoid the safety risk and waste of the hydrogen peroxide in the storage and transportation process . Many influence factors affect the yield of hydrogen peroxide in electro-Fenton's method, such as pH, aeration, current density, voltage, electrolyte concentration and cathode material. Among them, the cathode material with good performance has great influence. In this paper, we try to prepare porous carbon by soft template method, and modify it to prepare the electrode on carbon fiber, which can be used to produce hydrogen peroxide, and try to change the amount of template agent to investigate its influence on porous carbon, and the effect of the reduction performance. The main research contents and results of this paper are as follows:

1. with hydroquinone, formaldehyde as carbon source , tri block copolymer F127 as template agent, and hexamethylenediamine as the catalyst, phenolic resin-/-surfactant copolymer coated on carbon fiber is prepared. Through high temperature carbonization porous carbon material is made and the electrode is fabricated. Three kind of porous carbon materials are made by change the amount of F127.
2. The electrode prepared by the above experiment is used as cathode, and the influence of different factors on the yield of hydrogen peroxide is investigated. The results show that the carbon fiber electrode modified by porous carbon has greater ability of produce hydrogen peroxide than the unmodified electrode.

Key words: hydrogen peroxide, porous carbon, electrode, carbon fiber

目录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1 电芬顿法 1

1.1 电芬顿法的原理 1

1.2 阴极材料 1

2 介孔碳材料 2

2.1 介孔碳材料的合成 2

2.2影响介孔碳结构有序性的因素 5

2.3 酚醛树脂浸渍碳纤维 7

2.4 酚醛树脂的炭化、活化及其影响因素 7

3 阴极还原产生H₂O₂ 8

3.1 阴极氧还原产生过氧化氢的作用机理 8

3.2 影响H₂O₂产量的影响因素 9

4 论文研究与研究内容 10

4.1研究意义 10

4.2研究内容 11

第二章 介孔炭纤维电极的制备及其产生过氧化氢的影响因素研究 12

1.1 实验部分 12

1.1.1实验仪器与试剂 12

1.1.2仪器 12

1.2 多孔炭修饰电极材料的制备 13

1.2.1多孔炭的制备 13

实验过程： 13

1.2.2材料制备效果 14

1.3 多孔碳修饰纤维电极原位产生H₂O₂的影响因素研究 15

1.3.1 实验方法 15

1.3.2试验装置 16

1.3.3 H₂O₂含量的测定 16

1.3.4 活性炭纤维的预处理 16

1.3.5 实验结果和讨论 17

第三章 总结与展望 22

1.1总结 22

1.2 展望 22

参考文献 23

致谢 27

第一章 绪论

1 电芬顿法

随着我国经济的迅猛发展，废水中难降解有机化合物的含量呈现上升的趋势，水污染问题越来越严重。为了有效处理水中的有机物，以芬顿试剂(Fe² /H₂O₂)为主的高级氧化技术越来越多的应用到水处理工艺中，它可以有效地处理芳香烃类，醚类等等^[1]。电芬顿法作为芬顿试剂法的一种，，比起传统芬顿法具有许多优点^[2]：（1）避免了H₂O₂运输和贮存过程中产生的危险（2）Fe² 和H₂O₂能持续产生，污泥产量少（3）能与其他处理方法并行，协同处理污染物。

1.1 电芬顿法的原理

电芬顿技术是在含有Fe² 的酸性介质体系中，利用O₂在阴极还原生成的H₂O₂与Fe² 反应产生的羟基自由基氧化有机物。其技术的核心是产生H₂O₂，O₂ 2H 2e ^- → H₂O₂，反应过程^[3]如下 ：（1）溶解氧（氧气在溶液中的形式）被还原成超氧化离子，O₂^-·，O ₂ e ^- →O₂^- ·；（2）O₂^- 在酸性溶液中能与H 迅速反应生成过氧化氢基HO ₂·，O₂^-· H → HO ₂·；（3）HO ₂·性质不稳定，被分解最后形成H₂O₂，2HO ₂· → H₂O₂ O₂。

1.2 阴极材料

阴极H₂O₂的生成量与诸多因素有关，其中阴极材料影响重大。电芬顿体系中理想的阴极材料须具备大的比表面积。常用的阴极材料有炭棒、 石墨^[4]、 活性炭纤维和气体扩散电极，碳纳米管^[5]等。目前，阴极材料的研究主要集中在对碳材料的研究上，因为碳材料具有高比表面积，合适的孔结构等性能，有利于积累更多电荷以及离子的迁移 ^[6]。

2 介孔碳材料

介孔炭的孔径在2～50nm之间，是其中一种多孔炭材料，是一种介稳态的碳晶体。与传统活性炭^【7】相比，介孔碳具有高比表面积、较窄的孔径分布、良好的化学稳定性等特点。

介孔碳被广泛的应用到电子，催化，水体净化与吸附等领域。^【8】。

2.1 介孔碳材料的合成

介孔碳的合成方法有化学活化法和物理活化法，催化活化法和水热碳化法、玉米活化法^【9】，以及溶胶-凝胶法、水热法、微波合成法、相转变法和沉淀法^【10】。还有最常用方法有软模板法和硬模板法。

2.1.1 活化法

活化是指为形成有序的孔道结构，通过加入活化剂与原料中的碳原子进行化学反应进而产生孔道，这影响了生成碳材料的各个性能。通过调整活化剂的加入量进可以调节炭材料的孔道结构，比表面积。

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