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摘 要

近年来，溴代阻燃剂在生产、使用及废弃过程中，给水环境造成了广泛的危害。作为溴代阻燃剂的一种，四溴双酚A（TBBPA）具有生物累积性、持久性等性质，对环境和人体都会产生一定的威胁。因此，研究一种对四溴双酚A具有优异吸附性的吸附剂是很有必要的。

本论文运用KOH技术活化碳纳米管（MWCNTs），大大增加了MWCNTs的比表面积。根据混合的KOH和MWCNTs质量比的不同制备出具有优异吸附性能的吸附材料，可以更好地去除水中四溴双酚A污染物。通过改变时间、温度、初始浓度、pH等条件研究了KOH活化MWCNTs对水中四溴双酚A的吸附效果。结果表明：在投加相同的吸附剂量时，KOH和MWCNTs质量比为1:6（C-K6）吸附四溴双酚A的效果最好。随着温度的升高，改性MWCNTs对水中四溴双酚A的吸附效果变强。在其他条件不变的情况下，pH在7.5时吸附效果最佳。吸附剂的去除率在刚开始的2小时内增加地很快，然后缓慢增加，最后趋于平稳，在8h时接近吸附平衡，吸附动力学更符合准二级动力学模型，吸附热力学更符合Freundlich模型。

关键词： 四溴双酚A 改性碳纳米管 吸附 动力学 热力学

Study on Removal of tetrabromobisphenol A (TBBPA)in Water by KOH-Activated Multiwalled Carbon Nanotubes

Abstract

In recent years, brominated flame retardants (brominated flame retardants) lead to increasingly serious water pollution problems in the production, use and waste treatment. As one of brominated flame retardants, tetrabromobisphenol A (TBBPA) is a pollutant with biological accumulation and persistence, which poses certain threats to the environment and the human body. Therefore, it is necessary to develop and study an adsorbent with excellent adsorption to TBBPA.

In this paper, KOH was used to activate MWCNTs, which greatly increased the bet of carbon nanotubes. According to the different mass ratios of mixed KOH and MWCNTs, some adsorption materials with excellent adsorption properties were obtained, which could better remove TBBPA pollutants in water. The adsorption effect of MWCNTs modified by KOH on TBBPA in water was investigated by changing time, temperature, initial concentration and pH. The results showed that the adsorption effect of KOH and MWCNTs with a mass ratio of 1:6 (C-K6) was much better than that of unmodified MWCNTs when the same adsorption dose was added. In the wake of the rise of temperature, the adsorption effect of modified MWCNTs on TBBPA in water became stronger. Other conditions remain unchanged, the adsorption effect is best at pH 7.5. The move rate of adsorbents added quickly in the initiate 2 hours, then slowly, and finally leveled off. At 8h, the kinetics was near to the equilibrium. Adsorption kinetics is more in line with quasi-second order kinetic model, Adsorption thermodynamics is more consistent with the Freundlich model.

Key Words: TBBPA, modified carbon nanotubes, adsorption, kinetics, thermodynamics

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.1.1碳纳米管概述 1

1.1.2.碳纳米管的改性修饰 2

1.1.3四溴双酚A的来源及危害 3

1.2 本课题的提出及研究内容 4

1.3 研究目的及意义 4

第二章 实验材料与方法 5

2.1.实验材料及试剂 5

2.2实验仪器及设备 5

2.3实验方法 6

2.3.1 改性碳纳米管材料制备 6

2.3.2 吸附实验测定方法 6

2.3.3改性碳纳米管的表征 7

2.3.4吸附剂投加量实验 7

2.3.5 pH对吸附的影响 8

2.3.6吸附动力学实验 8

2.3.7吸附等温线实验 8

第三章 KOH改性碳纳米管吸附TBBPA特性 9

3.1碳纳米管表征 9

3.2 碳纳米管吸附TBBPA特性 10

3.2.1 吸附剂投加量影响 10

3.2.2 pH值影响 12

3.3.3吸附动力学实验 12

3.2.4 吸附等温线 15

3.2.5 吸附热力学 16

第四章 结论与展望 18

4.1.结论 18

4.2.展望 18

参考文献 19

致谢 21

第一章 绪论

1.1研究背景

1.1.1碳纳米管概述

碳纳米材料一直以来都是比较受关注的材料，目前为止，伴随着科技的进步和纳米技术的不断完善，已经出现了许多种纳米碳材料，包括碳纳米管，石墨烯等性能优异的材料，其中的纳米碳拥有抗压性，抗热性，环保耐用，导热导电性好等诸多特性，另外，这些材料对环境保护也起到了一定的作用，能达到可持续发展和绿色环保的目的，因此碳纳米材料在复合应用方面已经成为了研究热点^[1]，在1991年时，在一次电弧蒸发实验中，Iijima ^[2]通过观察发现产生石墨的同时，还产生了一种新型物质：新型晶体碳，它呈现出中空结构，由许多石墨层片构成，尺寸为纳米级，大约为2-50层，这就是本章所要研究的碳纳米管（MWCNTs）。

为了改变碳纳米管对污染物的吸附效率和性能，我们可以在其中掺入金属或非金属，掺杂的物质会与碳纳米管发生反应，形成一类具有代表性的层状中空结构，本质是石墨烯弯曲形成的管柱状结构，单壁碳纳米管是内含一样的直径，聚集起来出现的束，而多壁碳纳米管是由多个不同直径的单壁碳纳米管构成的像是同心圆的结构，层与层之间的间距大概为0.334 nm ^[3,4]。

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