论文总字数：19835字

摘 要

水体中磷元素含量的增多会导致水体的富营养化，从而影响水质以及人体健康。目前无机磷的处理方法中，吸附法是应用最为广泛的技术之一。其中某些金属（水合）氧化物基复合材料由于同时保留了金属氧化物对磷的特异吸附性能和载体材料优异的水力学性能而备受关注。本论文在颗粒活性炭上负载氧化镧，从而制备一种新型的除磷吸附剂。通过一系列吸附实验，来考察该吸附剂对磷的吸附效果及其应用价值。实验结果表明该吸附剂的吸附量随着温度的升高而提高，但提升并不显著；溶液pH的升高会导致吸附量的减小；载镧活性炭对磷的吸附量随时间延长而增大，反应进行12h后，达到吸附平衡，吸附量不再发生变化；在SO₄^2-、Cl^-、NO₃^-三种竞争离子分别与磷酸根共存的情况下，载镧活性炭的吸附量与无竞争离子存在的情况相比未发生明显的变化，说明该吸附剂对磷具有良好的吸附选择性；用NaOH溶液对吸附饱和后的载镧活性炭进行脱附再生实验，发现脱附率随着NaOH溶液浓度的增加而增大，脱附率在NaOH溶液浓度为15%时已经增大为95.73%，继续提高NaOH溶液的浓度，脱附率仍维持在95.73%，说明可以用15%的NaOH溶液对吸附后的载镧活性炭进行有效再生；再次对再生后的载镧活性炭进行吸附实验，发现吸附量于首次吸附变化不大，说明该吸附剂可以很好的进行再生并二次使用。

关键词：吸附 载镧活性炭 除磷 再生

Adsorption removal of phosphate from water using lanthanum loaded activated carbon

Abstract

The increase of phosphorus in water would lead to eutrophication of the water, thus affecting water quality and human health. Among the current treatment methods for inorganic phosphorus removal, adsorption is one of the most widely used methods. Some of the metal (hydrated) oxide-based composites have attracted attention because they retain the unique adsorption properties of metal oxides on phosphorus and the excellent hydraulic properties of carrier materials. In this thesis, lanthanum oxide is loaded on granular activated carbon to prepare a new type of phosphorus removal sorbent. Through a series of adsorption experiments, adsorption of phosphorus on the adsorbent and its application value were investigated, the experimental results show that the adsorption amount of the adsorbent increases with the increase of temperature, but the increase is not significant. The increase of pH will lead to a decrease in the adsorption amount. The adsorption amount of phosphorus on activated carbon for activated carbon will increase with time, after 12 hours of reaction, adsorption equilibrium was reached and the amount of adsorption no longer changed. Under the condition that the three competitive ions of SO₄^2-, Cl^-, and NO₃^- coexist with phosphate, the adsorption amount of activated carbon loaded on antimony did not change significantly. This shows that the adsorbent has a good adsorption selectivity for phosphorus; after desorption of activated carbon loaded lanthanum by NaOH, the desorption rate increases with the increase of the concentration of NaOH solution, and the desorption rate was increased to 95.73% when the concentration of NaOH solution was 15%, and the concentration of NaOH solution was further increased，the desorption rate remained at 95.73%, indicating that 15% NaOH solution can be used to effectively regenerate the adsorbent after adsorption. Then We performed secondary adsorption, it was found that the amount of adsorption changed little from the initial adsorption, indicating that the adsorbent can be regenerated well and used twice.

Keywords: adsorption; lanthanum loaded activated carbon; phosphorus -removal; regeneration

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 前言 1

1.1 水体中磷酸盐污染的来源及影响 1

1.2 水体除磷技术概况 2

1.2.1 AP/O除磷工艺 2

1.2.2 PhoStrip侧流除磷工艺 2

1.2.3 混凝沉淀法 3

1.2.4 离子交换法 3

1.2.5 结晶法 3

1.2.6 吸附法 4

1.3 吸附法除磷的研究进展 4

1.3.1 吸附剂标准及种类 4

1.3.2 吸附剂改性 4

1.4 镧改性吸附剂 5

1.5 本论文的意义 6

第二章 实验部分 7

2.1 实验试剂及仪器 7

2.2 实验方法 8

2.2.1 镧负载颗粒活性炭制备方法 8

2.2.2 磷溶液的配制 8

2.2.3 钼蓝显色剂的配制 9

2.2.4 吸附等温实验 9

2.2.5 吸附动力学实验 9

2.2.6 pH对吸附效果的影响实验 10

2.2.7 竞争离子对吸附效果的影响实验 10

2.2.8 吸附剂脱附实验 11

2.3 分析及计算 11

2.3.1 水中磷的测定方法 11

2.3.2 标准曲线绘制 12

2.3.3 吸附剂的表征 12

2.3.4 吸附量的计算 13

第三章 结果与讨论 14

3.1 吸附剂的表征 14

3.2 吸附等温实验 15

3.2 吸附动力学实验 17

3.3 pH对吸附效果的影响实验 19

3.4 竞争离子对吸附效果的影响实验 20

3.5 吸附剂脱附实验 21

第四章 结论与展望 24

参考文献 25

致谢 28

第一章 前言

1.1 水体中磷酸盐污染的来源及影响

近年来，水体的富营养化现象日益严重，导致越来越多的水源被污染，其主要原因就是水体中磷氮含量的增加。水体中磷的来源途径复杂且众多，污染源一般有如下两种分类：外源污染源和内源污染源，外源污染源又可分为点源和面源^[1-2]。内源污染物则包括如底泥等水体中内在的污染源。其中对水体中磷含量影响最大的是点源，生活污水、工农业的废水和排水以及固体废物处理所产生的废水等属于点源^[3]。生活污水中磷的来源有生活垃圾、洗涤产品和各类排泄物等，其中洗涤产品中的磷的存在形式主要是磷酸盐和聚合磷酸盐。工业废水中所含的磷浓度高、盐形式多、成分复杂，若含磷工业废水未经处理或处理未达标而直接排放会对水体造成巨大的冲击，同时对环境和居民健康造成严重的影响。作为农业大国，农业排水对水体中磷超标的贡献不可小觑，农业排水磷污染主要是由于大量使用化肥，通常情况下，只有少部分化肥被植物吸收利用，其余大部分化肥中的磷经过雨水或农业灌溉流入水体。固体废物处理过程中，一部分生活垃圾在被不规范填埋以后通过分解、腐烂过程而产生含磷污染物，会通过土壤渗透进入到附近水体。

当水体中的N和P的浓度超过一定标准就会产生富营养化现象，这个浓度标准称为水体的富营养化发生浓度，国际上给出的标准为：TN(总氮)质量浓度大于0.2mg·L^-1、TP(总磷)质量浓度大于0.02mg·L^{-1 [4]}。水体富营养化会对水体的水质造成严重的危害和影响：（1）富营养化使水体的浊度增加，致使光线被阻挡，水生植物因而无法进行光合作用来维持生命；（2）富营养化的水体会使一些藻类大量的繁殖，如水华和蓝藻，这些藻类的大规模生长严重威胁到水生生物的生存，比如会导致鱼类、虾类大量的死亡等；（3）富营养化的水体中会产生硝酸盐和亚硝酸盐等对人体来说致病致癌的物质，此类有害物质含量超标的水源不宜被人畜直接饮用^[5]；（4）水体的沼泽化以及衰退也和水体富营养化有着密切的关系。磷已经被我国列为二类污染控制排放物，若含磷污水得不到有效地净化和处理而被直接排放到水体，会直接导致水资源的短缺问题^[6]。

1.2 水体除磷技术概况

磷不同于其他污染物，它的氧化态和还原态均不是气体形式，因而只能通过一定的方法将其转化为固态从污水中除去。生物除磷法和物理化学除磷法是目前国内外研究较深入和应用较广泛的水体除磷技术。生物除磷技术的核心是利用一种可以过饱和的吸收水体中的磷元素的菌类，将磷以聚合的形态储藏在菌体内，并利用污水中的营养物质使菌类进行增殖，形成高磷污泥，再在沉淀池中进行泥水分离，从而净化水体并降低磷的含量^[7]。物理化学除磷法通过对水体中的磷进行物理化学处理，如吸附、离子交换、沉淀等，将水中的磷酸盐转化为固态磷从污水中分离，从而达到去除磷的目的。

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