杂原子沸石分子筛的合成及在苯酚甲醇烷基化中的催化性能研究开题报告
2020-05-24 12:34:40
1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)
文 献 综 述
1.概述
从二十世纪40年代开始报道苯酚气相烷基化反应以来,人们已对多种催化剂体系进行了广泛研究。所涉及的催化剂体系通常可以分为两大类:即分子筛催化剂和金属氧化物催化剂(水滑石、简单金属氧化物、多组份金属氧化物、磷酸盐和尖晶石氧化物等)。其中,一些固体酸碱催化剂及多组分金属氧化物、尖晶石氧化物对苯酚和甲醇的烷基化反应表现出了相对较好的催化性能。然而从总体上来看,催化剂的反应性能特别是选择性和稳定性仍有待于进一步提高。此外,催化剂活性中心性质及催化作用机制等问题也需深入研究。本论文采用不同方法制备了铁系金属氧化物催化剂,考察了不同催化剂体系上苯酚和甲醇烷基化反应性能。同时还结合 xrd、bet、tpr 和 tpd等多种表征手段对催化剂的进行了表征,研究了催化剂的组成结构、酸碱性和氧化还原性与催化反应性能的关系,并对30催化剂的活性中心性质和失活原因等问题进行了探讨。国内外合成邻甲酚 2,6-二甲酚路线主要有以下几种:方法 1:天然分离法;方法 2:邻甲苯胺重氮化水解法;方法 3:甲苯氯化水解法; 方法 4:苯酚烷基化法[1-4]。目前国内主要是从煤焦油中分离回收,国外则主要采用苯酚烷基化法。
2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案
研究解决问题:
硅铝沸石分子筛中具有负电荷的骨架氧是碱位,其碱性取决于微环境。沸石骨架中铝含量上升或者被镓、锗等元素取代,骨架氧邻近的碱金属离子半径越大,电负性越低,越有利于骨架氧的碱性增加。另外,制备强碱性沸石的第二途径是引入强碱性客体。但是,骨架硅铝比最低而骨架电负性最强的x沸石经过cs交换后产生仍是固体弱碱;而引入强碱性客体后,客体与沸石主体的相互作用过弱使客体难以分散,客体与沸石主体的相互作用过强会损坏沸石骨架结构,还会改变客体固有的性质,同样得不到强碱性。本项目主要提高碱性沸石分子筛的碱强度,产生强碱位。分子筛孔道和空腔所具有的特殊几何结构以及各种场效应形成特有”微环境”,杂原子的引入是对分子筛合成和表征的挑战。因此通过本项目研究探索二价碱土离子进入骨架的机制。主要通过傅里叶变换红外、透射电镜、拉曼光谱等表征手段跟踪成胶和结晶过程进行细致地探索.
方法途径: