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毕业论文网 > 开题报告 > 化学化工与生命科学类 > 化学工程与工艺 > 正文

富含L酸的复合介孔金属氧化物的制备及其在甲苯与叔丁醇烷基化反应的应用开题报告

 2020-06-10 22:01:37  

1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)

现代化工工艺技术中,在合成先进功能材料方面芳烃烷基化产生的产物占有着很重要的地位。例如:对于叔丁基甲苯来说甲苯与叔丁醇烷基化产物就是一种十分重要的化工原材料以及有机合成的中间体,而叔丁基甲苯的用途非常多。

就目前来说,市场上对于叔丁基甲苯的需求十分大并且还有持续上涨的趋势。叔丁基甲苯的后续产品种类很多[1],比如说叔丁基甲苯完全氧化可以得到叔丁基苯甲酸,叔丁基苯甲酸是一种十分重要的有机添加剂,可以用于金属加工的切削液和润滑油的添加剂等方面[2];也可以用叔丁基甲苯合成3-(4-叔丁基苯基)-2-异丁醛(铃兰醛)。铃兰醛是种有特殊铃兰香气的香料,它的香气清新幽雅并且可以长时间持香,而且它对皮肤的刺激性小,可以在碱性条件下稳定存在,广泛的用于各类花香型的香精中[3];而将叔丁基甲苯氯化得到的产物对于叔丁基苄基氯来说也是一种重要的农药原材料以及医药中间体[4];叔丁基甲苯经过一定程度的氧化生成叔丁基甲醛是作为精细化工以及食品工业上重要原材料[5]。起初生产叔丁基甲苯是甲苯与异丁烯在液体硫酸催化作用下间接生产的。这种方法生产的叔丁基甲苯会耗用大量的硫酸,并且有较强的腐蚀性,分离工艺困难,还会污染环境等众多的问题。而环境友好型催化剂的出现,大大的减少了这些问题。比如分子筛催化剂,分子筛催化剂孔道均匀,比表面积大,酸性强,微孔择形性和水热稳定性良好等优点。另一边,由于叔丁醇分子上的羟基很容易被取代生成叔丁基卤化物或者过氧化物,因此叔丁醇便成了重要的烷基化剂。由于石油化工行业的快速发展,叔丁醇的产量显著增加[6],以及液体的叔丁醇更加容易储存,运输,所以现在分子筛催化甲苯和叔丁醇烷基化反应得到了人们的大量关注。

关于介孔材料,介孔材料被划分为硅基和非硅基两类,由于硅基介孔材料没有化学活性,而要生产能够使用的催化剂便需要在硅介孔材料中加入别的元素才可以,但是加入别的元素会使基质性能发生变化。但是有些非硅基介孔材料,尤其是金属硫化物,金属氧化物这类的介孔材料本身就带有催化活性,可以直接作为非负载型催化剂使用,还发挥介孔材料孔径大和传质阻力小的优点。但是相对于硅基介孔材料来说,非硅基介孔材料出现的比较晚,虽然说在20世纪90年代发现了介孔硅酸盐,但是实际上在1995年由antonelli[7]等人利用溶胶凝胶法真正的合成出属于非硅基介孔材料。介孔硅酸盐出现的初期利用表面活性剂或者嵌段共聚物作为软模版的有机-无机组装的工艺被认为是在金属氧化物中得到介孔的有效方法。

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2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

本文通过将Sn掺入Zr中,形成介孔SnO2-ZrO2,并用V来改性催化剂使得介孔金属氧化物表面L酸中心增加。以富含L酸的介孔金属氧化物来催化甲苯与叔丁醇烷基化反应,来提高反应的转化率。以EISA法制备,在600℃下焙烧得到介孔V-SnO2-ZrO2,通过改变掺入Sn的量来增加L酸中心,掺入少量的V来改善催化剂的活性。通过XRD,液N2吸附-脱附、TPR、EDX、CO2-TPD、TEM等表征手段研究了催化剂物理化学性质、结构性质以及表观形貌。同时以甲苯与叔丁醇烷基化反应为探针反应,考察了催化剂的催化性能以及对反应产物的影响。

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