摘 要

糠醛作为一种可循环的生物质绿色能源，已被广泛应用于生活与生产中。糠醇主要通过糠醛加氢制备，作为树脂材料的重要原料。但是糠醛加氢制糠醇工业上主要使用铜铬催化剂，对环境污染较大，不符合绿色化工概念。因此，开发环境友好型催化剂显得格外重要。

本文通过共沉淀法制备环境友好型CuZnAl催化剂用于固定床反应器上糠醛气相选择性加氢制糠醇，考查不同铝源对催化性能的影响，以及找出CuZnAl催化剂上糠醛气相选择性加氢制糠醇的最优反应条件。结果表明：以Al(NO₃)₃为铝源时对所制备CuZnAl催化剂对糠醛气相选择性加氢制糠醇具有较好的催化效果。该CuZnAl催化剂在常压、反应温度180℃、氢醛物质的量比为5:1、糠醛体积空速为0.3h^-1的条件下，糠醛转化率为99.4%，糠醇选择性为98.3%，并能稳定保持60h。

关键词：糠醛 气相加氢 CuZnAl催化剂 糠醇

ABSTRACT

As a renewable biomass energy, furfural has been widely used in various fields. Furfuryl alcohol, mainly prepared by furfural hydrogenation, is an important raw material. In the industry usually copper-chromium catalyst is used for furfural hydrogenation of furfuryl alcohol, great environmental pollution, contrary to the concept of green chemical. Therefore, looking for environmentally friendly catalysts is particularly important.

In this paper, the environment-friendly CuZnAl catalyst, prepared by coprecipitation method, is used for the selective hydrogenation of furfural to furfural on the fixed bed reactor to investigate the effects of different aluminum sources on the catalytic performance. Then the optimum conditions for the selective hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol on CuZnAl catalyst could be found. The results show that the prepared CuZnAl catalyst has a good catalytic effect on the selective hydrogenation of furfural to furfural alcohol with Al (NO₃)₃ as the aluminum source. The conversion of furfural was 99.4%, the selectivity of furfuryl alcohol was 98.3% under the conditions of atmospheric pressure, reaction temperature 180 ℃, ratio of hydrotalion material 5: 1, furfural volume space velocity 0.3 h^-1, And can be stable for 60h.

Key Words: Furfural; Gas phase kydrogenation; CuZnAl Catalyst; Furfurane

目录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 糠醛加氢的反应途径及催化作用原理 1

1.3 糠醛加氢制糠醇催化剂研究现状 2

1.3.1 含Cr铜基催化剂 3

1.3.2 无Cr铜基催化剂 4

1.3.3 骨架型催化剂 5

1.3.4 非晶态合金催化剂 5

1.4 本课题研究目的与内容 6

1.4.1 本课题的研究目的 6

1.4.2 本课题的研究内容 6

第二章 实验部分 8

2.1 实验试剂及仪器 8

2.1.1 实验试剂 8

2.1.2 实验仪器 9

2.2 催化剂制备 9

2.2.1 CuZnAl催化剂制备 9

2.3 催化剂活性评价 10

2.3.1 催化剂活性评价装置 10

2.3.2 催化剂活性评价方法 11

第三章 结果与讨论 12

3.1 引言 12

3.1.1 铝源的筛选 13

3.2 CuZnAl催化剂上糠醇气相加氢制糠醇工艺优化 13

3.2.1 反应温度对催化性能的影响 14

3.2.2 糠醛体积空速对催化性能的影响 15

3.2.3 氢醛物质的量比对催化性能的影响 16

3.3 CuZnAl催化剂热稳定性探究 17

3.4 本章小结 17

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 23

文献综述

研究背景

人类进入21世纪后，石化能源日渐枯竭，但人类对能源的需求一直处于供不应求的状态，因此，发掘可循环的绿色能源显得至关重要，生物质能源的开发应用愈发备受关注^[1]。糠醛（FFR）是一种可以从玉米芯、小麦壳等农作物在酸性条件下催化脱水制得的可循环利用的生物质能源。目前每年从生物质中提取的糠醛量为280000吨^[2]。糠醇的反应衍生物多种多样，深深吸引科学家的好奇心。目前大量研究的衍生产物主要是糠醇(FOL)、2-甲基呋喃(2-MF)，目前由糠醛作为原料所制备的产物可达1600多种^[4-6]。因此，糠醛由于具有良好的应用前景，更是被国际杂志列为十大来源于碳水化合物的平台化合物之一。

糠醇是糠醛加氢最常见的高附加值产物。目前主要通过糠醛支链上羰基加氢制备而来，是一种重要的有机物^[7-8]。工业上主要用于生产用途广泛的呋喃树脂、糠醇脲醛树脂及酚醛树脂等^[9]。高压加氢可制成含有个四氢的糠醇，用作油漆、涂料的溶剂，也可用作高能燃料^[10]。当然，合成纤维行业，农药和铸造行业等也广泛使用^[11]。

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