摘 要

近年来，类沸石咪唑酯骨架材料由于其结构多样性、热稳定性、化学稳定性以及在气体吸附分离、催化和传感器等领域的广泛应用，成为材料科学、化学等领域的研究热点，并取得了许多重要的成果。但是目前已报道的类沸石咪唑酯骨架材料中，仅有20多种拓扑结构被报道，这与沸石结构具有200多种拓扑结构相比，我们可选择的材料相对还是较少的，因此设计和发掘新颖的结构仍然是一大挑战。本文研究了ZIF-67@SiO₂的制备方法，以及碳化后得到的C@SiO₂在不同条件下对中性红染料的吸附性能，具体从以下几个方面展开工作：利用常规溶液法制备了ZIF-67的纳米颗粒，利用TEOS水解包裹ZIF-67，在ZIF-67表面包覆一层有机硅，形成ZIF-67@SiO₂核壳结构，在氮气保护下800℃碳化，得到了碳化ZIF-67@SiO₂复合材料。并且从温度、浓度、时间等不同条件考察了碳化ZIF-67@SiO₂复合材料对中性红的吸附性能，结果表明当中性红的初始浓度为30ppm时，吸附8h达到吸附平衡，且中性红溶液的温度对吸附没有明显的影响，吸附量最大可以达到609mg/g。

关键词：沸石咪唑酯骨架结构材料 二氧化硅 核壳 碳化 吸附

Abstract

In recent years, zeolite-like imidazolate has become a research hotspot in the fields of materials science and chemistry because of its structural diversity, thermal stability, chemical stability, and wide application in gas adsorption separation, catalysis, and sensors. Many important results. However, only over 20 kinds of topological structures have been reported in the zeolitic imidazolate framework materials. Compared with the zeolite structure with more than 200 kinds of topological structures, the materials we can select are still relatively few, so design and Exploring novel structures remains a challenge. In this paper, the preparation method of ZIF-67@SiO₂ and the adsorption performance of C@SiO₂ on neutral red dye under different conditions were studied. The work was carried out in the following aspects: ZIF- was prepared by conventional solution method. Nanoparticles of 67 were coated with TEOS by hydrolysis and coated with ZIF-67. The surface of ZIF-67 was coated with a layer of silicone to form a core-shell structure of ZIF-67@SiO₂. Carbonized at 800° C. under nitrogen protection to obtain C@SiO₂ composite. In addition, the adsorption performance of C@SiO₂ composites on neutral red was investigated from different conditions such as temperature, concentration, and time. The results showed that the initial concentration of neutral red was 30 ppm, the adsorption reached equilibrium after 8 h, and the neutral red solution temperature was reached. No significant effect on adsorption, the maximum adsorption capacity can reach 609mg/g.

Key Words: ZIF；SiO₂；Core-shell；Carbonization；Adsorption

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 MOFs简介 1

1.3 ZIFs材料的合成方法 4

1.3.1常规溶液法 5

1.3.2溶剂热法 5

1.3.3水热合成法 5

1.3.4 扩散法 6

1.3.5 微波法 6

1.4 ZIFs的应用 7

1.4.1 气体吸附分离 8

1.4.2 吸附重金属 8

1.4.3 催化及其他应用 8

1.5 核壳结构材料的制备方法 9

1.5.1无机-无机核壳型纳米复合材料 9

1.5.2无机-有机核壳型纳米复合材料 10

1.5.3有机-无机核壳型纳米复合材料 10

1.6 核壳结构材料的应用 10

1.6.1生物医学 11

1.6.2催化 11

1.6.3药物控制释放 11

1.7 本文的研究目的及内容 11

第二章 实验部分 13

2.1 实验原理 13

2.2 实验仪器与试剂 13

2.3 碳化ZIF-67@SiO₂复合材料的制备 14

2.3.1 ZIF-67的制备 14

2.3.2 ZIF-67@SiO₂的制备 14

2.3.3 碳化ZIF-67@SiO₂的制备 15

2.4 中性红溶液吸附实验 15

2.5 样品表征 16

第三章 结果与讨论 17

3.1 引言 17

3.2 ZIF-67@SiO₂的X射线衍射表征 17

3.3 ZIF-67@SiO₂扫描电子显微镜的表征 18

3.4 焙烧过的ZIF-67@SiO₂的核壳表征 19

3.5 碳化ZIF-67和碳化ZIF-67@SiO₂颗粒的N₂吸附-脱附等温线 20

3.6 碳化ZIF-67@SiO₂颗粒对中性红吸附性能的研究 21

3.6.1 时间对吸附量的影响 21

3.6.2 中性红溶液温度对吸附量的影响 23

3.6.3 中性红初始浓度对吸附量的影响 23

3.7 碳化ZIF-67@SiO₂颗粒与其他吸附剂对中性红的吸附性能对比 24

3.8 碳化 ZIF-67@SiO₂颗粒的磁性分析 25

第四章 结论与展望 27

参考文献 29

致 谢 33

文献综述

• 1. 引言

工业社会的发展使得染料在日常生产的各行各业中的作用日益凸显，对于生产过程中排放的染料废水的治理和利用成为各高校科研人员的研究重点。有机染料常见于多种工业的废水中，例如衣服、造纸、印刷、油漆以及化妆品。目前，工业上仍在使用多种类型的染料，包括碱性、酸性等。染料工厂日常生产所制造的废水若不处理则伴有浓度高、色泽深的特点，排入到水体中不仅会影响水中动植物的正常生长，还会污染人类所饮用的淡水资源^[1]。大量事实调查表明这些未处理的染料含有铬、铅重金属。因此，对于染料废水的吸附不仅有利于改善水体绿化和动植物环境，而且可以减少淡水资源的浪费并减缓资源短缺。

目前已经有多种方法用于去除水系统中染料污染物，例如物理吸附、化学反应和生物降解技术。这些技术中，由于吸附的高效性，已被证实是处理染料废水的最为方便和廉价方法。活性炭、硅胶以及沸石分子等常用的吸附剂具有吸附饱和、后期不易处理以及繁琐的预处理工序的短板^[2]，所以传统吸附剂愈来愈不能满足严峻的废水处理要求。因此，尚需要开发去除染料污染物的有效和大吸附容量的吸附剂。

1.2 MOFs简介

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