摘 要

燃煤燃烧产生的烟气中氮氧化物（NOx）对环境有极大的损害作用，它对酸雨和大气中光化学烟雾现象的形成均有较大影响，还会消耗大气中的O₃。随着政府和国家对环境保护的重视加深，颁布了相应的法律法规来控制NOx的排放。本实验以钌络合剂为吸收液对模拟烟气进行脱硝吸收，首先对钌络合反应体系进行了初步探究，进而在系统中对影响Ru(Ⅲ)-EDTA络合吸收NO的条件进行优化，最后简易研究了Zn粉对于饱和吸收的还原再生。研究成果如下：

（1）相对于鼓泡反应器，在填料塔系统中钌络合液表现出更理想的脱硝效果；经同等条件氧化后， Fe(Ⅱ)EDTA几乎无脱硝能力，而Ru(Ⅲ)-EDTA仍具有较好的表现。

（2）在标准工况下，Ru(III)EDTA络合液在浓度为4mmol/L、温度为40℃、PH为5、氧气含量为5%的条件，进气流量3.3L/min，进口NO含量400~500ppm的标准工况下，吸收效果较为理想，可保持60%以上的脱硝率达20min。

（3）Zn粉再生后的络合液随着Zn粉加入量的增加，脱硝效果也得到提升。在标准工况下，Zn粉加入量为0.05mol/L时，再生络合溶液脱硝率在40%以上仅可达10min。

关键词：钌络合剂；脱硝；填料吸收；抗氧化

Abstract

The nitrogen oxides (NOx) in the flue gas produced by the combustion of coal will greatly damage the environment. It is an important substance for the formation of acid rain and photochemical smog in the atmosphere, and will also consume ozone in the atmosphere. With the increasing emphasis on environmental protection by the government and the state, laws and regulations have been promulgated to control NOx emissions. In this experiment, the simulated flue gas was denitrified and absorbed by lanthanum complexing agent as the absorbing solution. The reaction system of ruthenium complexation was firstly investigated, and then the conditions affecting the complex NO absorption of Ru(III)-EDTA were systematically studied. Optimization, and finally a simple study of the Zn powder reduction regeneration of saturated absorption. The research results are as follows:

(1) Compared with the bubble reactor, the complex solution of ruthenium in the packed column system shows a better denitrification effect; after oxidation under the same conditions, Fe(II)EDTA has almost no denitrification capacity, while Ru(III)-EDTA Still have better performance.

(2) Under standard conditions, the complex solution of Ru(III)EDTA has a concentration of 4 mmol/L, a temperature of 40°C, a pH of 5, an oxygen content of 5%, and an inlet flow rate of 3.3 L/min. Under standard conditions with NO content of 400-500ppm, the absorption effect is ideal, and the denitration rate can be maintained over 60% within 20min.

(3) After the Zn powder was regenerated, the denitrification effect was also improved with the increase of the amount of Zn powder added. Under standard conditions, when the amount of Zn powder added is 0.05 mol/L, the denitrification rate of the regenerated complex solution can reach 10% for more than 40%.

Key Words: rhodium complexing agent; denitrification; filler absorption; antioxida

目录

摘要 I

Abstract II

目录 III

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.2NOx的生成及危害 1

1.3国内外对NOx的控制政策 2

1.4脱硝现状 3

1.5湿法脱硝技术 4

1.5.1 酸碱吸收法 4

1.5.2 络合吸收法 5

1.5.3液相吸收还原法 5

1.5.4氧化吸收法 5

1.6.本文研究内容 7

第二章 实验部分 9

2.1 实验药品及设备 9

2.2 试验系统及工艺流程 10

2.3 试验步骤 11

2.4 Ru(Ⅲ)-EDTA络合液的制备 11

2.5 反应形式的选择 12

2.5.1 鼓泡反应器中脱硝性能评价 12

2.5.2 填料塔中的脱硝性能评价 12

2.6 Ru(Ⅲ)-EDTA与Fe(Ⅱ)EDTA对照实验 13

2.7本章小结 13

第三章 三价钌络合剂脱硝实验研究 15

3.1最适Ru(III)EDTA浓度 16

3.2最适反应温度 18

3.3最适络合液PH 19

3.4氧气含量影响 21

3.5本章小结 23

第四章 三价钌络合液初步再生 25

4.1 再生实验装置及流程 25

4.2 Zn粉含量对再生效果的影响 25

4.3 本章小结 26

第五章 结论与展望 27

5.1 结论 27

5.2 创新与不足 27

5.3 展望 28

参考文献 29

致谢 32

第一章 绪论

1.1研究背景

因我国能源结构的制约，煤炭消费占一次能源比重较大^[1]。煤炭燃烧后产生的烟气中含有大量的氮氧化物，主要包括NO和NO₂，是形成酸雨和光化学烟雾的重要因素，严重影响人类的生活环境^[2][3]。随着我国经济的高速发展，能源消费需求对各行业不断增加，也日益突出了能源消费与环境保护之间的矛盾，环境污染已成为全社会非常严重的问题。由于我国的煤炭资源在能源储备中所占的比例很大，因此造成的NOx污染物造成的环境问题在中国尤为严重。现如今，世界各国对污染气体的排放愈来愈严酷。

1.2NOx的生成及危害

因N元素有多种价态，所以NOx有多种存在形式，主要有NO、NO₂、N₂O、N₂O₃、N₂O₅等。下表显示了这些氮氧化物的一些物理化学性质：

表1.1 氮氧化物的物理和化学性质

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