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摘 要

乙醛几乎是种无法直接应用的化工原料，然而在催化剂催化的作用下，经Aldol缩合反应后自身可生成得到的3-羟基丁醛（3-hydroxybutyraldehyde）和2-丁烯醛，也叫巴豆醛（Crotonaldehyde）。在防老剂、香料、矿物浮选剂、药物、多种树脂、表面活性剂、高分子聚合物和合成树脂等方面有比较广阔的应用。

水滑石，英文名称是Layered Double Hydroxide,LDH，即层状双氢氧化物，因种类丰富，具有简单的合成方法与独特的层状结构而受到了广泛的关注。它的化学性质稳定，具有较大的比表面积，是一种新型，绿色的催化剂载体。对于催化乙醛制巴豆醛的反应中，传统催化剂多是液体碱性催化剂和液体酸性催化剂，污染大，回收率低，不符合现代化工行业的发展方向。所以本文提出合成CuMgAl三元水滑石，测试水滑石在催化乙醛方向上的应用前景。

本文以尿素为沉淀剂，水热釜为合成场所，采用水热法合成不同Cu含量的CuMgAl三元水滑石，表征其结构性能与参数，从中挑选出性能最佳的样品，进行催化乙醛自缩合制巴豆醛的实验。本文通过单变量控制，验证了催化剂用量，反应时间，反应温度对于催化效果的影响，并测试了该催化剂的重复使用性能。结果显示在反应温度140℃，反应时间2.0h，催化剂用量为总质量的5%时，达到了最好的催化效果。证明了CuMgAl三元水滑石在催化乙醛自缩合反应中的良好效果。

关键词：水热法；水滑石；乙醛；巴豆醛

Preparation of crotonaldehyde by self-condensation of acetaldehyde catalyzed by ternary Layered Double Hydroxides

Abstract

Acetaldehyde is almost a kind of chemical raw material that can’t be directly applied. However, under catalysis, it can generate 3-hydroxybutyraldehyde and 2-butenal by self-condensation reaction. It has a wide range of applications in anti-aging agents, perfumes and synthetic resins.

Hydrotalcite, also known as Layered Double Hydroxide, have received widespread attention because of rich variety, simple synthesis method and unique layered structure. It is chemically stable and has a specific surface area for absorption, so it can be used as an adsorbent, additive, and catalyst, and is therefore widely substituted for water treatment, plastics industry, organic synthesis reaction, petrochemistry and other fields. For the reaction of catalyzing acetaldehyde, the traditional catalysts are mostly liquid alkaline catalysts and liquid acid catalysts, which have large pollution and low recovery rate. This is not in line with the development direction of the modern industry. Therefore, this paper proposes to synthesize CuMgAl hydrotalcite and test the application prospect of hydrotalcite in the direction of catalytic acetaldehyde.

In this paper, urea is used as the precipitating agent. The CuMgAl hydrotalcite with different Cu content is synthesized by hydrothermal method to characterize its structural properties and parameters. Through univariate control, the effects of catalyst dosage, reaction time, and reaction temperature on the catalytic effect were verified, and the repeated use performance of the catalyst was tested. The results show that the best catalytic effect is achieved when the reaction temperature is 140 ℃, the reaction time is 2.0h, and the amount of catalyst is 5% of the total mass. The good effect of CuMgAl hydrotalcite in catalyzing the self-condensation reaction of acetaldehyde is proved.

Key words: Hydrothermal; Layered Double Hydroxides; acetaldehyde; crotonaldehyde

目 录

摘要 II

Abstract III

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 水滑石主要性能概述 1

1.3 水滑石合成方法 2

1.3.1 水热法 2

1.3.2 沉淀法 2

1.3.3 拓扑化学氧化法 3

1.4 巴豆醛合成方法探索 3

1.4.1 合成方法简介 3

1.4.2 热力学分析 3

第二章 实验部分 5

2.1 实验试剂与仪器 5

2.2 催化剂的制备 5

2.3 催化剂的表征 6

2.4 催化剂性能测试实验 6

第三章 催化剂表征与反应效果分析 8

3.1 催化剂XRD表征与SEM表征结果 8

3.2 催化剂FT-IR 表征结果 9

3.3 催化剂的元素分析与物理化学性质 10

3.4 催化性能测试 11

3.4.1 催化剂用量对于反应的影响 12

3.4.2 反应时间对于反应的影响 13

3.4.3 反应温度对于反应的影响 13

3.4.4 催化剂重复性能测试 15

第四章 结论与展望 16

4.1 结论 16

4.2 未来展望 16

参考文献 18

致谢 20

第一章 绪论

1.1 引言

随着工业社会的发展，人与自然的矛盾日益严重，“金山银山”与“绿水青山”的冲突，严重影响了我国全面建成小康社会的进程，降低了人民的幸福感，所以现在越来越多的人开始意识到可持续发展与环境保护的重要性。作为大型工业代表的化工行业，传统技术已经不再适应时代的发展。化工行业迫切需要开发新技术，改进旧有体制，以适应绿色化工的生产理念。因此，开发价廉易得、催化活性高、环境友好的催化剂，成为广大化学工作者攻坚的重要课题。

巴豆醛即2-丁烯醛，是一种无色或者略微带黄色的液体。其在自然环境中分布广泛，据研究显示，在燃烧过程中，某些有机物能够发生一种特殊的化学反应生成巴豆醛，不仅如此，在体内，脂质代谢的过程中，也会有部分的巴豆醛产生^[1-3]。在工业上，巴豆醛在有机合成领域是一种非常重要的化工产品，其广泛被用来合成各类精细化工产品，如橡胶抗氧化剂，食品防腐剂（如山梨酸钾）以及选矿用的发泡剂等^[4]。

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