论文总字数：31460字

摘 要

近年来，随着生活水平的日益提高，由甲苯等挥发性有机化合物（VOCs）引起的污染越来越严重。因此，如何在较低的温度下，经济、高效的除去甲苯等VOCs，已经成为科学研究者关注的重点。在众多用于净化甲苯的方法中，催化燃烧法由于转化率高、耗能低等优点，成为最具潜力的技术。

本论文通过沉淀法制备了一系列的铈锆改性的氧化铝载体，进而通过浸渍法制备出铈锆改性氧化铝负载的低含量Pt催化剂。并在反应气组成为500 ppm 甲苯 N₂ 21% O₂，反应温度为170℃~250℃，质量空速为250000 mL· h^-1·g^-1条件下，进行活性评价。通过调变载体中铈锆比例和含量，并结合相应的表征技术（XRD、BET、H₂-TPR、XPS和CO脉冲等），考察低含量Pt催化剂在甲苯催化燃烧反应中的催化表现，对催化剂的构效关系进行了解析。经测试得到的催化剂的活性序列为：1Pt/Al lt; 1Pt/15Zr/Al lt; 1Pt/15Ce/Al lt; 1Pt/15Ce0.5Zr0.5/Al。研究发现，催化活性的排序分别与CeO₂粒径、CeO₂晶胞间距、表面吸附氧O_sur的比例、表面Ce³ 的比例、铂离子的TPR还原峰的温度等排序呈现出良好的对应性。

基于这一结果，我们认为氧化铝载体中铈锆的掺杂，在催化剂表面上形成了铈锆固溶体，导致了CeO₂晶格畸变增多，提高了催化剂表面的氧空穴含量和氧迁移性。并且，铈锆固溶体的出现促进了Pt–载体CeO₂之间的相互作用，提高了Pt高分散，改变了Pt的电子特性，最终促进了甲苯催化燃烧反应。

关键词：催化燃烧 甲苯 贵金属 CeO₂ ZrO₂

Abstract

In recent years, with the improvement of living standards, pollution caused by volatile organic compounds (VOCs) such as toluene has become more and more serious. Therefore, how to remove toluene and other VOCs economically and efficiently at a lower temperature has become the focus of scientific researchers. Among many methods for purifying toluene, the catalytic combustion method has become the most potential technology due to its advantages such as high conversion rate and low energy consumption.

In this thesis, a series of cerium-zirconium-modified alumina supports were prepared by the precipitation method, and then a low-content Pt catalyst supported by cerium-zirconium-modified alumina was prepared by the impregnation method. The activity evaluation was carried out under the condition that the reaction gas composition was 500 ppm toluene N₂ 21% O₂, the reaction temperature was between 170℃~250℃, and the mass space velocity was 250,000 mL· h^-1·g^-1. By adjusting the proportion and content of cerium and zirconium in the carrier and combining with the corresponding characterization techniques (XRD, BET, H₂-TPR, XPS, CO-pulse, etc.), the catalytic performance of the low content Pt catalyst in the catalytic combustion reaction of toluene was investigated and structure-function relationship was analysed .The activity sequence of the catalysts obtained by testing is: 1Pt/Al lt; 1Pt/15Zr/Al lt; 1Pt/15Ce/Al lt; 1Pt/15Ce0.5Zr0.5/Al. The study found that the ranking of the catalytic activity showed good correspondence with the ranking of CeO₂ particle size, CeO₂ cell spacing, the ratio of O_sur adsorbed on the surface, the ratio of Ce³ on the surface, and the temperature of the TPR reduction peak of platinum ions.

According to this result, we believe that the doping of cerium and zirconium in the alumina support forms a solid solution of cerium and zirconium on the catalyst surface, which leads to increased lattice distortion of CeO₂ and improves the oxygen hole content and oxygen mobility on the catalyst surface. Moreover, a solid solution of cerium and zirconium also promotes the interaction between Pt and support CeO₂, improves the dispersion of Pt, changes the electronic characteristics of Pt, and finally promotes the catalytic combustion reaction of toluene.

Key words: Catalytic combustion ; Toluene ; Noble metal ; CeO₂ ; ZrO₂

目 录

摘 要 I

Abstract II

目 录 Ⅳ

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2甲苯危害以及甲苯污染概况 1

1.2.1甲苯危害 1

1.2.2甲苯污染来源 2

1.3甲苯治理方法 2

1.3.1甲苯治理技术对比 2

1.4甲苯催化燃烧催化剂 4

1.4.1贵金属催化剂 4

1.4.2过渡金属氧化物催化剂 5

1.5铈锆氧化物对甲苯研究进展 6

1.6研究目的与内容 6

第二章 实验部分 7

2.1 引言 7

2.2 实验试剂与仪器 7

2.3 催化剂的制备方法 8

2.4 催化剂表征 9

2.4.1 XRD（Diffraction of X-Rays） 9

2.4.2 低温氮气吸附 9

2.4.3 H₂-TPR（Temperature Program Reduction） 9

2.4.5 XPS（X-ray Photoelectron Spectroscopy） 9

2.4.6 CO脉冲 9

2.5 催化剂活性测试体系 9

第三章 铈锆掺杂对于催化性能的影响 12

3.1 引言 12

3.2 铈锆掺杂氧化铝载体对催化剂的影响 12

3.2.1 催化剂制备过程 12

3.2.2 铈锆掺杂对催化活性的影响 14

3.2.3 XRD与BET测试 14

3.2.4 XPS表征分析 17

3.2.5 H₂-TPR表征分析 19

3.3 铈锆氧化物中铈/锆比例的影响 21

3.3.1 铈/锆的比例对催化活性的影响 21

3.3.2 XRD与BET表征分析 22

3.3.3 H₂-TPR分析 23

3.3.4 铈/锆比例的影响因素 24

3.4 本章小结 25

参考文献 27

致 谢 31

第一章 绪论

1.1引言

一般而言，挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）是指常温下饱和蒸汽压大于70 Pa、常压下沸点在260℃以下的有机化合物。VOCs在大气环境中的危害源于两个方面，一方面是其本身具有化学毒性，另一方面是由于VOCs是臭氧和光化学烟雾重要的前驱体，能够引起臭氧层空洞与光化学污染等一系列环境问题，因此VOCs的大量排放一直被认为是大气污染的主要原因之一。近年以来随着社会的城镇化与工业化快速发展，VOCs排放量也日益增加，大气污染问题日趋严重，治理工作已然迫在眉睫。国家也相继颁布一系列法律法规以控制VOCs的排放，在国家政策的指导下，政府各个部门和社会企业开展了一系列的VOCs综合治理工作，而VOCs治理的相关课题也以成为研究热点。

甲苯被广泛应用于有机化工行业，如医药，农药，染料等，是VOCs污染物的代表性物质之一，故本文采用甲苯作为探针分子，进行催化性能的研究。针对甲苯这类有毒的挥发性有机化合物研究出适用，经济，安全，实用的净化方法，以保障人民的健康生活以及自然的生态环境就具有十分重要的意义。

1.2甲苯危害以及甲苯污染概况

1.2.1甲苯危害

甲苯对于人类、动植物以及环境都会产生一定的危害：

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