论文总字数：32082字

摘 要

针对目前商业催化剂所存在的问题，同时为了满足于工业锅炉以及炉窑等设备的排放要求，结合本课题组前期对非钒基脱硝催化剂的基础研究及大量低温脱硝催化剂的文献报道，我们对锰基低温脱硝催化剂的制备进行了细致的研究。

本文对不同制备方法制得的Mn-Ce-Zr催化剂的性能进行了比较，结果发现与沉淀法、浸渍法、混合法相比较，水热合成法制备的Mn-Ce-Zr催化剂具有最优的低温脱硝性能。通过对水热法制备过程中的制备参数的调变，最终认为在水热pH值为11、水热温度为70°C、水热时间为1.5 h以及焙烧温度为550°C的条件下，制得的Mn-Ce-Zr催化剂具有更优的催化活性。通过进一步借助BET、XRD、XPS、NH₃-TPD等表征手段对催化剂理化性质进行分析发现，锰铈锆三组元之间的强相互作用导致的催化剂表面Mn⁴ 含量、化学吸附氧O_α比例、比表面积以及表面Lewis酸位点的增加是促使三组元催化剂具有较优催化活性的主要原因。

关键词：锰基催化剂 NH₃-SCR 氧化铈 低温脱硝 水热合成法

Abstract

In view of the existing problems of commercial catalysts, and in order to meet the emission requirements of industrial furnace/boiler and other equipment, combined with the research basis of non-vanadium-based denitrification catalysts and the literature reports of low-temperature denitrification catalysts, we have carried out a detailed study of manganese-based low-temperature denitrification catalysts.

In my work,the properties of Mn-Ce-Zr catalysts prepared by different preparation methods were compared. the results showed that the Mn-Ce-Zr catalysts prepared by hydrothermal method had the best low temperature denitrification performance compared with precipitation method, impregnation method and mixing method. considering the preparation parameters during the hydrothermal preparation process,we finally conclude that the Mn-Ce-Zr catalyst has better catalytic activity under the conditions of hydrothermal pH value 11, hydrothermal temperature 70°C、hydrothermal time 1.5 h and calcination temperature 550°C. Through further analysis of the physical and chemical properties of the catalyst by means of BET XRD XPS NH₃-TPD and other characterization methods, the increase of the catalyst surface Mn⁴ content, chemisorbed oxygen O_α, specific surface area and the Lewis acidity on the surface caused by the strong interaction between the three components of manganese cerium and zirconium are the main reasons for the superior catalytic activity of the ternary catalysts.

KEYWORDS: Mn based catalyst; NH₃-SCR; cerium oxide; Low-temperature denitrification; hydro-thermal method

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1氮氧化物排放控制技术 1

1.1.1燃烧前控制 1

1.1.2燃烧过程控制 2

1.1.3烟气后处理 2

1.2脱硝催化剂研究进展 3

1.2.1贵金属催化剂 3

1.2.2金属氧化物催化剂 4

1.2.3分子筛催化剂 5

1.3本课题的研究目的和内容 6

第二章 实验部分 8

2.1前言 8

2.2主要试剂和实验仪器 8

2.2.1实验试剂及原料 8

2.2.2主要实验仪器设备 8

2.3催化活性评价系统 8

2.3.1催化活性评价系统简介 9

2.3.2活性测试条件 9

2.3.4水蒸汽含量的测定 10

2.3.5氨气浓度的测定 10

2.3.6其他气体浓度的测定 10

2.3.7活性测试方法 10

2.4催化剂的命名 11

2.5催化剂表征方法 11

2.5.1 氮气吸脱附（BET） 11

2.5.2 X射线衍射（XRD） 11

2.5.3 X射线光电子能谱分析（XPS） 11

2.5.4 NH₃的程序升温脱附（NH₃-TPD） 12

第三章 制备参数对三组元锰铈锆脱硝催化剂的影响 13

3.1前言 13

3.2催化剂制备方法的影响 14

3.3水热pH值的影响研究 16

3.4水热温度的影响 17

3.5熟成时间的影响 19

3.6焙烧温度的影响 20

3.6.1焙烧温度对催化剂活性的影响 20

3.6.2织构特征分析 21

3.6.3 XRD分析 22

3.6.4 XPS分析 24

3.6.5 NH₃-TPD分析 28

第四章 结论 30

参考文献 31

致谢 36

第一章 绪论

氮氧化物作为主要的大气污染物，导致了一系列的环境问题，如光化学烟雾、酸雨、臭氧损耗和微粒污染。NO_x的来源包括固定源和移动源。在来自固定源的燃料燃烧中，NO_x主要来自发电站、工业加热设备和热电联产厂。移动源的NO_x排放主要来自汽油和柴油发动机的废气。由于对大气和环境的不良影响，对于NO_x的排放要求越来越严格。

根据国务院先后颁发的《“十三五”生态环境保护规划》^[1]以及《打赢蓝天保卫战三年行动计划》^[2]要求，到2018年要大幅削减二氧化硫、氮氧化物和颗粒物的排放总量，同时提高污染排放的标准，实行规定期限内达标。到2020年，氮氧化物排放总量比2015年下降15%以上。同时要求对京津冀及周边地区、长三角地区、汾渭平原等重点区域的火电、钢铁、石化、水泥、有色、化工等六大行业以及燃煤锅炉项目执行大气污染物特别排放限值，以逐步提高生态环境质量。

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