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摘 要

分子筛膜以其规整的孔道结构，良好的水热稳定性等优势在分离小分子方面表现出良好的应用前景。CHA分子筛膜呈现包含八元环的三维孔道结构，孔径为0.38 nm×0.38 nm，使得CHA分子筛膜在气体分离以及渗透气化等方面表现出了良好的应用前景。本文在四通道氧化铝中空纤维上制备了内层硅铝比不同的双层CHA型分子筛膜，在常压常温下对于CO₂/CH₄的选择性为15.5，CO₂渗透性为3.59×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1。让该膜在醋酸铯的乙醇溶液中进行离子交换，进行后的膜在常温常压下对CO₂/CH₄体系无选择性，气体渗透性降低3个数量级。随后对H₂/CH₄体系进行测量，选择性在3左右，H₂渗透性平均在1×10^-9 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1左右。

关键词：CHA分子筛膜 离子交换 气体分离

ABSTRACT

Zeolite membranes have good application prospects in separating small molecules due to its regular pore structure and good hydrothermal stability. CHA zeolite has a three-dimensional pore structure containing an eight-membered ring with a pore diameter of 0.38 nm×0.38 nm，which makes CHA zeolite membranes have good application prospects in gas separation and pervaporation. double-layer CHA-type zeolite membranes with different inner silica-alumina ratios were prepared on four-channel alumina hollow fibers,CO₂ permeance and CO₂/CH₄ selectivity was 3.59×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1 and 15.5 at 298 K and 0.1 MPa. The membrane was ion-exchanged in ethanol solution of cesium acetate,which led to non-selective for H₂/CH₄, and the gas permeance reduced by 3 orders.H₂ permeance and H₂/CH₄ selectivity was 1×10^-9 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1 and 3.

Key words: CHA zeolite membranes;ion-exchange; gas separation

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 分子筛膜的合成及应用 2

1.2.1 分子筛简介 2

1.2.2 分子筛膜的简介 2

1.2.3 分子筛膜的合成方法 3

1.3 CHA分子筛膜研究现状 5

1.3.1 CHA分子筛简介 5

1.3.2 CHA分子筛的离子交换进展 5

1.3.3 CHA分子筛膜的研究进展 6

1.4 研究内容及目的 6

第二章 实验部分 9

2.1 概述 9

2.2 实验内容 9

2.2.1 实验试剂及实验仪器 9

2.2.2 CHA分子筛的制备 10

2.2.3 双层CHA分子筛膜的制备 10

2.2.4 双层CHA分子筛膜的活化及离子交换 11

2.2.5 双层CHA分子筛膜气体分离性能评价 11

第三章 实验结果与讨论 13

3.1 CHA分子筛膜的表征 13

3.2 不同硅铝比对双层CHA分子筛膜CO₂/CH₄选择性的影响 14

3.3 离子交换对双层CHA分子筛膜气体分离的影响 16

第四章 结论与展望 17

4.1结论 17

4.2展望 17

参考文献 19

致谢 23

第一章 文献综述

1.1 研究背景

根据全球癌症统计报告^[1]，肺癌是发病率（11.6%）和致死率（18.4%）局于首位的癌症疾病，而肺部疾病的早期诊断和治疗能够大大地降低患者的死亡率。临床常用的肺部影像检查方法，例如直接数字化X射线摄影（DR）、计算机X射线摄影成像（CT）和正电子发射计算机体层成像（PET-CT）等均存在放射性伤害。磁共振成像（MRI）无放射性伤害，能获得原生三维断面成像而无需重建就可获得多方位的图像，软组织结构显示清晰，多序列成像、多种图像类型，为明确病变性质提供更丰富的影像信息。临床常规MRI的图像信号主要来源于人体组织内的氢原子核质子(¹H)。虽然多数实体器官中¹H分布丰富，但是肺部主要由气体和空腔组织构成，导致肺部MRI图像质量较差，阻碍了MRI在肺部疾病的临床应用^[2]。而采用超极化惰性气体（³He、⁸³Kr、¹²⁹Xe）作为MRI造影剂后，可以有效改善肺部图像信噪比，供临床用于肺部通气成像。³He在地球上的分布极少，最多只有500公斤^[3]；Xe和Kr主要从大型空分装置中提取，氪气在空气中的含量为1.14 ppm，而氙气在空气中的含量仅为0.86 ppm，而且氙气的需求量较大，氪气下游市场较为单一，因此氙气和氪气的价格差距较大（氙气的价格：USD 8750/m³，氪气价格:USD 472/m³）^[4]，相比之下⁸³Kr的应用前景可能更好。

在传统的超极化惰性气体制备过程中，需要将超极化后的惰性气体在低温条件下实现固化并与缓冲气体分离，在成像前解冻并使用。低温条件使生产的成本更高，使用过程更加复杂。就此Rogers等人^[5]提出了利用H₂替代N₂等缓冲气体，然后用催化燃烧的方法，得到纯化的超极化气体，在此过程中超极化气体几乎不会有损失。但是作为缓冲气体的H₂比例很高，氢气的消耗较大。如何高效、节能的分离氪气和氢气对于超极化惰性气体的制备过程很有意义。

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