论文总字数：19543字

摘 要

近几年随着雾霾的增多，人们增加了对于空气质量的关注。汽车释放的尾气、焚烧农作物的浓烟、工地产生的灰尘和工厂排除的废物为雾霾形成的主要来源，漂浮于大气中的固体颗粒物PM_2.5(粒径≤2.5 μm的小颗粒)含量越高，相对地，代表着空气质量也越差。人体吸入大量的PM_2.5后会导致动脉斑块沉积，从而患上传染病、肺结核甚至癌症。

治理PM_2.5的方法主要有生物纳膜法和干雾抑尘法，虽然它们都是较好的用于粉尘散发前除尘方法，但这对于改善空气质量效果甚微，因为汽车尾气、工业废气中产生的固体颗粒物都无法用上述方法去除，需要采取一种新的技术：膜分离技术来解决这一难题。但工业废气出口温度高，颗粒粒径小，采用传统的袋式除尘器无法满足要求，所以研发一种稳定性好且耐高温的膜材料对工业、环境等行业都是必要的。

本实验通过化学气相沉积法(CVD)在陶瓷膜上制备碳纳米管，研究了不同碳源(二甲苯与乙醇)、不同支撑体(碳化硅陶瓷膜与氧化铝陶瓷膜)对碳纳米管生长的影响，并考察了不同的制备条件(温度、支撑体放置方式)对碳纳米管形貌的影响。通过一系列的表征测试，发现在反应温度为780 ℃、碳源为乙醇、支撑体为碳化硅的条件下，可以制备出高质量的碳纳米管膜，同时将制备好的碳纳米管膜用于PM_2.5的过滤性能实验，发现其过滤效率可以达到99%，过滤压降维持在480 Pa。

关键词：碳纳米管 化学气相沉积法 除尘

Fabrication of carbon nanotubes membrane by CVD for air purification

Abstract

In recent years, with the increase of smog, people pay more and more attention to air quality. The exhaust gas released by the car, the smoke from burning crops, the dust generated at the construction site and the waste from the factory are the main sources of smog formation. The more the solid particulate matter PM_2.5 (small particles with particle size ≤2.5 μm) floating in the atmosphere High, relatively speaking, represents the worse air quality. Inhalation of a large amount of PM_2.5 by the human body can lead to the deposition of arterial plaque, which can lead to infectious diseases, tuberculosis and even cancer.

The methods for controlling PM_2.5 mainly include bio-nanofiltration method and dry mist suppression method. Although they are better methods for dust removal before dust emission, they have little effect on improving air quality because of automobile exhaust and industrial waste gas. The solid particles produced in the process cannot be removed by the above method, and a new technology is needed: membrane separation technology to solve this problem. However, the industrial exhaust gas outlet temperature is high, the particle size is small, and the conventional bag type dust collector cannot meet the requirements. Therefore, it is necessary to develop a membrane material with good stability and high temperature resistance for industrial and environmental industries.

In this experiment, carbon nanotubes were prepared on ceramic membranes by chemical vapor deposition (CVD). The carbon nanotubes were grown on different carbon sources (xylene and ethanol) and different supports (silicon carbide ceramic membranes and alumina ceramic membranes). The effects of different preparation conditions (temperature, catalyst concentration, support placement) on the morphology of the carbon nanotubes were investigated. Through a series of characterization tests, it was found that a vertical alignment carbon nanotube membrane with high orientation can be prepared under the conditions of a reaction temperature of 780 °C, a carbon source of xylene, a support of silicon carbide, and a placement perpendicular to the horizontal plane. At the same time, the prepared carbon nanotube membrane was used for the filtration performance test of PM_2.5, and the filtration efficiency was found to be 99%, and the filtration pressure drop was maintained at 480 Pa.

Key Words: Carbon nanotubes; chemical vapor deposition; dust removal

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 空气污染的现状 1

1.2碳化硅在气固分离方面的应用 1

1.3 CNTs的概述 2

1.3.1 CNTs的简介 2

1.3.2 CNTs的制备方法 2

1.3.3 CNTs的应用 3

1.4 研究目的和意义 4

第二章 CNTs的制备 5

2.1 碳化硅支撑体的制备 5

2.1.1 实验原料 5

2.1.2实验设备 5

2.1.3 实验过程 5

2.1.4 碳化硅支撑体的表征 6

2.2 碳纳米管膜的制备 7

2.2.1实验原料与实验试剂 7

2.2.2 实验仪器 7

2.2.3 实验过程 8

2.2.4 测试与表征 8

2.3 结果与讨论 11

2.3.1 碳化硅的孔径分布和气体通量分析 11

2.4 操作参数对碳纳米管膜的影响 9

2.4.1 反应温度对CNTs的影响 9

2.4.2 碳源对CNTs的影响 9

2.4.3 支撑体对CNTs的影响 10

第三章 碳纳米管膜除尘性能的研究 14

3.1实验部分 14

3.1.1 实验材料与设备 14

3.2.2 实验方法 15

3.3 压降对膜除尘性能的影响 15

第四章 结论与展望 17

4.1实验结论 17

4.2展望 17

参考文献 18

致谢 21

第一章 文献综述

1.1 空气污染的现状

近些年，随着工业的不断发展，空气质量也因为工业尾气排放逐渐变差，导致雾霾等现象频繁出现，严重干扰人们的生活，因此，空气污染物的治理则成为人们关注的热点问题。空气中的污染物主要有四大类：空气颗粒物、有毒有害气体、挥发性有机物、微生物，空气颗粒物是指空气中充斥着的固体颗粒或者细小液滴，PM₁₀(粒径≤10 μm的颗粒物)包含了PM_2.5(粒径≤2.5 μm)的细小颗粒物，PM_2.5可以通过人体口鼻进入到体内使人患病。PM_2.5越小，进入人体越深，对人体造成的危害越大。造成PM_2.5的来源主要有自然源(如土壤扬尘，火山喷发等)和人为源(如汽车尾气，工厂废渣，生活炉灶等)^[1-2]。

1.2碳化硅在气固分离方面的应用

碳化硅陶瓷膜具有较好耐腐蚀性，抗热震性，机械强度大，使用寿命长，可以实现对粒径0.1-0.5 μm的粉尘颗粒的截留，实现99.5%以上的去除效率。韩峰等^[3]采用挤压成型法制备了对称结构的碳化硅过滤膜片，其中以氧化锆为烧结助剂，碳化硅晶须作为加强结构的助剂，碳粉作为造孔剂，平均孔径为14.6 μm,孔隙率为44.2%,气体通量为270 m³·m^-2·h^-1·KPa^-1, 在0-800 ℃进行18次循环后(空冷)仍然保持较好的机械强度。但是对称结构的碳化硅多孔陶瓷孔径较大，直接过滤尾气容易发生堵塞，增加过滤阻力，降低过滤通量，而且难以清洗。目前研究可用于高温除尘的碳化硅支撑体材料的文章较多，碳化硅因为强度高、弹性模量好并且具有耐高温和腐蚀性等特点，所以在航空、电气等方面大量使用^[4]。刘霞等^[5]从泡沫碳化硅陶瓷的制备研究中得出碳化硅的性质稳定，抗氧化性强且二氧化硅薄膜可以降低碳化硅的氧化速率。王彭^[6]发现碳化硅薄膜对β-SiC 的产生有影响;适量的增加碳化硅可以加快 β-SiC膜的生长，β-SiC数量也会随着射频功率以及沉积时间的加大和工作气压的降低而加大。戴长洪等^[7]在制备碳化硅时发现以纳米尺度的SiO₂微粉为原料，使用双重加热技术可以大量生产碳化硅纳米晶须。

1.3 CNTs的概述

1.3.1 CNTs的简介

碳纳米管自发现以来仅有20余年的历史，其为石墨层沿着一定的螺旋矢量方向卷曲而成的管状结构，根据其结构中含有的卷曲石墨层层数，有单壁碳纳米管和多壁碳纳米管之分。碳纳米管具有典型的一维管状结构，其强度远高于钢材以及防弹衣纤维，具有最高的杨氏模量^[8-9]。碳纳米管可呈现出金属型或者半导体型，可作为良好的纳米电子器件基元材料。碳纳米管特别是单壁碳纳米管为室温条件下最好的导热物质，可用作计算机换热片材料^[10-11]。其比表面积极高，具有很强的吸附作用，可用作吸附剂或气体存储材料。表面修饰过的碳纳米管可良好地作为催化剂载体，能够负载各种金属纳米颗粒。碳纳米管具备的抗菌性能也成为人们研究的热点^[12-13]。

1.3.2 CNTs的制备方法

CNTs常用的方法及每种方法的制备原理如下：

(1) 化学气相沉积法

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