论文总字数：17964字

摘 要

水滑石和类水滑石化合物的统称是层状双金属氢氧化物。作为新型材料，水滑石可作为高效酸/碱催化剂，通过调变酸/碱活性中心可有效改善其催化性能，层间限域效应类似于分子筛催化中的择形催化作用。本论文以类水滑石为前体，采用双滴共沉淀法，通过改变铜离子的含量合成了不同铜含量的CuMgFe-LDHs水滑石并对其进行了表征和对苯酚羟基化催化性能的研究。本论文结合BET，XRD，FT-IR，TG-DSC和IGC等表征手段对所合成水滑石进行了表征。结果表明合成样品具有典型的水滑石结构。通过TG-DSC分析发现，随着CuMgFe-LDHs水滑石中铜离子含量的增加，水滑石的热稳性逐渐下降。紧接着，将催化剂用于苯酚羟基化反应测试催化剂的催化性能，20/CuMgFe-LDHs催化剂催化活性较好。最后对其进行进一步优化。当催化剂用量为苯酚的5%时，反应温度50°C，反应时间50min，进料的物质的量之比为1时，苯酚的转化率达到71.6%，苯二酚的选择性为65.2%。

关键词：水滑石 双滴共沉淀法 苯酚羟基化

Synthesis of Copper, Magnesium Iron and Hydrotalcite and Study on Catalytic Performance of Phenol Hydroxylation

ABSTRACT

The hydrotalcite and hydrotalcite-like compounds are collectively referred to as layered double hydroxides. As a new material, hydrotalcite can be used as a high-efficiency acid/base catalyst, and its catalytic performance can be effectively improved by adjusting the acid/base active center. The interlayer confinement effect is similar to the shape-selective catalysis in molecular sieve catalysis. In this thesis, CuMgFe-LDHs hydrotalcite with different copper content was synthesized by double-dip co-precipitation method with double-drip coprecipitation method. The catalysis of phenol hydroxylation was studied. In this thesis, the synthesized hydrotalcites were characterized by BET, XRD, FT-IR, TG-DSC and IGC. The results indicate that the synthetic sample has a typical hydrotalcite structure. It was found by TG-DSC analysis that the thermal stability of hydrotalcite decreased with the increase of copper ion content in CuMgFe-LDHs hydrotalcite. Subsequently, the catalyst was used to test the catalytic performance of the catalyst for phenol hydroxylation reaction, and the catalytic activity of the 20/CuMgFe-LDHs catalyst was better. Finally, it is further optimized. When the amount of the catalyst is 5% of phenol, the reaction temperature is 50 ° C, the reaction time is 50 min, and the ratio of the amount of the material to be fed is 1, the conversion of phenol reaches 71.6%, and the selectivity of benzenediol is 65.2%.

KEYWOEDS:Layered double hydroxide; double-drip coprecipitation method; Hydroxylation of pheno

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 水滑石类材料的性质 2

1.2.1 水滑石类材料的结构 2

1.2.2 LDHs的可调控性 3

1.2.3 LDHs的记忆效应 4

1.2.4 LDHs的热稳定性 4

1.2.5 LDHs的酸碱性 5

1.3 水滑石类材料的合成 6

1.3.1 共沉淀法 6

1.4 反相气相色谱技术 7

1.4.1 IGC技术基本原理与工艺流程 7

1.4.2 IGC技术的材料表征应用 8

1.5 课题目标及研究内容 10

1.5.1 课题目标 10

1.5.2 研究内容 10

第二章 铜镁铁水滑石的合成及表征 11

2.1 实验部分 11

2.1.1 实验药品及仪器 11

2.1.2 催化剂的制备 11

2.2 催化剂的表征 12

2.3.1 XRD表征 13

2.3.3 催化剂的元素分析与物理化学性质 15

2.3.4 TG热分析 16

2.3.5 反相气相色谱研究 17

2.4 本章小结 23

第三章 铜镁铁水滑石对苯酚羟基化反应的催化性能 24

3.1实验部分 24

3.1.1 实验药品及仪器 24

3.1.2 苯酚羟基化反应 24

3.2 结果与讨论 27

3.3 本章小结 29

第四章 全文总结与展望 30

4.1 全文总结 30

4.2 展望 30

参考文献 31

致 谢 35

1. 文献综述
   1. 前言

水滑石类材料在催化、吸附、光电等领域具有重要的地位。由于水滑石良好的固体酸碱特性、大的比表面、择形性、结构稳定性、规整的层状结构以及与功能性材料的复合性能，近年来，LDHs材料作为一种性能优良的新型催化材料在多相催化领域得到了广泛的关注和应用。

苯二酚是工业生产中用途非常广泛的有机原料。其广泛用于精细化工、医药合成、颜料及橡胶生产等多个行业。可用于合成呋喃丹等；还可用于合成染料、感光材料、电镀材料、特种墨水等[^[1]]。苯二酚存在三种不同形式的同分异构体，分别是邻苯二酚、间苯二酚和对苯二酚(结构式如图1-1)。其中用途最为广泛的是邻苯二酚(CT)和对苯二酚(HQ)。

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