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摘 要

使用偏钨酸铵与氢氧化铝制备钨铝复合氧化物载体，首先对钨铝复合氧化物进行不同时间的水热处理以及处理后不同温度的再焙烧以获得不同羟基数量的样品，然后利XRD、BET、NH₃-TPD、CO脉冲、ATR-FTIR等表征手段研究水热处理前后表面羟基对载体物相结构、比表面积、酸性、负载贵金属铂后铂的分散度等性质的影响。再以甘油水相氢解反应为模型，使用固定床反应器对催化剂的催化性能进行评价。实验结果表明：对载体进行水热处理，随着水热时间的增加，载体表面羟基数量也会逐渐增加，最终出现勃姆石相。对水热后的载体进行再焙烧，焙烧温度越高，越有利于勃姆石相向-Al₂O₃相的转化。过多的羟基会使载体的比表面积、孔径、孔容下降，降低CO的吸附量以及Pt的分散度等等。并且对催化性能也产生了一定的影响，不利于甘油的转化。

关键词：钨铝复合氧化物 水热处理 表面羟基

Study on surface hydroxyl groups regulation and properties of tungsten-aluminum composite oxide

Abstract

Tungsten-aluminum composite oxide support (W-Al) was prepared by ammonium metatungstate and aluminum hydroxide. Firstly, W-Al was hydrothermally treated at different time and calcined at different temperatures to acquire samples with different amounts of hydroxyl groups.Then, XRD, BET, NH₃-TPD, CO pulse, ATR-FTIR were used to study the influence of surface hydroxyl groups on phase structure, specific surface area, acidity, dispersion of platinum after loading of noble metal platinum as well as other properties of the support before and after hydrothermal treatment. Based on the model of glycerol hydrogenolysis in aqueous phase, the fixed-bed reactor was used to evaluate the catalytic performance of catalyst. The experimental results showed that the properties of the support will change when the support was hydrothermally treated. With the prolongation of hydrothermal time, the number of surface hydroxyl groups of support increased gradually, and finally boehmite phase appeared. It was found that the increase of calcination temperature was beneficial to the reduction of boehmite to -Al₂O₃ by calcining the support at different temperatures. Excessive hydroxyl radicals will decrease the specific surface area, pore size and pore volume of the support. The adsorption of CO and the dispersion of Pt will be reduced. It also has a certain effect on catalytic performance, which is not conducive to the conversion of glycerol.

Key Words: Tungsten-aluminum composite oxide; Hydrothermal treatment; Surface hydroxyl groups

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 课题背景 1

1.2 水热对非均相催化剂的影响 1

1.2.1 SiO₂材料 2

1.2.2 沸石分子筛材料 2

1.2.3 复合氧化物材料 3

1.3 -Al₂O₃材料 3

1.4 钨铝复合氧化物的研究进展 4

1.5 本文研究目的和研究内容 5

1.5.1 研究目的 5

1.5.2 研究内容 5

第二章 实验部分 6

2.1 催化剂的制备 6

2.1.1 实验试剂及仪器 6

2.1.2 催化剂制备流程 6

2.1.3 钨铝复合氧化物载体的水热处理 7

2.2 催化剂的表征方法 7

2.2.1 X射线衍射 (XRD) 7

2.2.2 比表面积测定 (BET) 8

2.2.3 NH₃-TPD程序升温脱附 (NH₃-TPD) 8

2.2.4 CO脉冲吸附 8

2.2.5衰减全反射-傅里叶变换红外光谱检测 (ATR-FTIR) 9

2.2.6 催化剂的活性评价 9

第三章 结果分析与讨论 11

3.1 引言 11

3.2 X射线衍射分析 (XRD) 11

3.3 比表面积测定 (BET) 13

3.4 NH₃程序升温脱附 (NH₃-TPD) 14

3.5 CO 脉冲吸附 15

3.6 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱检测 (ATR-FTIR) 16

3.7 催化剂性能的评价 18

结论与展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 文献综述

1.1 课题背景

化石能源为人类社会发展提供了重要的物质基础^[1]。随着煤、石油、天然气等不可再生资源的快速消耗，并且造成了环境污染、全球变暖以及其他与二氧化碳过量排放相关的问题，因此世界各国也越来越重视可再生能源，目的是为了解决全球气候问题、能源安全以及化石能源需求过快，带来的能源紧缺等问题^[2]。当前，能源危机正在影响世界各国的经济，特别是化工石油消费国，由于现有储量的迅速减少，因此，寻求新能源迫在眉睫。

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