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摘 要

近年来，由二氧化碳的过度排放导致的温室效应成为反响很大的社会问题。已经在全球各地使用的碳捕集封存利用技术，不光缓解了温室效应，也在帮助开采页岩气等工程领域大放异彩。但这种技术对二氧化碳的纯度要求不高，并且无法有效转化二氧化碳，而膜分离技术正好填补了这部分空缺，以高性能分离膜为目标的研究受到了越来越多的关注。而金属——有机骨架材料，简称为MOFs，由于其种类的多样性，孔道尺寸的可调节性以及超大的比表面积等各方面特性，在气体分离领域中日益成为新型的研究方向。

本次实验的基本内容：用电泳沉积法在PAN膜和HPAN膜上进行MOF混合基质膜的制备，在金属离子配体摩尔比、沉积时间、沉积电压、引入PEI、引入ED900共计五个影响因素下得到一系列对照实验的膜，再利用SEM等手段对制备的膜进行表征，对合格的膜进行气体分离测试，得到相关的气体选择性和渗透率数据，确定最佳性能所对应的制备条件，并将其应用在团队支撑体上，重复上述步骤，得到团队支撑体的各项表征及气体分离性能。

关键词：电泳沉积法、MOF混合基质膜、分离性能

Preparation and Separation Properties of MOF-based Mixed Matrix Membranes

Abstract

Recently, the greenhouse effect caused by excessive carbon dioxide emissions has become a major social problem. The carbon capture and storage technology that has been used around the world not only mitigates the greenhouse effect, but also shines in engineering areas such as shale gas mining. However, this technology does not require high purity of carbon dioxide, and cannot effectively convert carbon dioxide. Membrane separation technology just fills this gap, and research aimed at high-performance separation membranes has received more and more attention. Metal-organic framework materials, abbreviated as MOFs, are increasingly becoming a new research direction in the field of gas separation due to their diversity of species, adjustability of pore size and large specific surface area.

     The basic content of this experiment: the preparation of MOF mixed matrix membrane on PAN membrane and HPAN membrane by electrophoretic deposition method, five factors influencing the molar ratio of metal ion ligand, deposition time, deposition voltage, introduction of PEI, introduction of ED900 A series of controlled experiments were obtained, and the prepared membranes were characterized by SEM, etc., and the qualified membranes were subjected to gas separation test to obtain relevant gas selectivity and permeability data to determine the optimal performance. The preparation conditions were applied to the support of the team, and the above steps were repeated to obtain the characterization and gas separation performance of the team support.

Key Words：Electrophoretic deposition、MOF mixed matrix membrane、separation performance

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 课题研究背景 1

1.2 混合基质膜 1

1.2.1 混合基质膜的制备 2

1.2.2 混合基质膜的分离机理 3

1.3.MOF基混合基质膜 4

1.3.1 MOF材料 4

1.3.2 基于MOF材料的混合基质膜 4

1.3.3 基于ZIF材料的混合基质膜 4

1.4 本课题研究意义及内容 6

1.4.1 研究意义 6

1.4.2 实验内容简述 6

第二章 实验部分 8

2.1 实验试剂和设备 8

2.1.1 实验试剂 8

2.1.2 仪器装置与设备 8

2.2 MOF混合基质膜制备方法 9

2.3 气体分离性能测试 9

2.4 膜结构表征 10

第三章 结果与讨论 11

3.1混合基质膜表征结果 11

3.1.1金属离子配体摩尔比的影响 11

3.1.2支撑体的影响 12

3.1.3沉积电压的影响 13

3.1.4沉积时间的影响 14

3.1.5引入PEI的影响 16

3.1.6引入ED900的影响 18

3.2 气体分离测试分析 19

3.2.1气体分离测试图表 19

3.2.2气体分离数据分析 20

第四章 结论与展望 21

参考文献 22

致谢 24

第一章 绪论

课题研究背景

在现代化学工业的生产生活中，CO₂是温室气体和天然气腐蚀的的主要源头。目前而言，以变压吸附、深冷分离、化学吸附等方法为主的传统CO₂捕集封存利用技术，由于存在高污染、高成本等问题，开发绿色高效的新型分离技术已经成为研究热点。其中，膜分离技术以其分离过程无相变、能耗低、环境友好等优势得到了广泛的关注。更多的科研工作者将投入到气体的膜分离技术中，逐步提高性能，减少成本，利用多种材料开发出不同的气体分离膜，以达到缓解温室效应和净化能源气体的目的。然而对于纯聚合物膜而言，由于受到权衡限制的约束，即“Robeson上限”^[1,2]。具体而言，聚合物膜通常具有高选择性和低渗透性，反之亦成立。由聚合物基质和多孔填料组成的混合基质膜（MMMs）作为克服这种限制的一种途径，已被广泛研究。

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