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摘 要

Abstract III

第一章文献综述 1

第二章实验内容 6

2.1原料与仪器 6

2.2催化剂的制备 7

2.3样品表征 7

第三章结果与讨论 8

3.1BET分析 8

3.2 XRD分析 8

3.3 H₂-TPR分析 9

3.4 不同比例Ru-Rh对5%(Ru-Rh)/γ-Al₂O₃催化剂催化性能的影响 10

3.5 H₂反应压力对5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃催化剂催化性能影响 10

3.6温度对5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃催化剂性能的影响 11

3.7搅拌速率对5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃催化剂性能的影响 12

3.8 5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃催化剂稳定性分析 13

第四章结论 15

参考文献 16

致谢 19

(Ru-Rh)/γ-Al₂O₃催化2-甲基呋喃合成2-甲基四氢呋喃

摘要

采用浸渍法制备Ru、Rh比例为0:1、1:4、2:3、3:2、4:1的5%(Ru-Rh)/γ-Al₂O催化剂，采用N2吸附-脱附、X射线衍射仪(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)对其表征，在釜式反应器中研究催化剂对2-甲基呋喃加氢制备2-甲基四氢呋喃的影响。结果显示，制备的双金属催化剂，对2-甲基呋喃环上的不饱和烃具有较高活性。但由于5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃催化剂中双金属的协同效应优异，并且提供了较多的活性位，对目标产物2-甲基四氢呋喃的选择性更高。5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃催化剂上2-MF加氢制2-甲基四氢呋喃最适宜反应条件为：P=4MPa、t=50℃、n=800r/min；2-MF的转化率为100%，2-甲基四氢呋喃的选择性为99.6%。

关键词：浸渍法；2-甲基呋喃；2-甲基四氢呋喃；加氢；RuRh催化剂

Abstract

5%(Ru-Rh)/γ-Al₂O₃ catalyst is prepared by using impregnation method with different Ru:Rh mass ratio of 0:1, 1:4, 2:3, 3:2, 4:1, andthey were characterized by N₂ adsorption-desorption, X-ray diffraction(XRD), H₂ temperature-programmed-reduction(H₂-TPR). The effection of 2-MF hydrogenation to 2-MTHF was tested in batch reactor. The results show that the prepared bimetallic catalyst has high activity for unsaturated hydrocarbons on the 2-MF ring. Selectivity of hydrogenation reaction is improved for bimetallic synergistic effect and more active centers of 5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃. After optimization over 5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al₂O₃catalyst, When under the conditions of pressure 4MPa, reaction temperature 50℃, and stirring speed of 800r/min the selectivity of 2-MTHF can be increased . In all, 2-MF conversion rate of 100% , and 2-MTHF selectivity of 99.6% can be reached.

Keywords: impregnation method; 2-methylfuran; 2-methyltetrahydrofuran; hydrogenation; RuRh catalys

第一章文献综述

随着化石燃料的日益匮乏，以及人们环保意识的逐渐提高，对石油等传统能源替代品的研究成为热点。科研人员研究了多种如氢能、太阳能、风能、地势能和潮汐能等新能源，氢气由于其储存手段的受限而很难普及，仅能应用于航天航空等重要领域，很难应用于生活中；太阳能、风能等能源又受到地域的影响，需要因地制宜，可利用但很难创造。研究者的目光转而投向了生物能源，如秸秆、油菜等农作物。我国秸秆油菜资源丰富，如果任由其在农田腐烂或者燃烧作为下一季农作物的肥料，这不仅是对资源的一种浪费，更重要的是其会污染环境，从而带来一系列损失。而如果将其回收进行加工处理，第一可以充分利用资源，第二可以保护环境，第三是一条拓宽农民收入的途径。然而生物能源开发的不完全是目前存在的问题，也是广大研究者研究的热点。

生物能源清洁且可再生，来源广阔，一直被认为是具有很大潜力的新能源。目前研究的第二代生物质燃料可以通过生物质的废料进行生产，在能源危机和环境保护上较第一代生物质燃料具有更大的优势，也得到了广泛研究，所以现急需寻找一种可替代的生物质燃料^[1,2]。糠醛是从农作物中获取的一种生物质能源，它的下游产品2-甲基呋喃(2-MF)是一种平台分子，其衍生物2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)作为2-MF加氢制得的重要产品之一，广泛应用于化工的各个领域^[3]。有研究^[4]表明，当2-甲基四氢呋喃替代汽油量超过60%时，对发动机的性能不会造成任何影响，是理想的汽油替代品。同时，2-甲基四氢呋喃在溶剂领域中具有广泛应用，2-甲基四氢呋喃和乙醚都很难溶于水中，且2-甲基四氢呋喃的沸点较乙醚偏高，更易应用于工业，如作为格式反应、Reformatsky反应、锂化反应的试剂，如果合理利用预计每年可节省30000-50000吨的醚类溶剂消耗^[5]。此外，2-甲基四氢呋喃还可作为乙烯衍生物及丁二烯聚合过程的引发剂。对于2-甲基四氢呋喃的合成工艺，经过多年的研究，基本上开发殆尽，继续研究意义不是很大。所以很多研究者将精力主要放在了所选择工艺的催化剂的优化上，一方面来说工作量较小，另一方面研究内容较小，可以尽可能的做到完整。

制备合成2-甲基四氢呋喃的原料很多，比较常见的有三种。一种是以二醇（常见的是戊二醇）为原料制备2-甲基四氢呋喃，2-MTHF是一种低级环醚，类五元杂环，可通过二醇分子内催化脱水得到，其反应示意图见图1。二醇可发生多种反应，副反应较多且反应机理类似都是脱水反应，所以催化剂的选择很是重要，不仅要求其具有高的催化活性和稳定性，还要求其对二醇分子内脱水合成2-MTHF具有高的选择性。

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