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摘 要

在热电厂、化工厂以及水泥等行业通常会排出大量高温含尘气体，这些气体不仅温度高、粉尘量大，而且还含有一定的腐蚀性，这就使得对其处理的材料有着较高的要求。碳化硅分离膜具有良好的耐高温、耐腐蚀性能，使用寿命长，操作成本低等特点，非常适合处理这些含尘气体。对于高通量的碳化硅分离膜的制备研究仍处于初期阶段，主要还停留在碳化硅支撑体制备上。在制备碳化硅分离膜过程中，为了克服膜层颗粒内渗到支撑体中，本文制备了具有“隐形”过渡层结构的碳化硅分离膜，最大程度的降低了过渡层对气体渗透性能的影响。本文考察了碳化硅支撑体和膜层厚度对碳化硅分离膜的影响，研究了在膜层厚度较低时出现针状孔的原因，最终制备出了孔径为4 μm，气体渗透性为300 m³﹒m^-2﹒h^-1﹒kPa^-1的碳化硅分离膜。

关键词： 碳化硅分离膜 “隐形”过渡层 针状孔 高通量

Preparation and characterization of high air permeability silicon carbide films

Abstract

In thermal power plants, chemical plants, and cement industries, a large amount of high-temperature dust-containing gases are usually discharged. These gases not only have high temperatures and dust, but also have certain corrosiveness, which makes them have higher requirements for the materials they handle. Silicon carbide separation membrane has good high temperature resistance, corrosion resistance, long service life, low operating cost and so on, so it is very suitable for the treatment of these dust-containing gases. The preparation of high-throughput silicon carbide separation membranes is still in its infancy, and it is still mainly on the preparation of silicon carbide support. In the process of preparing silicon carbide separation membrane, in order to overcome the infiltration of membrane layer particles into the support, a silicon carbide separation membrane with an “invisible” transition layer structure was prepared in this paper, which minimizes the influence of the transition layer on the gas permeation performance. This article examines the effects of silicon carbide support and membrane thickness on the silicon carbide separation membrane. The reason for the appearance of Needle hole when the thickness of the thick layer is low is studied. In the end, the silicon carbide separation membranes was prepared with a pore diameter of 4 μm and a gas permeability of 300 m³﹒m^-2﹒h^-1﹒kPa^-1.

Key words: Silicon carbide separation membrane; "Invisible" transition layer; Needle hole; High flux

目 录

摘要 II

Abstract III

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 碳化硅多孔陶瓷过滤器的发展现状及问题 2

1.3高通量碳化硅分离膜设计研究 4

1.3.1碳化硅支撑体渗透性对碳化硅分离膜渗透性影响 4

1.3.2过渡层对碳化分离膜气体渗透性能的影响 5

1.3.3膜层对碳化硅分离膜气体渗透性能的影响 5

1.4 本文研究的目的和内容 6

第二章 实验部分 7

2.1实验药品及仪器 7

2.2 实验过程 7

2.2.1 碳化硅支撑体的制备 7

2.2.2 纤维过渡层的制备 8

2.2.3 碳化硅膜的制备 8

2.2.4 碳化硅多孔陶瓷膜的制备流程 9

2.3 碳化硅膜的表征 10

（1）气体渗透性， 10

（2）孔径分布 10

（3）电镜（SEM） 10

（4）耐腐蚀性测验 11

第三章 实验结果与分析 12

3.1 碳化硅支撑体的气通量对碳化硅膜的气通量的影响 12

3.1.1碳化硅分离膜孔径分析 12

3.1.2碳化硅分离膜微观结构表征 12

3.1.3碳化硅分离膜气体渗透性能测试 13

3.2 碳化硅膜膜层厚度对碳化硅膜气通量的影响 14

3.2.1碳化硅分离膜微观形貌分析： 14

3.2.2碳化硅分离膜孔径分析 15

3.2.3碳化硅分离膜气体渗透性能测试 15

3.3高通量碳化硅分离膜制备 16

3.3.1膜层中针状孔研究 16

3.3.2 耐腐蚀性测试 18

第四章 总结与展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 文献综述

1.1 研究背景

自我国改革开放的几十年来以来，我国的工业化进程在明显的加快，我们的生活水平在不断的提高，但是我们的生活质量却在不断的下降，工业和交通运输中的大量含尘废气都排放到了自然界中。然而我国的环保事业^[1]却仍处于发展阶段，未能及时跟随上工业化的脚步，净化废气的手段也都在使用着非常传统的手段，不能过滤掉粒径细小的粉尘，所以大气污染的现象越来越严重。这些大气污染给我们带来极大的不便，甚至已经危害到我们的身体健康了。大气中的细颗粒物，被认为是造成近几年来雾霾天气的主要原因，其中细颗粒污染物PM2.5比表面积大，活性强，极易附带有毒、有害物质（例如重金属、微生物等），吸入后对人体会造成巨大的伤害^[2]。PM2.5主要来自化石燃料的燃烧和工业生产排放，如:石油化工，垃圾焚烧、生物质气化^[3]、多晶硅^[4]、精炼厂的催化裂解^[5]等，这些废气不仅温度高，而且废气中含有的粉尘量大，粉尘颗粒粒径小，通常还具有一定的酸碱腐蚀性，所以对除尘材料以及过滤技术提出了更高的要求^[6]。因此，新的除尘器中的过滤材料不仅在除尘过程中除尘精度要高，而且还要具备耐高温、耐腐蚀、抗热震以及抗蠕变等性质的特点。在除尘净化废气的过程中，我们也应合理利用废气高温的特点，回收热能量，将废气中的热能得到最大程度地利用,以便于进行后续的催化处理，既净化了废气也节省了后期处理需要的能源，这样既能保护环境又能兼顾经济利益的产生，这对高温气体除尘领域的发展有着重要的意义^[7]。

目前工业上产生的高温气体除尘所采用的技术都是一些传统的除尘技术，其分别为静电式除尘技术^[8]、旋风式除尘技术^[9]、颗粒床式除尘技术^[10]以及布袋式除尘技术^[11]，这些除尘技术都有着各自的优点，但同时也存在着不小的缺点。如静电式除尘技术对于粒径为10 μm以下的颗粒处理起来比较困难，而且受到粉尘电阻的影响，浓度较高时，操作费用也相对较高；颗粒床式除尘技术由于其自身的结构特点，移除粉尘比较困难；旋风式以及布袋式除尘技术，都需要大量的冷水使得高温气体降温至200 ℃以下，才能进行废气的除尘，这种除尘的方法既浪费了大量的水资源也不利于后续的高温催化过程。随着工业的发展，产生的高温废气也逐渐增大，采用传统的废气处理技术就需要使用大量的冷却循环水，这不仅增加了工厂设备的使用负荷，还浪费了大量的热能以及水资源，增加了新的生产成本，同时也限制了一些工厂的地理位置。因此，人们急需发展新的除尘技术用于除去高温废气中的粉尘，而多孔陶瓷过滤器^[12]是一个不错的研究方向。

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