论文总字数：21720字

摘 要

柴油发动机排放的碳烟颗粒(soot)的PM大于2.5，因此给我们赖以生存的大自然和人类的身体健康带来严重危害。目前的应用中，柴油机固体颗粒物捕集器(DPF)被公认为是有效消除碳烟颗粒物后处理方法，但随着碳烟颗粒物的累积，颗粒捕集器的再生问题使研究者们的工作面临着巨大的阻碍。催化燃烧法是一种使DPF再生的有效方法，而该方法的关键在于催化剂。因此，寻找合适的催化剂使过滤器再生很重要。本文通过静电纺丝法制备不同化学计量比的纳米纤维状双钙钛矿催化剂，使用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶红外光谱(FT-IR)表征手段研究分析所制备催化剂的物理化学性质，用程序升温氧化(TPO)测试来评价不同配比的双钙钛矿催化剂对碳烟的催化燃烧性能，从而确定出最佳配比的双钙钛矿催化剂。我们发现在20% O₂、100 ml min^-1反应气流的条件下，催化剂活性大小的顺序是：PrBa_0.5Sr_0.5Co_0.2Fe_1.8O_{5 δ}网gt; PrBa_0.5Sr_0.5Fe₂O_{5 δ}网gt; PrBa_0.5Sr_0.5Co_0.2Fe_1.8O_{5 δ}颗粒。同时进行了NO反应，NO在O₂存在的条件下可氧化形成NO₂，而NO₂的氧化能力强于O₂，进而促进碳烟的高效催化燃烧，从而降低了T₅₀的温度。根据TPO测试结果，在碳烟的催化燃烧中，PrBa_0.5Sr_0.5Co_0.2Fe_1.8O_{5 δ}纳米纤维状催化剂的T₅₀最低，活性最佳，是用于高效去除碳烟的具有潜力的催化剂。

关键词：静电纺丝法 催化燃烧 双钙钛矿 纳米纤维网

Preparation of Nano-Fiber Double Perovskite and Its Catalytic Activity for Soot Combustion

Abstract

The PM value of soot particles emitted from diesel vehicle exhaust is more than 2.5, which can cause the environmental and health problems. Diesel particulate matter trap (DPF) is recognized as an after-treatment method for effectively eliminating soot particles. However, with the accumulation of soot particles, the regeneration of particle traps becomes the huge obstacle to the researchers. Catalytic combustion is an effective method to regenerate DPF and catalyst is critical to this method. Therefore, it is important to find the appropriate catalyst for the regeneration of the filter. In this paper, double perovskite nano-fibers catalysts with different stoichiometric ratios were prepared by a simple electrospinning method followed by calcination. Scanning electron microscopy (SEM), x-ray diffraction (XRD) and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) were used to study the physicochemical properties of the prepared catalysts. The temperature-programmed oxidation (TPO) test was used to evaluate the performance of different catalysts for soot catalytic combustion, thus determining the optimal ratio of double perovskite catalysts. Under the condition of 100ml/min gas flow with 20% O₂, the catalytic performance of PrBa_0.5Sr_0.5Co_0.2Fe_1.8O_{5 δ} web is better than PrBa_0.5Sr_0.5Fe₂O_{5 δ} web and PrBa_0.5Sr_0.5Co_0.2Fe_1.8O_{5 δ} bulk. Meanwhile, the TPO test was also conducted with 500 ppm NO and 20% O₂. The NO can be transformed to NO₂, which has the better oxidation than O₂. Therefore, it can promote the efficiency of soot catalytic combustion and the T₅₀ can be decreased. Based on the TPO test, PrBa_0.5Sr_0.5Co_0.2Fe_1.8O_{5 δ} nano-fiber catalyst has the lowest T₅₀ and the best activity. As a result, it can be a potential catalyst for the efficient removal of soot.

Key words: Electrospinning; Soot combustion; Double Perovskite; Nano-fiber web

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 课题背景 1

1.1 碳烟颗粒物的产生和危害 1

1.2 碳烟颗粒物的处理技术 1

1.3 碳烟燃烧催化剂研究进展 2

1.4 双钙钛矿催化剂 3

1.5 制备方法 4

1.5.1 高温固相法 4

1.5.2 溶胶-凝胶法 5

1.5.3 水热合成法 5

1.5.4 静电纺丝法 5

1.6 静电纺丝法的国内外研究现状 6

1.7 研究意义及内容 6

1.7.1 研究意义 6

1.7.2 研究内容 7

第二章 双钙钛矿催化剂的制备及活性测试 8

2.1 主要试剂及仪器 8

2.1.1 主要实验试剂 8

2.1.2 实验仪器 8

2.2 催化剂的制备 9

2.3 催化剂的表征 9

2.3.1 X射线衍射仪(XRD) 9

2.3.2 扫描电子显微镜测试(SEM) 10

2.3.3 红外光谱分析(FT-IR) 10

2.4 催化剂活性测试 10

第三章 实验结果与讨论 11

3.1 催化剂表征 11

3.1.1 X射线衍射仪(XRD)分析 11

3.1.2 SEM图分析 11

3.1.3 傅立叶红外光谱分析(FT-IR) 12

3.2 碳烟氧化 13

3.3 本章小结 16

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

感谢 21

第一章 课题背景

1.1 碳烟颗粒物的产生和危害

伴随着全球经济迅速发展、生活条件不断改善，机动车作为一种必不可少的出行工具，在人们日常生活中变得越来越重要。其中，柴油发动机因具有低成本、低油耗和高功率等特性，又具有良好的动力性、燃油经济性和稳定性，已经在国内外机动车行业得到广泛应用。然而，机动车给我们出行带来快捷、便利的同时，其排放的尾气也给我们赖以生存的环境和人类的身体健康造成了严重危害。柴油车排放的主要污染物有一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NO_x)和碳烟颗粒(PM)。

柴油车排放的CO能通过呼吸道进入血液，与血红蛋白结合，导致组织供氧量不足，给人体带来各种不适症状，且CO有毒性，吸入甚者会死亡。而HC在空气中会影响植物的生长，能与NO_x反应生成臭氧刺激眼睛，严重的会造成红眼病。

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