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摘 要

近年来，我们见证了氧化石墨烯和石墨烯在很多方面的研究应用，比如：染料，膜过滤材料等，人们尤其多地研究氧化石墨烯固体材料的剥离，结构性质，而对氧化石墨烯在溶液中的行为研究很少。溶剂的环境使化学反应更加容易进行，因此研究氧化石墨烯的溶解行为，以及是什么参数控制了氧化石墨烯在溶剂中的溶剂行为变得很重要。

众所周知氧化石墨烯易溶于水，不溶于苯。但氧化石墨烯和它们相互作用的机理并不清楚，所以我们采用了密度泛函理论的研究方法，首先分析了单个溶剂分子和氧化石墨烯的相互作用机理，通过AIM计算分析相互作用的来源，然后通过溶剂化的方法,模拟不同氧化度的两层氧化石墨烯，计算他们的相互作用，来模拟真实环境中氧化石墨烯的相互作用。

通过密度泛函的计算方法，我们希望从溶剂分子和氧化石墨烯的相互作用及溶剂中氧化石墨烯间的相互作用的方向来讨论分散的机理。

关键词：氧化石墨烯 密度泛函理论 苯 水 相互作用

Abstract

In recent years, we have witnessed the application of graphene oxide and graphene in many aspects, such as dyes, membrane filtration materials, etc.. Many people study a lot of the stripping and structural properties of graphene oxide solid materials, however there are few studies on the behavior of the solution. The solvent environment makes chemical reactions easier to perform. Therefore, it is important to study the dissolution behavior of graphene oxide and which parameters control the solvent behavior of graphene oxide in solvents.

It’s all known that graphene oxide is soluble in water and insoluble in benzene. However, the mechanism of how graphene oxide interacts with them is unclear, so we used the density functional theory to study. First, we analyzed the interaction mechanism between individual solvent molecules and graphene oxide. Then we calculated and analyzed the source of interactions by AIM . After then we simulated the two layers of graphene oxides with different degrees of oxidation by solvation and calculated their interactions to simulate the interaction of graphene oxide in the real environment.

By means of density functional calculation, we want to discuss the mechanism of dispersion from the interaction between solvent molecules and graphene oxide and the interaction of graphene oxide in the solvent.

Keywords: Graphene oxide，Density functional theory，Benzene, Water, Interaction

目录

第一章 绪论 3

1.1背景 3

1.2氧化石墨烯的结构性质 3

1.3 氧化石墨烯的制备 5

1.3.1传统制备方法 5

1.3.2 制备现状 5

1.4氧化石墨烯的应用 6

1.4氧化石墨烯溶液 7

1.4.1溶解性和分散性 7

第二章 密度泛函理论 6

2.1 前言 6

2.2密度泛函理论计算的来源及特点 6

2.3密度泛函和基组简介 6

2.4 Kohn-Sham方程简介 7

第三章 计算分析手段简介 9

3.1 ADF软件及溶剂化模型 9

3.2 AIM理论 9

3.2.1 AIM理论判断氢键应用实例 10

第四章 模拟细节及结果讨论 11

4.1.模拟结构搭建及计算参数 11

4.2 模拟结果 11

4.2.1溶剂分子和氧化石墨烯的相互作用分析 12

4.2.2结构的等电子密度电势图分析 12

4.3溶剂分子和氧化石墨烯的AIM分析 14

4.4溶剂中氧化石墨烯的相互作用 15

结论与展望 18

参考文献 19

致 谢 21

第一章 绪论

1.1背景

石墨烯是在2004年由英国物理学家成功的从石墨中分离出具有六方蜂窝结构的一个碳原子厚度的晶体。^[1]其单层结构决定了其优异的物理化学性质，比如其较高的理论比表面积、高的本征迁移率^[2-3]和高的杨氏模量^[4]致使其成为人们研究的热点。石墨烯可以通过机械剥离，取向附生，SiC加热，氧化还原和化学分散等方法来制备。由于其特殊性质，在碳晶体管，计算机芯片材料方面具有良好的前景，未来有望广泛应用于多个行业。

石墨烯经过氧化后形成氧化石墨烯（简称GO），它的结构与石墨烯相似。它是石墨烯表面上接入了各类含氧基团，是制得石墨烯的中间体。由于它较石墨烯的生产成本较低且具有许多良好的性质如：具有较高的比表面积和丰富的官能团，

继而近年来氧化石墨烯的应用越来越广泛，而大多数反应都是在溶剂中进行，因此研究氧化石墨烯的溶剂化效应至关重要。氧化石墨烯在溶剂中的溶解机理尚不清楚，虽然有很多关于溶剂的极性，偶极矩，希尔德布兰德参数，表面张力的有关研究，但是并不能合理地解释其机理。这也说明了氧化石墨烯溶剂效应的复杂性，但对于氧化石墨烯是否在水和苯中具有分散的行为，已经有很多的实验结果和进行的研究。

1.2氧化石墨烯的结构性质

对于GO的结构，科学家们长期对它的结构做出了大量的研究，相继提出了Hofmann模型^[5]，Ruess模型^[6]及Scholz-Boehm模型^[7]。之后Nakajima及Matsuo提出了类似于氟化石墨的结构模型^[8]。四类结构模型图如下图所示：

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