论文总字数：23762字

摘 要

随着工业的发展，石油能源短缺问题和环境污染问题近几十年变得尤为严峻。石油能源是一种不可再生资源，随着工业上石油能源的过度消耗，近几年我们一直在寻找新的能源去替代石油能源，从而缓解石油能源危机问题。本质上，生物质是太阳能的一种载体，因而生物质能源是一种可再生资源，取之不竭，用之不尽的能源。生物质能源是石油能源的一个好的替代品，同时生物质能源作为一种清洁能源也可以达到环境保护的目的。生物柴油是生物质能源的一种，在制备生物柴油的同时，甘油作为副产品大量存在。利用甘油在催化剂作用下氢解制备1,2-丙二醇，实现由廉价能源转为昂贵能源的目的，从而达到经济最优化的结果。

研究概述：以F127为模板剂，通过溶胶-凝胶法制备一系列铜掺杂量的催化剂，并将制得的催化剂用于甘油催化氢解制备1,2-丙二醇实验中，通过XRD、TEM、SEM、N₂吸附-脱附等表征手段测得催化剂的物理和化学性能，选出最佳的铜掺杂量的催化剂，将最佳的铜掺杂量的催化剂用于甘油氢解制备1,2-丙二醇的实验中，以找到最佳反应条件。

关键词：1,2-丙二醇 生物柴油 甘油 锆基催化剂

Preparation of 1, 2-propanediol from cu-zro₂ catalyzed glycerol and its catalytic properties

Abstract

With the development of industry, energy and environmental problems have become more and more serious in recent years. Petroleum energy is a kind of non-renewable resources, with the excessive consumption of industrial oil energy, in recent years we have been looking for new sources of energy to replace petroleum energy, so as to relieve the energy crisis problem of petroleum. In essence, biomass is a kind of carrier of solar energy, so biomass energy is a kind of renewable resource, which is inexhaustible. Biomass energy is a good substitute for petroleum energy, and biomass energy, as a clean energy, can also achieve the purpose of environmental protection. Biodiesel is a kind of biomass energy. Glycerol is a byproduct of biodiesel production. 1, 2-propanediol was prepared by hydrolysis of glycerol under catalyst, so as to realize the goal of converting from cheap energy to expensive energy, thus achieving the result of economic optimization.

Research overview: F127 was used as the template agent, and the catalyst was prepared by sol-gel method to obtain different copper base content. The catalyst was used to prepare 1, 2-propanediol by glycerol catalytic hydrolysis. By means of XRD, liquid N₂ physical adsorption desorption, SEM, TEM and other characterization methods, the performance of the catalyst was measured. In order to find the best reaction conditions, the catalyst with the best amount of copper doped was selected for the preparation of 1, 2-propanediol by hydrolysis of glycerol.

Keywords: 1,2-propanediol; Glycerol; Biodiesel ; Zirconium base catalyst

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1课题研究背景及意义 1

1.2甘油、1,2-丙二醇的主要用途和发展前景 3

1.2.1 甘油的主要用途和发展前景 3

1.2.2 1,2-丙二醇的主要用途和发展前景 3

1.3催化剂制备方法简介 4

1.3.1 共沉淀法 4

1.3.2 浸渍法 4

1.3.3溶胶-凝胶法 5

1.4 甘油氢解反应催化剂的选择 6

1.5本课题研究意义及内容 6

第二章 实验 7

2.1 实验试剂和仪器 7

2.1.1 实验试剂 7

2 .1.2 实验设备与装置 8

2.2 Cu-ZrO₂催化剂的制备 9

2.3催化剂的表征 9

2.3.1 XRD表征 9

2.3.2 N₂吸附-脱附表征 9

2.3.3 SEM-EDX表征 9

2.3.4 Py-IR表征 10

2.3.5 TEM表征 10

2.4 甘油氢解制备丙二醇反应 10

2.4.1 实验步骤 10

2.4.2校正因子的测定 10

2.4.3 甘油转化率和目标产物选择性计算 11

第三章Cu-ZrO₂催化剂催化性能的研究 13

3.1 催化剂的表征 13

3.1.1 XRD表征 13

3.1.2 N₂物理吸附-脱附表征 14

3.1.3 Py-IR表征 15

3.1.4 SEM表征 15

3.1.5 TEM表征 16

3.2 甘油氢解反应的结果与讨论 17

3.2.1 Cu掺杂量的影响 17

3.2.2 反应温度的影响 17

3.2.3 反应时间的影响 18

3.2.4 反应压力的影响 19

第四章结论与展望 21

4.1 结论 21

4.2 展望 21

参考文献 22

致谢 26

第一章 绪论

1.1课题研究背景及意义

1,2-丙二醇是一种非常重要的化工中间体，1,2-丙二醇的制备方法有丙烯醛法、环氧丙烷水合法、合成气氧化法和甘油催化氢解法等。其中，石油路线的环氧丙烷水合法是制备1,2-丙二醇的最主要的方法^[1]。为了更好的减少能源消耗和防止副反应的发生，研究者不断地进行催化剂的研究并取得了突破性的成果，在适宜催化剂下可以实现在较低压力和较低的温度下达到较高的收率。虽然环氧丙烷水合法制备1,2-丙二醇的收率得到提高且目前该工艺的操作技术日趋成熟，但是由于乙烯、丙烯等小分子烯烃成本过高且要进行复杂的废气废水处理^[2]。而且随着工业的发展，石油资源日渐枯竭，环氧丙烷水合法制备1,2-丙二醇带来的相对利润越来越少，为了实现经济的最大发展和可持续发展，我们需要去寻找更廉价的能源。

加快替代能源与清洁能源的探索，逐步替代石油能源从而减少不可再生能源的消耗，实现能源多样化一直是我们努力的方向。目前虽然煤、石油、天然气等石油能源的消耗量仍居首位，但随着人们对新能源的开发与使用，现在生物质能源的消耗位居于第四位。生物质能源是自然界中的动植物储存在生物质中的太阳能，据统计，生物质可以储存的能量达到270亿千瓦^[3]，是世界能源消费总量的2倍多。生物质本身的硫、氮含量低，因而生物质在燃烧过程中生成的SO₂、NO_X较少，而且燃烧生成的CO₂的排放量与生物质生长过程中进行光合作用吸收的量相当，可有效减轻温室效应和环境污染。因而如果我们能最大限度的开发生物质能源，我们将在某种程度上缓解能源危机问题，同样也可以缓解环境污染问题，达到可持续发展的目的。目前生物质能源的研究方向主要分为：通过热化学技术直接将固体生物质转化为可燃气体、粗制焦油等燃料；在密封空间，利用微生物的发酵作用将生物质转化为甲醇、沼气等。近几年，随着温室效应和水质污染越来越严重，大家也意识到环境保护的重要性，农村现在也积极响应国家号召，建造美丽家园，不再将秸秆直接在田里焚烧而是将其进行简单的处理作为原料制成沼气并用作燃料，同时也在一定程度上减少了秸秆焚烧带来的大气污染^[4]。近几

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