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摘 要

本文采用共沉淀法制备一系列Cu-Mg-Al类水滑石催化剂，在固定床上对甲醇裂解制氢进行研究，同时以BET、XRD两种表征手段对催化剂的结构、物化性质进行表征，分析其对催化性能的影响。当铜镁铝摩尔比为1:2:1时，催化剂前驱体的结晶度较好，催化剂的比表面积较大，甲醇裂解制氢转化率和气体收率较高，液相副产物的含量较低。实验证明在反应压力为1.0MPa、反应温度为280℃、体积空速为0.5h^-1的条件下催化甲醇裂解制氢时，效果最为明显，其中甲醇转化率为99.28%，甲醇的转化率为99.28%，气体收率为97.75%，液相副产物含量为1.25%，反应稳定运行180h后催化剂未发现明显失活。

关键词：甲醇裂解 制氢 共沉淀法 铜镁铝类水滑石催化剂

Study on the catalytic performance of Cu-Mg-Al hydrotalcite-type catalysts for hydrogen production from methanol decomposition

Abstract

In this paper, a series of Cu-Mg-Al hydrotalcite catalysts were prepared by coprecipitation method. Methanol pyrolysis to produce hydrogen was studied in a fixed bed. The structure and physicochemical properties of the catalysts were characterized by BET-XRD. Its effect on catalytic performance was analyzed. When the molar ratio of copper, magnesium and aluminum is 1:2:1, the crystallinity of the catalyst precursor is better, the specific surface area of the catalyst is larger, the conversion of methanol to hydrogen production and the gas yield are higher, and the content of liquid phase by-products is lower. Under the conditions of pressure 1.0 MPA, reaction temperature 280 ℃, volume space velocity 0.5h-1, the methanol conversion was 99.28%, the gas yield was 97.75 and the liquid phase by-product content was 1.25. The catalyst was not found to be deactivated after 180 h stable operation.

Key Words: Methanol decomposition；Hydrogen production；Co-precipitation method ；Copper and magnesium aluminum hydrotalcite catalyst

目 录

摘要. I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 制氢方法 2

1.2.1甲醇制氢 2

1.2.2其他方法 3

1.3 甲醇催化裂解制氢的优势 5

1.4 水滑石类化合物的概述 5

1.4.1 水滑石类化合物的主要性质 6

1.4.2 水滑石类化合物的应用 6

1.5 水滑石类化合物的制备方法 7

1.5.1 共沉淀法 7

1.5.2 水热合成法 7

1.5.3 微波与辐射法 7

1.6 本课题研究目的和内容 8

1.6.1 本课题研究目的 8

1.6.2 本课题研究内容 8

第二章 实验部分 9

2.1 使用的试剂与仪器 9

2.1.1 药品与试剂 9

2.1.2 实验仪器 10

2.1.3 反应装置 11

2.2 催化剂的制备 11

2.3 催化剂的表征 12

2.4 催化剂的活性评价 12

第三章 实验结果与讨论 14

3.1 铜镁铝摩尔比对催化剂结构、理化性质及催化性能的影响 14

3.1.1 BET分析 14

3.1.2 XRD分析 15

3.1.3 铜镁摩尔比对Cu_xMg_3-xAl催化剂催化性能的影响 17

3.2 Cu₁Mg₂Al催化剂上甲醇裂解制氢工艺条件的优化 18

3.2.1 反应温度对催化剂性能的影响 18

3.2.2体积空速对催化剂性能的影响 19

3.2.3 Cu₁Mg₂Al催化剂上甲醇裂解制氢的稳定性 20

第四章 结论与展望 21

4.1结论 21

4.2 展望 21

参考文献 22

致谢 25

第一章 文献综述

1.1 前言

如今，现代化文明仍然需要化石燃料来推动其发展，化石燃料在生活中的普遍使用推动了社会经济的进步并且方便了人们生活的同时，也给环境带来了严重的污染危害。随着科技的进步，导致汽车行业的大肆兴起还有工厂的大批建设，由于它们的尾气排放，导致生成了更多的碳氢化物、氮氧化物和一氧化碳等废气，造成了严重的大气污染，也给人们的身体健康带来很大的危害^[1]。此外，化石能源是死去的动植物在地下经过几十万乃至上百万年才形成的，它们的形成周期太长，而我们对化石能源采挖的速度却越来越快，所以化石能源只会越用越少，终有一天会枯竭。所以趁着局势还未到最恶劣的时候，我们应该主动去寻找清洁并且是可再生的能源^[2]。

氢能^[3]是一种符合人类理想的清洁能源，历来备受人们所重视。氢气是理想的洁净燃料，因为它的燃烧产物只是水，所以不会对环境造成污染。而且氢气的来源非常丰富，从生活中随处可见的水就可以提取出纯净的氢气。另外，氢气燃烧释放出来的热量很高，相比同等质量的汽油，氢气燃烧释放的热量是汽油的三倍。因此，氢气是一种具有很大发展空间的燃料。

氢气在生活各行业用途中皆可见到它的身影^[4]。例如，在冶金工业中，钽、锭、铌等稀有金属可以通过金属化法进行粉末冶金制取；在气体制造工业中，氢气燃烧的火焰具有很高的温度，可用于工业玻璃的加工生产；在食品制造业中，氢气可以用来合成人工奶油；在化学工业中，氢气和氮气在高温高压下可以生成氨；在石油工业中，例如加氢裂化，催化加氢等工艺都需要用到氢气；在电子工业中，氢气可以用来提炼半导体材料等；在航空技术中，液态氢作为一种高能燃料，可用于火箭的发射和为太空飞船提高动力。总之，现代科学技术越发展，氢能的使用范围就越广泛，氢气在未来还会有更为重要的用途。

1.2 制氢方法

氢气^[5]是一种与人类密切相关的能源，它是人们工业上乃至生活中必不可缺少的重要一环。它通常被应用于冶金工业、化学工业、电子工业、建材、医疗、气象、国防科学等领域。考虑到原材料以及生产工艺的因素，还有对氢气品质要求的不同，因而工业上制氢的方法也大不相同。由于科学技术的进步，生产设备的更新替换，对产品氢气的浓度要求也越来越高，所以制氢的方法也要与时俱进，推陈出新，找到最适合工业化生产且对环境没有污染的制氢方法。下面是制氢的几种常用方法：

1. 水电解法制氢
2. 煤水电制氢
3. 氨分解法制氢

（4）烃类蒸汽转化制氢

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