论文总字数：17336字

摘 要

本文采用的是共沉淀法制备CuZnFeAl-LDHs，通过热重分析得到样品随温度变化具有三个阶段：脱去层间水，脱羟基和脱去二氧化碳。实验采用XRD、 SEM、BET与TG-DSC对催化剂的表征，发现 [003]、[006]、[009]特征峰比较突出，这表明合成的类水滑石具有层状结构，电镜图中的催化剂呈六边形结构，分布比较均匀。在苯酚羟基化反应中，样品催化剂的使用量，探讨样品中Cu的含量，反应物投放时的物质的量之比以及反应过程控制的温度，发现当催化剂用量为0.05g/g底物、Cu含量为20%、过氧化氢浓度：苯酚=1:1时，反应的温度为50℃，反应条件为最佳条件，首次使用催化剂苯酚的转化率为66.9%，苯二酚的选择性为71.3%。通过改变Fe³ 含量，调节样品的酸碱性，并用反相气相色谱法测出了催化剂随Fe3 含量增加，酸性增强。当催化剂经过五次循环使用，苯酚的转化率仍有62.5%，苯二酚的选择性为66%，催化剂的重复使用性好。

关键词：多元类水滑石 共沉淀法 苯酚羟基化

Abstract

In this paper, CuZnFeAl-LDHs were prepared by coprecipitation method. The thermogravimetric analysis showed that the samples had three stages with temperature: de-interlayer water, dehydroxylation and carbon dioxide removal. The characterization of the catalysts was characterized by XRD, SEM, BET and TG-DSC. It was found that the characteristic peaks were prominent, indicating that the synthetic hydrotalcites had a layered structure, and the catalysts in the electron microscopy Was hexagonal structure, the distribution is relatively uniform. In the phenol hydroxylation reaction, the amount of sample catalyst used, the amount of Cu in the sample, the amount of the substance in the reactants and the temperature of the reaction process were found. When the amount of catalyst was 0.05 g / g, Cu When the content is 20% and the concentration of hydrogen peroxide is 1: 1, the reaction temperature is 50 ℃, the reaction conditions are the best conditions. The conversion rate of phenol for the first time is 66.9%, the selectivity of hydroquinone is 71.3 %. The acidity of the samples was adjusted by changing the content of Fe3 , and the content of Fe3 was increased by reversed phase gas chromatography. When the catalyst was recycled five times, the conversion rate of phenol was 62.5%, the selectivity of hydroquinone was 66%, and the reusability of the catalyst was good.

Key Words: Multicomponent Hydrotalcite； Total precipitation method; Phenol Hydroxyl

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1水滑石概述 1

1.1.1前言 1

1.1.2水滑石的性质 1

1.1.3类水滑石的制备方式 2

1.2苯酚羟基化 5

1.3制备苯二酚的方法 5

1.3.1过氧化氢氧化法 5

1.3.2空气氧化法 6

1.3.3羧酸氧化法 6

1.4选题的目的和意义 6

第二章 实验部分 7

2.1试剂、实验仪器以及表征 7

2.1.1试剂、仪器 7

2.1.2表征与分析条件 8

2.2制备催化剂 8

2.2.1实验步骤 8

2.3测量多元类水滑石对苯酚羟基化的影响 9

2.3.1实验步骤 9

2.3.2实验装置图 9

2.4结果与讨论 10

2.4.1催化剂的表征 10

2.4.2四元类水滑石的SEM图 11

2.4.3红外谱图分析 12

2.4.4催化剂的热稳定性 12

2.4.5不同因素对苯酚羟基化的影响 13

2.4.6催化剂的酸碱性 16

2.4.7催化剂的重复使用性 20

第三章 结论与展望 21

3.1结论 21

3.2展望 21

参考文献 22

致谢 25

第一章 文献综述

1.1水滑石概述

1.1.1前言

在大自然中，水滑石是自然存在的，它的分子为Mg₆Al₂(OH)₁₆CO₃·4H₂O，是一种层状结构 。类水滑石(HTLCs)是由阳离子或阴离子被其他离子取代得到的产物，水滑石可以用作添加剂、催化剂等 ^[1]。

水滑石它具有阳离子可变性，阴离子可交换性，热稳性，他可用于染料，涂料，可用于航天，可用于化工等多方面^[2]。近些年来，我们可以看到以前的河流湖泊由于人们大量的生活废水的排放，导致了水质富营养化，水华的爆发导致水里面大量的生物因为这而死亡。而那些死亡的生物也使环境变得更差了。人们找了很多的方法来治理污水，如无磷洗衣粉，引入吃藻类的生物等。水滑石亦可以用于除藻，而且水滑石制造成本比较低，而且制造起来也比较简单 ^[3]。当前社会，苯二酚是一种重要的化工原料，然而它在化工生产中仍然存在着一些问题，催化剂的选择就是它的主要问题之一，而如何发挥催化剂的最佳催化效果是我们应该研究的方向。

1.1.2水滑石的性质

在1842年，瑞典科学家Crica发现了水滑石，它是一种天然矿物，分子式：Mg₆Al₂(OH_{) 16}CO₃•4H₂O^[4-5]。水滑石的通式为[M² _1-xM³ _x(OH)₂]^x (A^n-)_x/n·yH₂O（x为M² 和M³ 摩尔比，y为板层间的含水量）。M-O用同一棱，形成了八面体单层，由于板层上的一部分的Mg² 被Al³ 取代了，导致了板层内带正电。而板间则因为有游离的 ,因此整体显电中性。水滑石结构如下图：

(1)水滑石的酸碱性

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