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摘 要

随着中国化工企业的发展，污染废水尤其是有机污染物的处理越来越成为问题。近年来，石墨相碳氮化物因其不错的光催化效能，良好的稳定性，对环境几乎无污染，制备成本低等特点受到了广泛的关注。但g-C₃N₄因电子-空穴对复合过快的问题致使其光催化效率不够理想，而Graphene极好的电化学性能和独特的载流子性能有望改善g-C₃N₄的电子-空穴对复合过快的问题。另一方面Graphene较好的吸附性能也有助于g-C₃N₄光催化反应的进行。

本文利用改性的hummers法制备氧化石墨，L-抗坏血酸作为还原剂来制备Graphene。用三聚氰胺作为前聚体，以热缩聚的方法合成g-C₃N₄。最后用一步水热合成法在反应釜中复合了这二种材料。用XRD表征了该催化剂，并测试了该催化剂降解罗丹明B的光催化效果。

关键词：石墨相氮化碳 Graphene 光催化

Abstract

With the development of China's chemical industry, industrial wastewater, especially organic pollutants, is becoming more and more problematic. In recent years, because of its good photocatalytic performance, good stability, no pollution, low cost of preparation ，graphite phase carbon nitride has been widespread concern. However, the photocatalytic efficiency of g-C₃N₄ is not ideal for the problem of electron-hole pairing too fast, and excellent electrochemical performance and unique carrier performance of graphene are expected to improve the electron-hole pair of g-C₃N₄ Complex too fast problem. On the other hand, the better adsorption performance of graphene also contributes to the g-C₃N₄ photocatalytic reaction.

In this paper, graphene was prepared by modified hummers method, and L-ascorbic acid was used as reducing agent. Synthesis of g-C₃N₄ by thermal polycondensation using melamine as precursor. Finally, in situ growth method combined with these two kinds of materials. The photocatalytic effect of the catalyst on the degradation of rhodamine b was tested by XRD.

Keywords : Graphene; Photocatalysis; g-C₃N₄;

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1引言 1

1.2光催化反应技术 1

1.3氮化碳 2

1.3.1氮化碳的结构 3

1.3.2氮化碳的性质 4

1.3.3氮化碳的合成 5

1.3.4 g-C₃N₄剥落 5

1.4石墨烯 7

1.4.1石墨烯的性质 7

1.4.2石墨烯在光催化中的应用 7

1.5材料的复合 8

1.6小结 9

第二章 实验与表征部分 10

2.1化学试剂及仪器 10

2.1.1化学试剂 10

2.1.2实验仪器 10

2.2氧化石墨烯的制备 11

2.3 g-C₃N₄的制备 12

2.4氧化石墨的还原及与g-C₃N₄材料的复合 12

2.5材料光催化降解罗丹明B能力的测量 12

2.5.1实验流程 12

2.5.2 rGO/g-C₃N₄材料的重复性使用实验 13

2.6小结 13

第三章 结果与讨论 14

3.1数据处理与分析 14

3.2催化剂XRD表征 16

3.3光催化活性物种检测 17

3.4（X wt.%）rGO / g-C₃N₄催化剂可能的催化机理 18

第四章 结论与展望 19

4.1结论 19

4.2展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 文献综述

1.1引言

随着生产力在不断发展，同时推动着化学工业的发展，但在发展过程中工业废水的处理越来越成为人类社会面临的问题。而染料废水是其中主要的并且极难被降解氧化的工业废水中的一种。染料是能够使其他材料着色的物质。中国是染料生产和消费大国，染料的出产总量位居世界第一^[1]。近年来化学纤维织物和染料技术的发展使得各种难以用生物化学方法降解的有机物进入染料废水，导致其废水化学需氧量增加了数倍，从而影响了水生动植物的生长^[2]。导致传统的水处理方法对现在的染料废水收效甚微。因此，原先的废水处理工艺必然面临改革^[3]。

传统的利用染料本身对光的敏感性，光催化技术成为解决当今环境污染问题的重要手段，并且拥有着其他手段不可比拟的优势。它具有经济、稳定、安全、高效、清洁和使用寿命长的特点，只需要取之不尽的太阳能和合适的催化剂就可以高效而且源源不断得降解有机污染物。

光催化降解染料在室温下即可进行，具有催化效率高，降解速度快，染料褪色明显等特点。该法具有较好的前景。光催化反应从机理上包含光子吸收，电子-空穴对的产生与分离这三个部分，催化剂表面的催化反应。因此任何光催化剂的改进都需要从这三个方面入手。现有的光催化剂包括氮化碳都有着光催化效果不理想的缺陷。从提高载体与电荷分离的角度，一种方法是开发新的半导体保证电子对的迁移和导带（CB）与价带（VB）的偏移，而另一种办法则是加入助催化剂，使其固定在催化剂表面，这不仅可以减少电子-空穴对的复合，同时调节了催化剂的禁带宽度，有利于表面催化反应。

1.2光催化反应技术

环境污染和能源短缺是人类面临的两个全球挑战。寻求解决这两个问题的方法在全世界都是一个稳定的工作。阳光驱动的光催化是一种有吸引力的绿色技术，可以有效降低环境污染物和利用太阳能。1972年，日本的二位科学家发现了TiO₂电极上的光催化分解水的现象。这标志着科学界进入了光催化研究新领域。而后Carey等将TiO₂用于光催化处理水体污染，掀开了光催化技术在环境保护领域的篇章^[4]。文学洙^[5]用WO₃作为光催化剂处理印染废水，发现染料分子被降解为CO₂、H₂O、N₂等无毒无害气体，污染程度显著降低。自此，光催化技术得到了快速发展。

(1) 光催化制氢

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