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摘 要

碳气凝胶密度小，具备优良的电极性，在电极材料中展现出强大的电容储量的能力，在电极吸附、环保等研究方向有巨大的潜力，是现代固体材料的研究重点。由于其多孔隙，耐高温，耐酸碱的特性，近些年在气体吸附领域得到广泛关注。本文通过对有机气凝胶制备方法进行改良，得到不同孔隙结构的有机气凝胶，经碳化获得碳气凝胶，制备得到具备高比表面积非晶态碳材料。对碳气凝胶结构及CO₂吸附性能影响做了系统分析，筛选得到了最佳CO₂吸附材料。并针对筛选得到的最佳碳气凝胶材料进行胺改性，考察其对CO₂的吸附性能。胺改性碳气凝胶材料在CO₂吸附方面表现较高的吸附容量，通过有机胺改性碳气凝胶，可提高CO₂的吸附选择性，增加对CO₂的吸附容量。

关键词：碳气凝胶 固态胺 CO₂ 吸附

Preparation of Ammonia Modified Carbon aerogels and Study on Adsorption Performance of Carbon Dioxide

ABSTRACT

The density of carbon aerogels is small, with excellent electrode properties,showing a strong capacity of the capacitor capacity in the electrode materi.It has great potential in the electrode adsorption, environmental protection and other research directions and is the focus of modern solid materials research. Because of its porous, high temperature, acid and alkali characteristics, the field of gas adsorption has been widespread concerned in recent years .In this paper, organic aerogels were prepared by organic aerogels with different pore structures. Carbon gas was obtained by carbonization and prepared with high specific surface area amorphous carbon materials. The effect of carbon aerogels on the structure and CO₂ adsorption was systematically analyzed, and the best CO₂ adsorbent was screened. And the optimum carbon aerogels were screened by amine modification, and their adsorption properties to CO₂ were investigated. Ammonia modified carbon aerogels exhibit higher adsorption capacity in terms of CO₂ adsorption. Adsorption of CO₂ by organic amine modified carbon airgel can increase the adsorption selectivity of CO₂ and increase the adsorption capacity of CO₂.

Key words: carbon aerogels; solid amine; carbon dioxide; adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 碳捕集研究进展 2

1.2.1 燃烧前捕集 2

1.2.2 富氧燃烧技术 3

1.2.3 燃烧后捕集 3

1.3 吸附剂研究进展 4

1.3.1 分子筛及其改性材料 4

1.3.2 MOFs及其改性材料 5

1.3.3 碳基材料 6

1.3.4 胺改性碳气凝胶 7

1.4 本课题研究意义及研究内容 8

1.4.1 研究意义 8

1.4.2 研究内容 8

第二章 实验部分 9

2.1 实验原料及仪器 9

2.1.1 实验原料 9

2.1.2 实验仪器 9

2.1.3 实验气体 9

2.2 碳气凝胶制备 9

2.3 碳气凝胶表征 11

2.3.1 X-射线衍射（XRD） 11

2.3.2 氮气吸脱附(N₂-Adsorption Desorption) 11

2.3.3 环境扫描电镜(SEM) 11

2.3.4 元素分析(Element Analysis) 11

2.3.5 CO₂程序升温脱附(CO₂-TPD) 11

2.3.6 热重分析(Coking Analysis) 12

2.3.7 CO₂物理吸附测试(CO₂ uptake) 12

第三章 碳气凝胶CO₂吸附性能研究 13

3.1 不同催化剂制备的碳气凝胶 13

3.1.1 不同催化剂制备的碳气凝胶对CO₂吸附性能研究 13

3.1.2 不同催化剂制备的碳气凝胶性能表征 14

3.2 不同焙烧温度制备的碳气凝胶 17

3.2.1 不同焙烧温度制备的碳气凝胶对CO₂吸附性能研究 17

3.2.2 不同焙烧温度制备的碳气凝胶性能表征 18

3.3 不同催化剂用量制备的碳气凝胶 19

3.3.1 不同催化剂用量制备的碳气凝胶对CO₂吸附性能研究 19

3.4 不同溶液浓度制备的碳气凝胶 20

3.4.1 不同溶剂浓度制备的碳气凝胶对CO₂吸附性能研究 20

3.4.2 不同溶剂浓度制备的碳气凝胶性能表征 21

3.5 胺改性碳气凝胶CO₂吸附性能研究 21

3.5.1 不同胺浸渍碳气凝胶的制备 22

3.5.2 胺浸渍碳气凝胶对CO₂吸附性能研究 22

3.5.3 胺浸渍碳气凝胶CO₂-TPD分析 24

第四章 结论 25

参考文献 26

致 谢 30

第一章 文献综述

1.1 前言

在人类开始建设重工业后，天然化石能源的用量日益增大，也开始排放大量的温室气体。不仅影响自然生态，还威胁人们的生活境况。温室气体中影响最为严重的应属CO₂的排放量（图1-1），二氧化碳温室效应贡献值最大（表1-1）。全球环境聚焦点已经转向CO₂的减排。从1977年开始的第一次世界气候大会上，气候问题变成最为首要的议题；到1997年《京都议定书》的签署，表示环保已经列入法律范畴以内，经济和环境政策的全球化合作正式开启；2015年12月在法国巴黎举行的联合国气候大会，表明世界各国政府已全面备战对抗温室效应，由于其对人类社会和自然生态已经产生了不可避免的危害。

图1-1 历年CO₂排放量及中国占比图^[3]

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