论文总字数：18373字

摘 要

石墨烯（graphene）作为一种具有单原子厚度的二维蜂窝状晶格结构的碳材料，以其超薄的片层厚度及优异的性能而被广泛用于高分离性能膜材料的研究。

本文以氧化石墨烯（GO）为研究对象，通过表征分析其物化性质，并在此基础上制备金属离子改性氧化石墨烯膜，着重研究了改性作用及改性膜的层数和温度对醇水分离性能的影响。

对GO通过TGA、XPS、接触角测试等表征方法考察其物化性质，结果表明超声处理后的GO在水中分散性良好。将聚丙烯腈（PAN）作为支撑体，由旋涂法制备得到的GO膜亲水性良好，并且具有一定的醇水分离性能。

同样将聚丙烯腈（PAN）作为支撑体，Ca² 作为金属离子改性剂并引入聚电解质层采用旋涂层层静电自组装法制备改性GO膜，通过渗透汽化技术测试了膜的醇水分离性能。改性GO膜的厚度、操作温度等因素都会对膜的微结构和醇水分离性能造成影响。当改性GO膜的旋涂层数为15层时，其水渗透通量和分离系数较为均衡，与纯GO膜相比，分离性能明显提高。

关键词：氧化石墨烯 金属离子 膜分离 渗透汽化

Abstract

Graphene nanosheets are single-atom thick with two-dimensional honeycomb lattice structure, affording ultra-thin material thickness as well as distinct properties, and have been widely researched as a kind of high separation performance membrane material.

In this paper, graphene oxide (GO) was used as the basic material, and its physical and chemical properties were analyzed by different characterizations. On this basis, metal ion modified graphene membrane were prepared. The effects of modification, the membrane layer thickness and operation temperature were studied via pervaporation separation of alcohol-water mixtures.

The physical and chemical properties of GO were investigated by TGA, XPS and water contact angle test, the results showed that GO could dispersed well in water after ultrasonic treatment, and the membrane prepared by the spin coating method with the substrate of polyacrylonitrile (PAN) possessed good hydrophilicity and revealed moderate alcohol separation performance.

The modified GO membrane was prepared on PAN substrate by layer-by-layer electrostatic self-assembly method employing negative Ca² modified GO and positive polyelectrolyte. The alcohol-water separation performance of the membrane was also tested by pervaporation. The thickness of the modified GO membrane, operating temperature and other factors will affect the membrane microstructure and separation performance. When the number of spin-coated layers of modified GO membrane reached 15, the water permeation flux and separation coefficient are more balanced. Compared with pure GO membrane, the separation performance was obviously improved.

Key Words: Graphene oxide; metal ion; membrane separation; pervaporation

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1前言 1

1.2渗透汽化简介 2

1.2.1渗透汽化特点 2

1.2.2渗透汽化机理 3

1.2.3传质机理 3

1.2.4膜分离性能评价指标 4

1.3 氧化石墨烯膜制备方法研究进展 4

1.3.1常用制备方法 4

1.3.2改性制备方法 6

1.4本课题研究意义及内容 7

1.4.1研究意义 7

1.4.2研究内容 7

第二章 氧化石墨烯的表征 9

2.1引言 9

2.2实验部分 9

2.2.1实验试剂和仪器设备 9

2.2.2氧化石墨烯的表征 9

2.3本章小结 11

第三章 改性膜的制备与表征 13

3.1引言 13

3.2实验部分 13

3.2.1实验试剂和仪器设备 13

3.2.2改性氧化石墨烯膜的制备 14

3.2.3改性氧化石墨烯膜的表征 15

3.3本章小结 18

第四章 改性膜的性能测试 19

4.1引言 19

4.2实验部分 19

4.2.1分离性能评价 19

4.2.2醇水分离性能实验装置及测试方法 20

4.3实验结果 21

4.3.1膜层数对醇水分离性能的影响 21

4.3.2膜温度对醇水分离性能的影响 21

4.4本章小结 22

第五章 结论与展望 23

参考文献 24

致 谢 27

第一章 文献综述

1.1前言

膜分离技术应用于乙醇提纯、海水淡化、废水废气处理等领域，对缓解或解决当今能源、水资源、环境等问题有着重要作用。与传统分离方法比如精馏、萃取相比，膜分离技术具有高效、节能、操作方便等优点^[1]。如今膜分离技术已经成为化学工业中不可或缺的重要技术之一。

其中，石墨烯（graphene）材料具有单原子厚度的平面蜂窝状晶格结构，容易堆叠，容易形成孔道，并且其机械性能优异、比表面积大及分子厚度小，是一种高分离性能膜材料。氧化石墨烯^[2]（graphene oxide, 简称GO）作为石墨烯重要的衍生物，其表面富含大量的含氧官能团使其不仅具有良好的亲水性，同时具有易化学改性的优势^[3]。

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