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摘 要

随着有机化学和分子配位化学的进展不断加深，一种叫做新型的多孔材料及金属有机骨架（MOFs）应运而生。我们在理论上能够策划出各种各样的MOFs材料，因为有机配体和金属离子具有多样的特点。有关于MOFs的合成，设计和它的性质的研究快速成为研究热门，自从上世纪90年代以来。正因为它所具有的可调的化学功能和可控的孔结构，使得MOFs在气体存储，吸附分离，催化等等方面有着比相对传统的多孔材料更加拥有长处。不仅仅从科学研究还是工业应用来看，甲烷（CH₄）在MIL-101 (Cr)中的吸附和扩散的研究都拥有着重要的作用。

本文通过采用的巨正则系综蒙特卡罗的方法，深入地研究了甲烷在金属有机骨架材料MIL-101 (Cr) 中的吸附和扩散的性质。从而能够得出本文的主要的内容以及结果如下文：

1. 通过GCMC方法研究了甲烷在MIL-101(Cr)中的随着压力的增加，甲烷吸附量增加，当压力达到足够大时，最后趋向于吸附平衡。
2. 研究了甲烷在MIL-101(Cr)中的密度和吸附能，得到了甲烷在孔道中的吸附顺序和微观情况。研究表明：对于MIL-101(Cr)，甲烷的吸附位首先在超级四面体(ST)小笼。

关键词：分子模拟；金属有机骨架；甲烷；吸附；分离

Molecular Simulation of Adsorption and Separation of Gas in Metal Organic Skeleton Material MIL - 101

Abstract

With the development of direct combination chemistry of metal organic compounds and supramolecular coordination chemistry,new porous materials and metal organic framework (MOF) came into being. Theoretically it is possible to design a wide variety of MOFs materials due to the diversity of organic ligands and metal ions. The research on the synthesis, design and nature of MOFs has quickly become a hot research since the last century since the 1990s. Because of its adjustable chemical function and controlled pore structure, MOFs have more advantages in terms of gas storage, adsorption separation, catalysis, and so on than conventional porous materials. The study of the adsorption and diffusion of methane (CH4) in MIL-101 (Cr) plays an important role not only in scientific research or in industrial applications.

In this paper, the Grand Canonical Monte Carlo method is used to deeply study the adsorption and diffusion properties of methane in the metal organic skeleton MIL-101 (Cr). The main contents of this paper and the results are as follows:

(1) The adsorption capacity of methane in MIL-101 (Cr) was increased by GCMC, and the adsorption capacity of methane increased with the increase of pressure.

(2) The density and adsorption energy of methane in MIL-101 (Cr) were studied, and the adsorption order and microcosmic conditions of methane in the channel were obtained. Studies have shown that for MIL-101 (Cr), the adsorption sites of methane are first in the super tetrahedral (ST) dumplings.

Key words: Molecular simulation； Metal organic frameworks；Methane； Adsorption；Separation

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 前言 1

1.2 MOFs材料 1

1.2.1 MOFs材料的结构以及分类 2

1.2.2 MOFs材料的应用 3

1.3 有关MOFs材料的实验研究 4

1.4 模拟计算在MOFs材料研究中的应用 4

1.5 研究工作和思路 4

第二章 分子模拟的方法 6

2.1 MC方法 6

2.1.1 简单抽样 6

2.1.2 重要抽样法 7

2.1.3 Metropolis抽样 7

2.2 统计系综 8

2.2.1 微正则系综 8

2.2.2 正则系综 8

2.2.3 巨正则系综 9

2.2.4 吉布斯系综 9

2.3 力场和边界条件 9

2.3.1 力场 9

2.3.2 边界条件 11

第三章 甲烷在MIL-101(Cr)中吸附的分子模拟研究 12

3.1 MIL-101（Cr）模型 12

3.2 势能模型和模拟细节 13

3.2.1模型 13

3.2.2 模拟细节 14

3.3甲烷在MIL-101（Cr）中的吸附位置和能量 15

3.3.1 CH₄优先吸附位 16

3.3.2 CH4在MIL-101中的吸附量 17

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 绪论

1.1 前言

这些年来，新型的金属有机骨架材料的研发成功带来了人们对于高性能多孔材料需求的止渴。

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