论文总字数：17742字

摘 要

二氧化碳作为主要的温室气体，是引起全球气候变暖的关键因素。特别是工业革命以来，煤、石油和天然气等化石燃料的燃烧产生了越来越多的CO2。在实际应用中，通常使用高性能的二氧化碳吸附剂来减少二氧化碳的含量。对于传统的CO2吸附剂，一般使用高温或者低压来实现吸附剂的再生。虽然这种方法再生效率高，但是存在着高耗能的缺点。因此，急需开发一类能够根据吸附/脱附条件，通过某种刺激响应同时实现高效吸附/脱附的新型吸附剂。本文针对传统吸附剂的不足，基于介孔氧化硅（MCM-41）引入光响应基团开发出了新一代具有光响应性的智能吸附剂。

本文，以MCM-41为载体，利用后嫁接法在其孔道内同时引入4-（3-三乙氧基甲硅烷基脲基）偶氮苯（TSUA）和碱性吸附位点（3-甲胺基丙基）三甲氧基硅烷（APT）制备得到一种新的光响应吸附剂。该方法不仅构思精巧，而且制得的吸附剂里面的光响应基团分散均匀，吸附剂结构有序性较好。通过使用2种不同波长的光照射可以实现偶氮苯分子的构型转变，实现对孔道内碱性吸附位点的暴露和掩盖，进而实现对目标分子吸附和脱附过程的可逆控制。

关键词：光响应；偶氮苯；MCM-41；二氧化碳吸附

Preparation and Properties Exploration of Highly Light Control Selective Adsorbents Containing Azobenzene

ABSTRACT

Carbon dioxide as a major greenhouse gas is a key factor in global warming. In particular, since the industrial revolution, the burning of fossil fuels such as coal, oil and natural gas has produced more and more CO₂. In practical applications, high performance carbon dioxide adsorbents are commonly used to reduce carbon dioxide content. For conventional CO₂ adsorbents, high temperature or low pressure is generally used to regenerate the adsorbent. Although this method has high regeneration efficiency, there are shortcomings of high energy consumption. Therefore, there is an urgent need to develop a new type of adsorbent capable of achieving high efficiency adsorption / desorption by some kind of stimulating response according to the adsorption / desorption conditions. In this paper, a new generation of intelligent adsorbents with photoresponsiveness was developed based on the introduction of photoresponsive groups based on mesoporous silica (MCM-41).

In this paper, 4- (3-triethoxysilylureido) azobenzene (TSUA) and basic adsorption sites (3-methyl Aminopropyl) trimethoxysilane (APT) to obtain a new photoresponsive adsorbent. The method is not only compact, but also the uniformity of the photoresponsive elements in the prepared adsorbent is uniform and the structure of the adsorbent is better. By using two different wavelengths of light irradiation can achieve the configuration of azobenzene transformation, to achieve the alkaline adsorption site of the hole exposure and cover, and thus achieve the target molecular adsorption and desorption process of the reversible control.

Key Words：photo-response; azobenzene; MCM-41 molecular sieve; Carbon dioxide adsorption

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 背景介绍 1

1.2 二氧化碳吸附剂的种类和特性 1

1.2.1 化学吸附剂 1

1.2.2 物理吸附剂 2

1.3 氨基功能化吸附剂的制备方法 3

1.3.1 浸渍法 4

1.3.2 嫁接法 4

1.3.3 直接合成法 4

1.4 偶氮苯的分子结构及光致异构化机理 4

1.4.1 偶氮苯分子结构和光谱特征 4

1.4.2 偶氮苯光致异构化机理 6

1.5 不同类型的光响应可逆控制释放系统 6

1.5.1 基于偶氮苯衍生物的光响应可逆控制释放系统 6

1.5.2 基于胸腺嘧啶（T）的光响应可逆控制释放系统 7

1.5.3 T-Hg² -T对介导的DNA双链的光响应控制释放系统： 7

1.6 本文研究意义和内容 7

第二章 实验器材和方法 9

2.1 实验仪器和材料 9

2.2 实验方法和实验步骤 10

2.2.1 MCM-41的制备 10

2.2.2 偶氮苯衍生物TSUA的制备 10

2.2.3 光响应吸附剂的合成 10

第三章 结果与讨论 12

3.1 光响应吸附剂的表征 12

3.2.1 XRD表征 12

3.2.2 红外表征 13

3.2.3 比表面和孔隙结构分析 13

3.2.4 紫外衍射吸收光谱表征 15

3.2 二氧化碳吸附性能测试 16

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致 谢 23

第一章 绪论

1.1背景介绍

CO₂是引起全球气候变暖的关键因素。特别是工业革命以来，天然气、石油和煤等化石燃料的燃烧产生了更多的CO₂。因此，控制二氧化碳的排放已经成为现在研究的焦点。高效吸附CO₂的技术，吸引了越来越多研究者们的关注。考虑到吸附剂的再生存在高能耗的缺点，所以开发低能耗再生和高使用寿命的新型CO₂吸附剂是具有很大前景的。

1.2二氧化碳吸附剂的类别和性质

CO₂吸附剂按照与CO₂的结合方式主要分为2种：物理吸附剂和化学吸附剂。按照组成材料的性质又可以分为离子交换纤维类、陶瓷与金属氧化物类和多孔材料类等^[1]。根据我们研究的需要和实际的情况，选择合适的吸附剂。

1.2.1化学吸附剂

化学吸附剂利用表面的化学基团和CO₂分子结合，吸附分离混合烟气中的CO₂气体^[2]。近几十年也出现了使用氨基基团进行制备的吸附剂。

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