论文总字数：14311字

摘 要

随着化学工业迅速发展，传统的低碳烯烃生产路线（石油路线）已经不能满足现在的需要，因此寻找非石油路线生产低碳烯烃已经变得尤为重要，经过研究，以甲烷作为原料，经由氯甲烷制低碳烯烃的路线成为较理想的路线。

第一部分通过不同硅铝比催化剂的筛选，发现不同硅铝比的催化剂下收率随空时的变化，其中硅铝比为117、200和300的HZSM-5催化剂，随着空速增大，烯烃的收率均降低；当硅铝比为25和38的催化剂，随着空速增大，烯烃的收率均逐渐增加；而硅铝比为50和80的HZSM-5，随着空速由2.45增大到8.16时，烯烃收率逐渐增大，而继续增大到13.59时，烯烃的收率逐渐降低。硅铝比80的HZSM-5催化剂，空速为8.16时，烯烃的收率83.56%。从收率考虑，我们最终选硅铝比是80HZSM-5分子筛催化剂进一步进行改性研究。

第二部分通过等体积浸渍法制备稀土修饰的ZSM-5催化剂，研究了负载不同金属时低碳烯烃的转化率和选择性，结果发现与负载Ni、Cr、La和Ce金属相比，当负载Zn时，低碳烯烃的转化率和选择性都相对提高，均优于其他金属。

关键词：ZSM-5 氯甲烷 硅铝比 低碳烯烃 转化率

ABSTRACT

With the rapid development of chemical industry, The traditional route to light olefins production can not meet the present needs, so looking for non-petroleum routes to light olefins and has become particularly important. After the study, the chloride route to light olefins with methane as a raw material becomes an ideal route.

We find changes in space-time yield with different silica to alumina ratio of catalyst through the different silica to alumina ratio catalyst screening in the first part. The yield of olefins of HZSM-5 catalyst with 117, 200 and 300 silica to alumina ratio reduce with the increase of airspeed. But the yield of olefins of HZSM-5 catalyst with 25 and 38 silica to alumina ratio with the increase of airspeed. The olefin yield of HZSM-5 with the silica to alumina ratio of 50 and 80 increases as the airspeed increased to 8.16 from the 2.45. But it reduces when airspeed continus increasing to 13.59. The olefin yield of HZSM-5 with the silica to alumina ratio of 80 is 83.56 persent when airspeed is 8.16. Thinking of the yield, we finally choose the HZSM-5 with the silica to alumina ratio of 80 to do the further modification.

The second part reports that through the impregnation method preparate RE-modified ZSM-5 catalyst and studys on the light olefins conversion and selectivity of different metal load. We find compared with roading Ni, Cr, La and Ce metal, conversion and selectivity to light olefins are relative increase when roading Zn.

KEYWORDS： ZSM-5；Yield；Airspeed ；Light olefins；Modification

目录

摘 要 Ⅰ

ABSTRACT Ⅱ

第一章 文献综述 1

1.1 氯甲烷制烯烃机理 2

1.1 ZSM-5的改性及应用 ..................................................................................................4

第二章 实验部分 6

2.1 实验原料及试剂 6

2.2 主要实验仪器及设备 6

2.3 催化剂的表征方法 7

2.3.1 X射线衍射(XRD) 7

2.3.2 氮气吸附脱附(N₂-Adsorption Desorption) 7

2.3.3 氨气程序升温脱附(NH₃-TPD) 7

2.3.4 氧气程序升温氧化(O₂-TPO) 8

2.4 催化剂性能评价 8

第三章 稀土修饰ZSM-5对氯甲烷制低碳烯烃催化性能的研究 11

3.1 催化剂的制备 11

3.2 稀土修饰对ZSM-5物化性能的影响 15

3.2.1 对晶相结构的影响 15

3.2.2 对比表面积和孔结构的影响 16

3.2.3 对形貌的影响 16

第四章 结论 18

参考文献 19

致谢 22

第一章 文献综述

窗体顶端

当今社会发展速度越来越快，科技已成为第一生产力，化学工业的发展也迅速加快，低碳烯烃的需求逐渐加大。低碳烯烃主要有乙烯，丙烯和丁烯，他们是基础的有机化工原料。社会的快速发展推动了化学工业的快速发展。但是，石油危机日益严重，随着石头的日益开采，地球上的石油资源已经越来越少，所以，寻求非石油方法制备低碳烯烃成为目前最严峻的考验^[1]。从经济和原料的角度考虑，以天然气(甲烷)为原料，经由氯甲烷制备低碳烯烃的路线，都是较为理想的选择，具有良好的发展前景。将成为研究的热点课题^[2]。

常规天然气是仅次于煤炭和石油的世界第三大能源，其主要成分是甲烷，通常含量为83%~99%。如果以常规天然气的消费速度来计算，全球天然气可以开采3134年，是代替石油作为化学工业基础燃料的理想资源。

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