论文总字数：20445字

摘 要

氮氧化物具有很严重的毒害作用，破坏环境，威胁人类的健康。目前控制氮氧化物排量的最有效方法就是选择性催化还原反应（SCR）。该工艺具有低能耗、低毒化和低成本等优点，Mn基脱硝催化剂以其低温区间高活性已成为低温烟气脱硝领域的研究热点，但前期锰系催化剂抗SO₂和水的性能不好。为此众多研究者研究了不同载体及不同制备方法的锰基催化剂，但效果未达到理想的效果。

我们通过利用溶胶-凝胶一步法制备MnO_x/TiO₂气凝胶，利用气凝胶高效抗硫和抗水结构和制备的催化剂为无定型，无定型催化剂具有高比表面积和活性组分高分散性。

研究结果表明，MnO_x@TiO₂催化剂完全以非晶态形式存在，Mn、Ti间存在很强的相互作用，能够在原子水平上相互结合，具有较强的氧化还原能力，较大的比表面积、孔容和较强的表面酸性，加速了对NH₃的吸附和选择性氧化，提供了更多的活性位点。600 ºC时，50MnO_x@TiO₂拥有最强的低温氧化还原能力，Ti离子的存在减弱了这些催化剂中的Mn-O键能，使得Mn-O在更低的温度下容易被还原。

关键词：氮氧化物 溶胶-凝胶法 MnO_x/TiO₂

Study on the preparation of Mn based low temperature NH₃-SCR catalyst and its denitrification performance

Abstract

Nitrogen oxides have a very serious toxic effects, damage the environment and threaten human health. The most efficient way to control NO_x emissions is selective catalytic reduction (SCR). The process has low energy consumption, low toxicity and low cost advantages, Mn-based denitration catalyst in its low-temperature range has become highly active research in the field of low-temperature hot flue gas denitrification, but poor pre-manganese-based catalyst SO₂ and anti-water performance. For this reason of different carriers and manganese-based catalysts prepared by different methods of many researchers, but the results did not achieve the desired results.

We use a sol-amorphous, amorphous catalysts have a high surface area and high dispersion of the active ingredient gel-step preparation MnO_x/TiO₂ airgel, airgel efficient use of sulfur resistant and water-resistant structure and preparation of the catalyst. .

The results show that, MnO_x@TiO₂ catalyst completely amorphous form, there is a strong interaction between Mn, Ti, can be combined with each other at the atomic level, with strong redox ability, larger specific surface area, pore capacity and strong surface acidity, accelerated the NH₃ adsorption and selective oxidation, provide more active sites. 600 ºC when, 50MnO_x@TiO₂ has the strongest low redox potential, the presence of Ti ion weakened these catalysts Mn-O bond energy, so that the Mn-O easily reduced at lower temperatures.

Key words: nitrogen oxide; sol-gel method; MnO_x/TiO₂

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 课题背景 1

1.2 脱硝工艺的概述 2

1.3 锰系低温NH₃-SCR催化剂的种类 4

1.3.1 无载体的锰系低温NH₃-SCR催化剂 4

1.3.2 Mn基低温SCR催化剂（以TiO₂为载体） 5

1.3.3 以分子筛为载体的催化剂 6

1.4 催化剂的制备 6

1.4.1 浸渍法 6

1.4.2 柠檬酸法 7

1.4.3 溶胶凝胶法 7

1.5 课题的意义 7

第二章 实验部分 9

2.1 实验原料及仪器 9

2.1.1 实验气体及试剂 9

2.1.2 实验主要仪器 9

2.2 催化剂制备 10

2.3 催化剂表征 10

2.3.1 ICP元素分析 10

2.3.2 X-射线衍射（XRD） 10

2.3.3 拉曼光谱（Raman） 11

2.3.4 N₂吸附-脱附测试 11

2.3.5 H₂程序升温还原（H₂-TPR） 11

2.4 催化剂活性评价装置 11

2.4.1 性能评价装置 11

2.4.2 脱硝性能评价实验 12

第三章 非晶态锰钛复合氧化物催化剂高效低温NH₃-SCR性能研究 13

3.1 催化剂的制备 13

3.2 催化剂的表征结果 14

3.2.1 XRD 14

3.2.2 Raman 15

3.2.3 N₂吸附-脱附结果 15

3.2.4 H₂-TPR 17

3.3 催化剂的反应性能测试 19

3.3.1 催化剂活性考察 19

第四章 结论 20

参考文献 22

致 谢 24

第一章 文献综述

1.1 课题背景

NO_x的固定来源包括：锅炉燃煤，生物质锅炉，垃圾焚烧，汽车尾气的排放等。大气污染物中，氮氧化物是特别严重的一种。它不仅危害人体健康，毒害人的器官，同时，它也促使了光化学烟雾的形成。NO与血红蛋白和氧有很强的结合能力，因此，血液的输氧能力将被其影响。NO₂有强烈的刺激性，它刺激人的眼睛，鼻子，肺等器官，甚至会诱发细胞癌变，造成非常恶劣的影响。酸雨的形成，少不了氮氧化物的帮忙，近地大气臭氧污染也和氮氧化的超标有密切联系，二次微细颗粒物严重污染环境，也是由于氮氧化物，并且它可以作为地表水富营养化的前提物，加剧了水体污染。由此引起的环境破坏问题成为近几年大气环境污染的热点问题，我们必须重视起来，保护自己生存的家园。目前，选择性催化还原（SCR）工艺是控制NO_x排量的最有效的方法，在近几十年来已广泛地投入的商业中利用。然而，现有的商业催化剂有一些相关的缺陷存在。例如，催化剂被在烟道气中的SO₂和粉尘钝化，高温下形成的N₂O及钒的毒性也会影响催化剂的性能。从而提出开发绿色环保、价格低廉的新型SCR催化剂迫在眉睫化剂迫在眉睫。

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