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摘 要

ZSM-5沸石分子筛，由于具有交叉的二维孔道结构以及其自身独特的优点，在氯甲烷制烯烃中得到了广泛的应用。但是由于自身狭小的微孔孔径，限制了大分子产物在内部的扩散，影响了催化剂的活性，而且会降低催化剂的选泽性和寿命。因此。我们研究开发活性高，低碳选择性高，寿命长的催化剂。本文对商品化ZSM-5催化剂通过介孔结构导向剂（VTES、APTMS和CPTMO）引入介孔，使其具有微孔和介孔双重特性，并将其用于MeXTO反应体系，考察其对催化性能的影响。

采用水热晶化法以不同硅烷偶联剂为介孔模板剂来合成多级孔ZSM-5，通过XRD、FT-IR、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD等表征手段对多级孔ZSM-5的结构、形貌及酸性质进行了分析。结果表明，在ZSM-5中成功引入了介孔，并且形貌发生较大变化。

关键词：多级孔ZSM-5；分子筛；介孔；低碳烯烃；氯甲烷

ABSTRACT

ZSM-5 zeolite molecular sieve has been widely used in the process of producing olefin by using the two dimensional channel structure and its own unique advantages. However, due to its own narrow pore size, limiting the diffusion of macromolecules in the interior, affecting the activity of the catalyst, and will reduce the catalyst's selection and life. Therefore. We have studied and developed catalysts with high activity, low carbon selectivity, and long life. This paper to the commodity of ZSM-5 catalyst by mesoporous structure directing agent (VTEs, APTMS and CPTMO) into the mesoporous, enable it to have the characteristics of both micropores and mesopores, and for the MeXTO reaction system and to examine its effect on the catalytic performance.

The hydrothermal crystallization method mesoporous template agent to synthesis of hierarchical mesoporous ZSM-5 with different silane coupling agent, were analyzed by XRD, FT-IR, N2 adsorption - off desorption, scanning electron microscopy (SEM), NH3-TPD characterization of mesoporous ZSM-5 structure, morphology and acid properties.The results showed that the mesoporous materials were successfully introduced into ZSM-5, and the morphology of the mesoporous materials was greatly changed.

Keyword: Hierarchical ZSM-5; molecular sieve; mesoporous; Light olefins; Chloromethane

摘要 1

ABSTRACT 2

第一章 文献综述 1

1.1研究背景 1

1.2多级孔分子筛催化剂研究进展 1

1.2.1 微孔沸石的结构缺陷 1

1.2.2 多级孔分子筛概述 2

1.3多级孔分子筛的合成方法 2

1.3.1硬模板法 3

1.3.2软模板法 3

1.3.3 后处理法 3

1.4本课题的研究目的和意义 4

1.5本文研究的主要内容 4

1.6拟采用的研究手段 5

第二章 实验部分 6

2.1 实验原料及试剂 6

2.2 主要实验仪器及设备 7

2.3 催化剂的表征方法 7

2.3.1 X射线衍射(XRD) 7

2.3.2 氮气吸附脱附(N₂-Adsorption Desorption) 7

2.3.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) 8

2.3.4 扫描电镜(SEM) 8

2.3.5 氨气程序升温脱附(NH₃-TPD) 8

第三章 多级孔ZSM-5分子筛的制备、表征及催化性能 9

3.1 多级孔ZSM-5分子筛的制备 9

3.2 多级孔ZSM-5的物化性能表征 10

3.2.1 X射线衍射(XRD) 10

3.2.2 扫描电镜(SEM) 11

3.2.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) 12

3.2.4 氮气吸附-脱附(N₂- Adsorption Desorption) 12

3.2.5 氨气程序升温脱附(NH₃-TPD) 14

3.3 多级孔ZSM-5上氯甲烷制低碳烯烃的催化性能 14

3.3.1 催化剂的活性 15

3.3.2 产物分布和烯烃选择性 16

3.3.4 氯甲烷在ZSM-5催化剂上的反应性能随反应时间的变化 17

第四章 结论 19

参考文献 20

致 谢 22

第一章 文献综述

1.1研究背景

近几十年来世界经济得到飞速发展，推动了化学工业的迅猛发展。低碳烯烃作为重要的基础有机化工原料，在化学工业中的需求也越来越大。低碳烯烃传统的石油生产路线，通过对石脑油进行催化裂解制得低碳烯烃。但是随着石油危机的日益严重，石油资源的日益枯竭，寻找非石油路线制备低碳烯烃具有重要理论意义。

传统低碳烯烃的非石油路线制备方式主要可以分为两类：一类是甲醇路线，天然气重整制得合成气，合成气先合成甲醇，再有甲醇制备低碳烯烃。一类是费托合成路线，天然气重整制得的合成气，通过费托合成直接制备低碳烯烃。以上路线都要经过天然气重整制得合成气的过程，能耗高，投资大，反应条件复杂。并且费托合成体系并不成熟。甲烷直接转化生成烯烃是理想途径，但是难以克服转化率低选择性低的困境。

经由甲烷转化氯甲烷，然后制取低碳烯烃的新途径，引起了大家的关注。该过程具有操作简单，条件温和，氯化氢可以循环利用，以及不需要经过合成气能耗低等优点。本文主要研究氯甲烷偶联制备低碳烯烃的催化过程。

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