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摘 要

沼气作为一种生物质能，近几年因为它的高热值、可再生以及环境友好等特性而被广泛关注，被视为一种新型的可替代能源。沼气的主要成分有甲烷（CH₄）、二氧化碳（CO₂）以及少量的氮气（N₂）、氢气（H₂）、氧气（O₂）、硫化氢（H₂S）等气体，其中CO₂占有20%~40%，很大程度上降低了沼气的热值，并且作为一种酸性气体在运输过程中会腐蚀管道，故对沼气必须进行脱碳处理。

本文着重研究了CH₄/CO₂两组分的分离，我们选用对CO₂选择性较高的13X分子筛作为吸附剂，采用三床变压吸附法对二者进行分离。每一个吸附床都需要经历吸附、顺向放压、均压降、抽真空解吸、均压升和终冲压6个步骤，采取合理的时序将三个吸附床耦合就可实现连续生产。本研究主要分为实验部分和软件模拟部分。首先用高精度智能重量分析仪测得在298K下CH₄和CO₂在13X分子筛上的吸附等温线，用Aspen Adsorption软件对其进行拟合，得到吸附等温参数。然后建立各种数学模型开始对该流程进行模拟，模拟结果达到稳态时，将模拟得到的CH₄的回收率和纯度与实验数据相对比，结果表明二者的相对误差在可接受范围内，说明对体系做出的假设以及选择的数学模型是可靠的。在此基础上讨论了吸附压力和吸附时间对产品纯度和回收率的影响，结果表明：随着吸附压力的升高，CH₄的回收率和产品气的纯度都增大；随着吸附时间的延长，产品的纯度下降，而回收率增大。

根据以上结论，本论文使用流量为1.22 L/min的原料气，吸附压力选用6 bar，吸附时间为240s，最终产品气纯度可以达到99.42%，CH₄的回收率可以达到71.36%。

关键词：沼气 三床变压吸附 甲烷 Aspen Adsorption

The Simulation of Three-bed Pressure Swing Adsorption for Methane Upgrading from Biogas

ABSTRACT

Biogas as a kind of biomass and new alternative fuel has been concerned in the last years with three advantages: high heating value, renewable and environment friendly.The main components of biogas are methane (CH₄) and carbon dioxide (CO₂) with small amounts of nitrogen (N₂),hydrogen (H₂), oxygen(O₂),hydrogen sulfide (H₂S) and other gases. CO₂ accounts for 20%~40%, which greatly reduces the heating value of biogas and could corrode the pipeline in transportation as a sort of acid gas.Therefore, it is meaningful to remove CO₂ from biogas.

In this paper we focus on the separation of CH₄/CO₂. zeolite 13X was choosed as adsorbent for the three-bed PSA process.Each column will go through six steps:adsorption, cocurrent depressurization, depressurization equilibrium,vacuum, repressurization equilibrium and final pressurization with product.The continuing proccess can be achieved by using reasonable schedule.This research contains experiment part and simulation part.In the PSA process,we should measure the adsorption isotherms of CH₄ and CO₂ at 298K on zeolite 13X with IGA(（intelligent gravimetric analyzer.And then we can obtain adsorption equilibrium parameters by fitting this adsorption equilibrium with dynamic simulation software called Aspen Adsorption.After that,we set some mathematical models to simulate this process.When the process reached steady state,we compared experiment results of the recovery and purity of CH₄ to simulation results.The comparing results shows that relative errors between the two data is acceptable,which means the assumptions and mathematical models are reliable.The effects of adsorption pressure and adsorption time on the recovery and purity of product are discussed.The results show that with the increase of adsorption pressure, the recovery and purity of methane both increase;with the increase of adsorption time,the purity of product decreases and the methane recovery increases.We choose 1.22 L/min of feed,240 seconds for adsorption time and 6 bar for adsorption pressure for the experiment.In this work,99.42% purity of CH₄ is obtained and 71.36% recovery is enriched.

Key Words: biogas；methane；three-bed pressure swing adsorption；Aspen Adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 前言 1

1.2沼气脱碳的方法 1

1.2.1 吸收法 1

1.2.2 膜分离法 2

1.2.3 低温精馏法 2

1.2.4 吸附分离法 2

1.3 变压吸附 2

1.3.1 变压吸附原理 2

1.3.2 变压吸附过程 2

1.3.3 变压吸附脱除沼气中二氧化碳的研究进展 3

1.4 变压吸附模拟软件 4

1.5 本论文的研究内容及意义 4

第二章 实验部分 5

2.1 实验原料 5

2.2 实验装置 5

2.2.1 IGA（智能重量分析仪）的工作原理及特点 5

2.2.2 三床变压吸附装置 5

2.3 实验过程 7

2.3.1 实验流程和时序图 7

2.3.2 程序编辑 8

第三章 三床变压吸附过程脱除二氧化碳过程模拟 9

3.1 模拟过程假设 9

3.2 数学模型建立 9

3.2.1 物料平衡 9

3.2.2 动量平衡 10

3.2.3 吸附平衡 11

3.3 吸附剂和吸附床的物性参数 11

3.4 模拟过程压力变化 13

3.5模拟达到稳态 14

3.6 结果与讨论 15

3.6.1 模型可靠性验证 15

3.6.2 床层浓度分析 15

3.7 各个操作参数对结果的影响 16

3.7.1 吸附压力 16

3.7.2 吸附时间 18

3.7.3 顺放时间 18

3.8 本章小结 19

第四章 结论与展望 21

4.1 结论 21

4.2 展望 22

参考文献 23

致 谢 25

第一章 绪论

1.1 前言

随着人类社会的进步，我们对于能源的需求量日益增大，其中煤、石油、天然气一类化石能源占有很大比例，但是，这些化石燃料是不可再生资源，目前已经探明的化石燃料中石油可再使用45.5年，天然气64年，煤炭219年^[1]。我们正在面临着能源枯竭的问题，与此同时化石燃料的开采、提炼以及燃烧所造成的温室效应、酸雨、粉尘污染等环境问题已经影响到了人们的生活，所以寻找到可替代的环保型新能源已经成为我们当今世界的热门话题。

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