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摘 要

金属有机多面体（MOPs）在吸附、分离、催化和容纳分子等方面具有广阔的应用前景。然而，MOPs有易聚集和不稳定两个缺陷，这极大的限制了MOPs的应用。为了解决以上缺陷，本文拟在介孔分子筛的腔体内构造MOPs。

3D笼状的SBA-16具有瓶形孔道（孔穴），材料孔径较大，且分布很窄，有高的比表面积且易于合成，所用试剂低廉，容易得到所需的形式，而且具有可控的孔径，孔口尺寸和高的水热稳定性。因此，其在传质、扩散方面具有优势，在催化、分离和吸附领域起到重要的作用。

采用直接合成法将氨基负载到介孔分子筛SBA-16的腔体内，形成功能化的介孔材料（记为NS），并在其腔体内合成MOPs，从而形成复合材料。利用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT–IR）和比表面积分析（BET）等进行表征测试和研究，结果表明：修饰后的SBA-16孔道结构仍保持有序，但有序度降低，平均孔径、比表面积和孔容都减小；合成的MOP-SO₃Na@NS具有良好的稳定性、分散性和催化性能。

关键词：金属有机多面体 SBA-16 氨基化 表征 催化开环反应

Based on Amino-Functionalized SBA-16 Preparation of Isolated Metal-Organic Polyhedra Composites

ABSTRACT

Metal organic polyhedron (MOPs) has broad application prospects in the aspects of adsorption, separation, catalysis, and accommodating molecule. However, MOPs have two defects, which are easy to aggregate and unstable, greatly limit the application of MOPs. In order to solve the above defects, this review is to structure MOPs in the cavity of the mesoporous molecular sieve.

3D cage like SBA-16 has a bottle shape channel (cavity), material aperture is bigger, and the distribution is very narrow, with high specific surface area and easy to synthesis, low price of reagent used, easy to get the required forms, and has controllable pore size, orifice size and high hydrothermal stability. Therefore, it has the advantage in mass transfer and diffusion, and plays an important role in the field of catalysis, separation, adsorption.

Using the direct synthesis method to load the amide to the cavity of the mesoporous molecular sieve SBA-16 to form the functionalized mesoporous materials (Recorded as NS), and synthesize MOPs in the cavity to form a composite materials. Using X–ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FT–IR), specific surface area analysis (BET), and so on for characterization testing and research, the results showed that after modification of SBA-16, channel structure remains orderly, but channel orderly degree is reduced, the average pore diameter, the specific surface area and pore volume were decreased; the MOP-SO₃Na@NS be synthesized has good stability, dispersion property, and catalytic performance.

Key Words: Metal-organic polyhedra; SBA-16; Amino-functionalized; Characterization; Catalyzed ring-opening reaction

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 金属有机材料的概述 1

1.2 金属有机多面体的概述 2

1.3 MOP分类 3

1.3.1 柏拉图金属有机多面体 3

1.3.2 阿基米德金属有机多面体 4

1.4 MOP合成方法 4

1.4.1 方向键法 4

1.4.2 对称相互作用法 5

1.4.3 镶板法 5

1.5 MOP应用 6

1.5.1 生物医学中的应用 6

1.5.2 催化作用 6

1.5.3 分子传感 7

1.6 介孔氧化硅及其氨基化样品 7

1.6.1 介孔氧化硅 7

1.6.2氨基化样品 8

1.7 本论文的研究意义及内容 9

第二章 实验部分 10

2.1 实验试剂 10

2.2 样品的制备 11

2.2.1 MOP-SO₃Na的制备 11

2.2.2 SBA-16介孔分子筛的制备 11

2.2.3 氨基化样品的制备 11

2.2.4 金属有机多面体复合材料的制备 12

2.3 样品的表征方法和条件 12

2.3.1 X射线粉末衍射 12

2.3.2 傅里叶变换红外光谱 13

2.3.3 热重分析 13

2.3.4 比表面积和孔结构 13

2.3.5 透射电镜 13

2.4 催化性能测试 14

第三章 实验结果与讨论 15

3.1 复合材料的合成过程 15

3.2 X射线粉末衍射 15

3.3 傅里叶变换红外光谱 16

3.4 热重 17

3.5 比表面积和孔结构 17

3.6 透射电镜 19

3.7 复合材料的催化性能测试 20

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 23

致谢 26

第一章 绪论

1.1 金属有机材料的概述

金属有机材料（Metal-organic Materials, MOMs）是由金属部分和有机配体构成，例如金属有机多面体、球或纳米球、金属有机多边形、多孔配位聚合物、金属有机骨架材料和无机有机杂化材料等。近年来，在催化、小分子传感、药物输送、气体储存和分离等方面的功能性材料的设计与合成研究已投入巨大的努力^[1]。迄今为止，大量的材料由于各种应用而被开发，包括金属纳米颗粒，碳纳米管，富勒烯，量子点，有机集群和金属有机框架等。其中，MOMs是最引起兴趣的，因为这些材料通过设计分子构筑块的自组装而构成，根据这些构筑块的内在属性，可获得包含可调节纳米腔的二维或三维框架^[2]。利用不同的过渡金属、锕系元素、镧系元素和功能多样的有机配体的能力，为量身定制的物理和化学性能的新材料的设计提供了显著优势^[3]。

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