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摘 要

随着经济飞速增长，我国也快速步入汽车社会，人们的出行和生活也变得更加便利，但是由于燃料油燃烧而引起的汽车尾气污染问题也不容忽视。燃料中的含硫物质是造成空气污染的主要原因。随着地球环境污染加剧，人们也越来越迫切希望开发新技术来降低甚至于消除燃油中的硫含量。

SBA-15是一种具有丰富的孔结构、较高的比表面积及较大的孔径、六方柱型的硅基介孔材料。SBA-15具有更大的孔径及更高的水热稳定性，而且可以通过一系列方法对其结构、性能进一步改善。因此SBA-15及其衍生物作为一种新型的复合功能材料在催化、吸附等领域有着广阔应用前景。

本文研究的主要内容是利用铜物种通过固相研磨法对SBA-15进行改性，制备了新型吸附剂，并测试其对噻吩类硫化物的吸附脱硫性能。实验对吸附剂进行燃料油吸附脱硫性能测试，并考察吸附剂对噻吩类硫化物的吸附作用效果；同时对吸附剂进行XRD、FTIR、N₂吸附-脱附测试和一价铜滴定等表征，来观察吸附剂的结构特性。实验结果发现通过固相研磨法CuO可以均匀分散在SBA-15孔道内，每克SBA-15上最高可负载6.7 mmol CuO。而在脱除模板剂的SBA-15中CuO主要聚集在孔道外表面。相比聚集的CuO，高分散的CuO更容易还原为Cu₂O，从而对噻吩具有更好的吸附效果。

关键词：介孔分子筛 SBA-15 吸附脱硫 改性

ABSTRACT

With the rapid growth of economy, China has entered an automobile society quickly. Although people's travel and life have become more convenient, the pollution problem caused by the combustion of fuel oil can not be ignored. Sulfur compounds in the fuel are a primary cause of air pollution. It is urgent for people to develop new technologies to reduce or even eliminate the sulfur in the fuel while the ecological environment is deteriorating.

SBA-15 has abundant pore structures, great surface areas, huge pore volume and hexagonal mesoporous structure. SBA-15 has larger pore diameter and higher hydrothermal stabilities, we can improve the structure and performance through a series of ways. As a novel functional composite material, SBA-15 has wide application prospect in many fields.

The main content of this paper is the modification of SBA-15 by solid state grinding with copper species, a novel adsorbent is prepared and test it adsorption and desulfurization performance of fuel oil on the effect of adsorption of thiophene. X-Ray Diffraction Spectroscopy (XRD), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR), N₂ adsorption- desorption test, and titration of cuprous species content were carried out to confirm the new adsorbent. Experimental results show that CuO can disperse uniformly in the pore by solid state grinding. Per gram SBA-15 can carry 6.7 mmol CuO in max. However, CuO in the template-free SBA-15 is mainly gathered in the outer surface of the pore. Compared with gathered CuO, the dispersed CuO is easier reduced to Cu₂O, so the adsorbent has better adsorption effect on thiophene-type sulfide.

Key Words: Mesoporous Molecular Sieve; SBA-15; Adsorption desulfurization; Modify

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 介孔分子筛合成及研究进展 1

1.2 SBA-15的简介和发展历程 4

1.3 吸附分离技术的应用 5

1.3.1 吸附法脱除燃料油中的噻吩类化合物 5

1.3.2 吸附法分离烷烃和烯烃 5

1.3.3 选择性吸附混合气中的一氧化碳 6

1.3.4 其他应用 6

1.4 燃料油脱硫技术的进展 6

1.4.1 氧化脱硫技术 6

1.4.2 萃取脱硫技术 7

1.4.3 氧化脱硫技术 7

1.4.4 生物脱硫技术 8

1.4.5 吸附脱硫技术 8

1.5 本课题主要研究内容 8

第二章 实验部分 10

2.1 实验材料 10

2.1.1 实验试剂与药品 10

2.1.2 实验仪器 10

2.2 实验步骤 11

2.2.1 SBA-15的合成 11

2.2.2 原粉的固相研磨 11

2.2.3 对比样品的制备 11

2.3 样品表征 12

2.3.1 X射线衍射(XRD) 12

2.3.2 比表面和孔结构 12

2.3.3 傅里叶红外光谱分析(FT-IR) 12

2.4 滴定法测定样品中Cu(I)的含量 12

2.5 吸附脱硫性能测试 14

2.5.1 模型溶液配制 14

2.5.2 吸附实验测试实验方法 14

第三章 实验结果和讨论 16

3.1 吸附剂表征 16

3.1.1 X射线衍射光谱 16

3.1.2 傅里叶红外光谱 16

3.1.3 氮气吸附-脱附曲线 17

3.2 自还原后样品的吸附脱硫性能 18

3.2.1 吸附剂的脱硫性能 18

3.2.2 吸附剂中一价铜含量的测定 19

第四章 结论和展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 22

致谢 24

第一章 绪论

1.1 引言

随着经济高速发展，人民生活逐渐富裕，机动车数量也是急剧增多，但机动车排放的尾气也成为了环境污染的主要来源之一。由于燃料的不完全燃烧和燃油中的添加剂，汽车尾气成分十分复杂，这些副产物的排放会对环境造成极大破坏，其中以硫化物为最。硫化物在燃烧时会产生二氧化硫，在大气中形成酸雨，从而影响到农作物产量，并影危害人们健康。 因此，为减轻硫化物不完全燃烧对环境污染的问题，燃料中硫化物的脱除亟需解决。如何才能有效降低汽油中的硫含量，人们开发研究了一系列的方法。

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