论文总字数：18078字

摘 要

渗透汽化是一类高效的用于液相分离的膜过程，NaA分子筛膜具有规则的微孔结构，超强的强亲水性，在在有机溶剂渗透汽化脱水方面表现出优异的分离性能。目前，管式NaA分子筛膜已经实现工业应用，然而管式分子筛膜存在装备制造成本和通量低等不足，影响了NaA分子筛膜的大规模推广应用。中空纤维壁薄，能够显著降低传质阻力，近来多孔中空纤维被认为是担载分子筛膜合适的载体，不但传质阻力低，而且装填密度大。但是单通道中空纤维存在强度小，在使用过程中容易脆断的问题，解决中空纤维NaA分子筛膜强度问题的是其推向工业应用需要面对的关键问题。本文以推动中空纤维NaA分子筛膜的工业化应用为目标，开展了四通道陶瓷中空纤维NaA分子筛膜用于乙醇渗透汽化脱水的研究。分别考察了工业规格的(长度=40 cm)单根四通道中空纤维NaA分子筛膜及其组件用于乙醇脱水的分离性能。结果表明：四通道中空纤维NaA分子筛膜对乙醇/水体系具有较高的分离选择性，其组件能在较短时间内将一定量的含水量10 wt.% 的乙醇脱水至0.5 wt.%以下。相较于管式NaA分子筛膜，四通道中空纤维NaA分子筛膜的通量和处理量更大，展现出较好的工业应用前景。

关键词：中空纤维膜 NaA分子筛膜 渗透汽化 乙醇

Pervaporation dehydration of ethanol through four-channel hollow fiber NaA zeolite membrane

Abstract

Pervaporation (PV) is a promising membrane process for liquid-phase separation with high efficiency. NaA zeolite membranes, with strong hydrophilicity and well-defined micro-pores (~0.42 nm), exhibit extremely high selectivity for PV dehydration of organic solutions. To date, tubular NaA zeolite membranes have been commercialized by few companies. However, the high fabrication cost and low permeation flux for tubular NaA zeolite membranes have restricted their widely industrial applications. Porous hollow fibers have recently been considered as excellent substrates for supporting zeolite membranes due to low transfer resistance and high packing density. The high brittleness is a key problem for the industrial applications of current hollow fiber membranes. In order to push the industrial applications of hollow fiber NaA zeolite membranes, we performed the research on the pervaporation dehydration of ethanol through four-channel ceramics hollow fiber with high mechanical strength. The ethanol dehydration performances of single four-channel hollow fiber NaA zeolite membrane and its module of industrial specification(Length=40 cm) were investigated. The results showed that four-channel hollow fiber NaA zeolite membrane had high selectivity in ethanol dehydration. The water content of feed ethanol would be dehydrated from 10 wt.% to less than 0.5 wt.% by four-channel hollow fiber NaA zeolite membrane module in a short time.Comparing with tubular NaA zeolite membrane, four-channel hollow fiber NaA zeolite membrane had greater flux and handling capacity, exhibiting good prospects for industrial application.

Key Words：Hollow fiber membrane; NaA zeolite membrane; Pervaporation; Ethanol

目 录

摘 要 I

ABSTRACT

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2 渗透汽化 1

1.3 NaA分子筛膜 2

1.3.1 NaA分子筛膜概述 2

1.3.2 NaA分子筛膜应用 3

1.3.3 NaA分子筛膜载体 4

1.4 本文研究内容与目的 5

第二章 四通道中空纤维NaA分子筛膜用于乙醇脱水 6

2.1 实验 6

2.1.1 NaA分子筛膜制备 6

2.1.2 NaA分子筛膜表征 6

2.1.3 蒸汽渗透表征 6

2.2结果与讨论 8

2.2.1四通道中空纤维NaA分子筛膜SEM表征 8

2.2.2四通道中空纤维NaA分子筛膜用于乙醇脱水分离性能表征 8

2.2.3操作参数对单根四通道中空纤维NaA分子筛膜通量的影响 9

2.2.4管式和四通道中空纤维NaA分子筛膜对比 11

2.2.5四通道中空纤维NaA分子筛膜组件用于乙醇脱水分离性能的考察

第三章 结论 18

参考文献 19

致谢

第一章 绪论

1.1引言

乙醇(俗称酒精)是一种重要的有机溶剂和基础化工原料，它广泛用于有机合成、农药、医药等行业。乙醇也是一种高效的绿色燃料，具有燃烧效率高、污染少等特点，可用于日常生活供热或能源装置燃料。但传统的乙醇提纯工艺，如蒸馏、精馏等，存在着能源消耗大、分离效率低等缺点。随着我国燃料乙醇产业的快速发展以及化工、生物医药等行业对乙醇溶媒回收的巨大需求，开发低成本醇水分离技术成为我国实施节能降耗政策的一个重要举措。

渗透汽化技术是一种新型膜分离过程，通过不同组分在膜侧的吸附-扩散速率的差异达到分离的目的。该过程不受气液平衡的限制，针对恒沸、近沸有机混合物的分离和有机物中的微量水及微量有机物的脱除和回收，相比于传统分离手段，具有节能、高效和便于放大等突出优势；且渗透汽化过程不会造成环境的二次污染，是一种绿色可持续发展的清洁工艺^[1]。渗透汽化膜材料按材料组成来分包括有机膜、无机膜以及有机无机杂化膜。其中无机膜由于具有良好的水热稳定性，化学稳定性，机械稳定性，在渗透汽化领域展现出巨大的应用前景。

1.2 渗透汽化

渗透汽化(Pervaporation，简称PV)，包括蒸汽渗透(Vapor Permeation，简称VP)是一种新型、高效的，与反渗透膜、气体分离膜并列的一类膜过程。分离原理如图1-1^[2]所示。原料通过膜表面吸附后，部分汽化，渗透侧采用抽真空的方式，将渗透组分及时移走降低渗透侧的分压。渗透汽化过程不受热力学平衡的限制，在组分分压差的差异下，通过吸附速率和扩散速率的差异到分离的效果，因此整个分离过程和精馏相比，能够显著降低分离能耗，特别适用于恒近沸体系的分离，被认为是21世纪化工领域最有发展前景的高新技术之一。

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