论文总字数：20611字

摘 要

在过去几十年中，柴油车排放的碳烟颗粒物引起了严重的环境污染，并对人体造成许多健康问题。本文采用溶胶-凝胶法制备了四种催化剂载体（CeO₂, Ce_0.8Zr_0.2O₂, TiO₂, ZrO₂），然后采用浸渍法分别负载不同含量（wt%, 5%, 10%, 15%和20%）的LaCoO₃钙钛矿。运用XRD, BET, UV-Vis DRS和FT-IR等表征手段研究催化剂的结构和性能关系，并用固定床反应器评价催化燃烧碳烟颗粒物活性。结果显示，所有制备的催化剂均能显著降低碳烟颗粒物燃烧温度，CeO₂ 与Ce_0.8Zr_0.2O₂可以有效分散活性组分，其中以15% LaCoO₃/Ce_0.8Zr_0.2O₂的效果最好，对应的CO₂最大浓度时床层温度Tm=355.2℃。这是由于Ce_0.8Zr_0.2O₂晶体粒径小，半径更小的Zr⁴ 掺杂到CeO₂晶体中，使得催化剂表面晶体具有更好的热稳定性，最佳的活性组分负载量及载体与活性组分间存在强相互作用。

关键词：碳烟颗粒物 催化氧化 钙钛矿 负载型催化剂

Ｒesearch on catalytic performance of supported LaCoO₃ perovskite catalyst for soot oxidation

Abstract

During the past decades, diesel soot particulate matter has caused serious environmental problems and health issues. In this paper, four types of semiconductor substrates(CeO₂, Ce_0.8Zr_0.2O₂, TiO₂, ZrO₂) have been prepared employing sol-gel methods, after which different amount(wt%, 5%, 10%, 15% and 20% ) LaCoO₃ perovskite was supported on them through immersion methods. Multiple techniques including XRD, BET, UV-Vis DRS and FT-IR were employed to study the structure and properties of the catalysts and the activity of the catalysts was tested on fixed bed reactor. All of the catalysts could remarkably decrease the temperature of soot oxidation reaction, among which 15% LaCoO₃/Ce_0.8Zr_0.2O₂ was best, Tm=355.2^oC. This could be attributed to smaller Zr⁴ ion dipped into CeO₂, better thermal stability, just right amount of the active phase and strong Metal-Support interactions.

Key words: diesel particulate matter; catalytic oxidation; LaCoO₃ perovskite; supported catalyst

目 录

摘 要 .........I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 碳烟颗粒物 2

1.2.1 碳烟颗粒物简介 2

1.2.2 碳烟颗粒物去除方法 2

1.3 催化燃烧过程 2

1.3.1 碳烟颗粒催化燃烧机理 2

1.3.2 催化剂 3

1.4 研究内容及方法 5

第二章 实验部分 6

2.1 主要试剂及仪器 6

2.1.1 化学试剂 6

2.1.2 实验仪器 6

2.2 催化剂的制备 6

2.2.1 载体的制备 6

2.2.2 负载型催化剂的制备 7

2.3 催化剂的表征 7

2.3.1 比表面积（BET） 7

2.3.2 X射线衍射仪（XRD） 7

2.3.3 红外光谱（FT-IR） 7

2.3.4 紫外-可见漫反射（UV-vis DRS） 7

2.4 催化燃烧性能测试 8

第三章 LaCoO₃负载型催化剂的表征研究 9

3.1 X射线衍射（XRD） 9

3.2 红外光谱（FT-IR） 12

3.3 比表面积（BET） 15

3.4 紫外-可见漫反射（UV-vis DRS） 16

3.5 催化燃烧性能测试 18

第四章 结论 20

参考文献 20

致 谢 23

第一章 绪论

1.1 引言

随着社会的不断发展，人们生活质量的提高，人们对能源的需求正在不断增长，各国也因此正面临资源枯竭的危机以及由于资源消耗所带来的环境污染危机。这两大危机的产生主要是由于交通运输业快速发展和城市机动车的保有量不断增加造成的。机动车的不断增加加剧了空气污染，尤其在人口众多的大城市更为明显，目前资料显示机动车排放的污染物已经成为空气污染主要元凶之一^[1,2]。

面对资源和环境危机的困境，研究人员在解决这些棘手问题时，发现以柴油为动力的柴油车相对于汽油机动车，表现出更多的优势。相比汽油机，得益于有较高的压缩比，稀混合气燃烧等原因，柴油机具有油耗低的显著优势，而且相对汽油机排放出较少的污染物^[3]。此外，汽油车的排放物主要是一氧化碳、氮氧化物和碳氢化合物，可以用三效催化技术除去这三种污染物。但是，相对于汽油车排放的污染物，柴油机动车最主要的是碳烟颗粒物，而目前广泛使用的三效催化技术无法除去碳烟颗粒，因此，研发消除柴油车排放的碳烟颗粒物已经成为当前的热门方向。

柴油机作为推动时代进程的明星内燃机，其在生产生活领域占据了重要的位置，不过，柴油机排放的污染物中碳烟颗粒占据了很大一部分比例，由于碳烟颗粒上吸附着致癌物，呼吸进入人体肺部，诱发人们得呼吸道方面的疾病，威胁人们的身体健康和生活质量。

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