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摘 要

由金属离子和有机配体构筑起来的一类结晶的多孔材料称之为金属有机骨架化合物。与传统多孔材料相比，这类材料具有组成和构筑单元的多样性，可以引入不同的官能团和金属中心。但是，由于其成本问题使得其很难再工业上进行应用。凹凸棒土在我国资源丰富且价格低廉，具有比表面积大、阳离子交换能力强、表面带有剩余负电荷等优点，所以常用于水中的阳离子型污染物和重金属的去除。我们将两者进行材料杂化，并且应用于CO₂的捕集，以解决温室问题。

由原位法合成一种新型的HKUST-1/凹凸棒土杂化材料用于CO₂捕集。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、热重分析（TGA）、N₂吸附-脱附等温线分析，和傅立叶变换红外光谱（FT-IR）来表征材料。相关的表征显示，改变晶体结及HKUST-1的八面体形状和凹凸棒土的引入并没有关系。二氧化碳吸附实验表明，与HKUST-1相比，二氧化碳吸附能力增长了11.27%。优异的吸附能力和低成本的原材料使得杂化材料在能源和环境领域具有应用潜能。

关键词：凹凸棒土 金属有机框架 二氧化碳 捕集

Preparation and application of MOFs/ATP hybrid material in terms of CO₂ capture

Abstract

Metal organic frameworks, a porous crystalline material, are constituted by metal ions and organic ligands. Compared with conventional porous materials, such materials having a composition of building blocks and diversity, different functional groups and the metal center can be introduced. However, it is difficult to be wild used in industry because of its cost. There are a large number of cheap attapulgite resources in China. Since attapulgite has a great surface area, strong cation exchange capacity, and the remaining surface with a negative charge, heavy metals and cationic contaminants are often removed by its adsoption. Therefore, we can combine this two using hybridization, and use it in CO₂ capture to solve the greenhouse problem.

A novel HKUST-1/attapulgite hybrid material was synthesized by in-situ method for CO₂ capture. The materials were characterized by scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), thermo-gravimetric analysis (TGA), N₂ adsorption-desorption isotherm analysis and fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). The related characterizations showed that the incorporation of attapulgite did not change the crystalloid structure and the octahedron geometry of HKUST-1. The CO₂ adsorption experiments showed an increase of 11.27% in CO₂adsorption capacity compared with that of HKUST-1. The excellent adsorption capacity and the the low-cost raw material made the hybrid material had potential applications in the field of energy and environment.

Key words: attapulgite; metal-organic frameworks; carbon dioxide; capture

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 MOFs材料的研究背景 1

1.2 MOFs材料在吸附和催化上的应用 2

1.2.1 MOFs在吸附存储上的应用 2

1.2.2 MOFs在催化上的应用 4

1.3 MOFs材料的合成 4

1.4 CO₂吸附材料的研究现状 5

1.4.1 陶瓷材料及金属氧化物类 5

1.4.2 MOFs作为吸附材料 6

1.5 金属有机骨架/凹凸棒土杂化材料的研究状况 6

1.6 研究意义与内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验试剂与仪器 8

2.1.1 实验试剂 8

2.1.2 实验仪器 8

2.2 表征分析方法 9

2.2.1 FT-IR分析 9

2.2.2 SEM分析 9

2.2.3 N₂吸附-脱附分析 9

2.2.4 XRD分析 9

2.2.5 TG分析 9

2.3 实验步骤 10

2.3.1 HKUST-1/ATP杂化材料的制备 10

2.3.2 表征方法 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 扫描电子显微镜（SEM）分析 11

3.2 X射线衍射（XRD）分析 11

3.3 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）分析 12

3.4 N₂吸附-脱附分析 13

3.5 热稳定性分析 14

3.6 吸附性能测试 15

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

致谢 21

第一章 文献综述

1.1 MOFs材料的研究背景

金属有机骨架(metal-organic frameworks，MOFs)，就是根据金属可以和有机物两者形成配位体的关系来构成由很多孔道的分子网络状的构型。MOF正是新型多功能分子基材料之一，因其具有结构上的有序性、有机无机杂化性、特殊的光电磁性、可裁剪性、微孔性、及在工业上的潜在运用性而备受关注^[1]。比如吸附分离、选择性催化、气体储存、生物传导材料、磁性材料、光电材料和芯片一些新型材料的发展里有着巨大的可观的应用的前景。最近几年，一种新型多孔材料多孔金属有机框架化合物发展迅猛，这种具有周期网络结构的配位聚合物主要是由金属簇和金属离子或与含氮或氧有机配体通过自组装而形成^[2]。作为一种捕获与分离CO₂的新型多孔材料，金属有机框架化合物和传统的碳基材料或无机沸石相比，有以下几个方面的优点：

(1)由于金属有机框架化合物本身是一种晶相化合物，因此高度的有序性和内部孔洞结构有一定的规律性等都是该类化合物结构具有的特点；

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