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摘 要

目前，天然气是应用十分广泛的能源气体，天然气的净化问题是人们十分关注的问题。CO₂存在于天然气中会使天然气的热值降低，并且CO₂遇到水会形成酸，形成的酸具有一定的腐蚀性，因此从CH₄中分离CO₂在天然气的应用方面具有重要意义。SAPO-34是一种硅铝型分子筛其骨架结构是CHA型，它的孔道结构（孔道直径0.38 nm）特殊并且能够优先吸附CO₂，因此在CO₂和CH₄的分离中具有很好的应用前景。本文采用二次水热合成的方式，制备出了膜层致密厚度约为5 μm SAPO-34分子筛膜。

通过单组份气体测试及混合气体测试装置来探究SAPO-34分子筛膜对一些特定气体在不同条件下的分离性能的影响。单气体测试结果表明：随着压力和温度在试验范围内的增加CO₂的渗透通量会随之降低，H₂、N₂和CH₄的渗透通量无比较明显的变化趋势。在渗透通量方面，混合气体测试结果同单气体测试结果相一致。通过混合气体测试发现，CO₂/CH₄的分离选择性在测试条件下随着压力及温度的增加而降低（从0.2 Mpa下的149降到1.0 Mpa下的51，从25℃下的124下降到150 ℃下的27）。

关键词：SAPO-34；制备；表征；二氧化碳/甲烷分离

Abstract

At present, natural gas has a wide application and natural gas purification problem is a matter of great concern. CO₂ that exists in natural gas will reduce the calorific value of natural gas. Meanwhile, CO₂ is corrosive to the pipeline when it was moisture. And therefore, the separation of CO₂ from CH4 is important for the application of natural gas. SAPO-34 is a siliconaluninonphosphate molecular sieve with CHA-type framework structure. Its pore diameter was 0.38 nm which was suitable for CO₂ separation from CH₄ together with preferential adsorption properties of CO₂ over CH₄. In this paper, a dense SAPO-34 membrane with a thickness of about 5 μm was prepared by the secondary hydrothermal synthesis approach.

Single-gas permeation through the SAPO-34 membrane was investigated toward some typical light gases under different operation conditions. The permeance of CO₂ decreased, while the H₂, N₂ and CH₄ flux had no obvious change as pressure and temperature increased in the tested range. The dependences of mixed-gas permeances through the SAPO-34 membranes and pressure and temperature were consistent to those of single-gas permeances. CO₂/CH₄ separation selectivity decreased with increasing pressure and temperature (from 149 to 51 with pressure drop from 0.2 Mpa to 1.0 Mpa, from 149 to 27 with temperature from 25 ℃ to 150 ℃).

Keyword: SAPO-34 membrane; Hydrothermal synthesis; Characterization; CO₂/CH₄ separation

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章：绪论 1

1.1沸石分子筛膜的研究概况 1

1.2分子筛膜的生长机理 1

1.3合成分子筛膜的方法 2

1.3.1水热合成法 3

1.3.2二次生长法 3

1.3.3微波生长法 4

1.3.4蒸汽相转化法 4

1.4分子筛膜的表征 4

1.5SAPO-34分子筛膜 5

1.5.1SAPO-34分子筛 5

1.5.2SAPO-34分子筛膜的制备 5

1.5.3SAPO-34分子筛膜的应用 6

第二章 SAPO-34分子筛膜的合成与表征 7

2.1 实验主要试剂 7

2.2 实验主要仪器 7

2.3 SAPO-34 分子筛晶种的制备 7

2.4 SAPO-34 分子筛膜的合成 8

2.5分子筛晶种和膜的表征方法 8

2.6 SAPO-34 分子筛膜的气体分离性能测试 9

第三章 结果分析与讨论 10

3.1 SAPO-34 分子筛的表征及分析 10

3.2 SAPO-34 分子筛膜的表征及分析 11

3.3 SAPO-34 分子筛膜气体分离性能测试及分析 12

3.3.1单气体测试 12

3.3.2混合气体测试 14

第四章 结论 16

参考文献 17

致谢 20

第一章：绪论

1.1沸石分子筛膜的研究概况

1756年，一位名为A. F. Cronstedt的瑞典科学家开创了一个新时代，他首次发现了天然的沸石分子筛，后来的科研学者们便致力于开发新的分子筛的结构与性能，并且为它们寻找适宜的应用领域，为分子筛大家族不断添砖加瓦^[2]。

沸石分子筛膜是一种新型膜材料，它能够筛分在微观尺度上的物质。其原理是将单个晶体制备成连续的膜材料，让其适用于工业上的分离和反应过程，不再有着单个分子筛晶体无法在实际生产中应用的局限性^[3]。

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